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2021 年度 実績報告書

水素貯蔵分子からの水素生成のための単一原子合金プラズモン触媒

研究課題

研究課題/領域番号 21F21042
研究機関大阪大学

研究代表者

山下 弘巳  大阪大学, 工学研究科, 教授 (40200688)

研究分担者 VERMA PRIYANKA  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2021-09-28 – 2024-03-31
キーワードプラズモン触媒 / シングルサイト触媒 / 水素キャリア
研究実績の概要

新エネルギー開発が切望される中、クリーンで無尽蔵な太陽光エネルギーの有効利用を実現するために、「可視光応答型光触媒の開発」は期待すべき研究課題である。本研究では、「プラズモンナノ粒子を基盤とした単一金属合金光触媒の開発」、ならびに、「水素貯蔵材料からの高効率水素生成反応系の構築」を目的とする。また放射光XAFSなどの分光学的手法を駆使して、優れた触媒機能とナノレベルの構造との相関を明らかにする。特に、様々な反応ステージでのin-situ XAFS測定によって、反応ガスの吸着・配位により生成する反応中間体の微細構造をも高精度で決定する。種々の分光学的手法を駆使した触媒活性種近傍の微細構造に関する知見と触媒機能の関連性を解明することで、更なる高性能光触媒の設計指針にフィードバックする。
本年度は主に各種プラズモン光触媒の調製を行った。高性能触媒の開発には、プラズモン材料と触媒活性点との接合が重要ポイントとなる。そこでAu, Agを基盤としたプラズモン材料と触媒活性種、特にプラズモン効果への感度が高いと予想されるシングルサイト触媒との複合化を行った。ハイブリッド材料のナノ構造(形状や粒径)と異種金属との接合状態を精密制御することで、広範囲な可視光吸収および赤外応答性のある触媒開発を試みた。さらに、多孔体とプラズモン材料との融合による触媒の高効率化について検討も行った。活性の評価は、水素キャリア分子(アンモニアボラン、ギ酸、アンモニア、過酸化水素)のからの水素生成、創薬に重要なクロスカップリング反応、分子内選択水素化反応を検討した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究での主課題である、「プラズモンナノ粒子を基盤とした単一金属合金光触媒の開発」、ならびに、「水素貯蔵材料からの高効率水素生成反応系の構築」に関して、新たな触媒系を提案することができた。

今後の研究の推進方策

触媒キャラクタリゼーションと併せて、in-situでのUV-vis、フォトルミネッセンス、XANES/EXAFS測定に重点を置き反応メカニズム、光触媒活性発現の要因を明らかにする。また、様々な反応ステージでの光吸収特性評価、活性点近傍構造の同定によって、反応基質・反応ガスの吸着・配位により生成する中間体の微細構造をも高精度で決定する。最終的には表面プラズモン共鳴による触媒作用促進メカニズムの解明を行い、いまだ十分解明されていないプラズモン光触媒の作用原理を提案する。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 5件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 4件)

  • [国際共同研究] University of Southampton(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      University of Southampton
  • [雑誌論文] New Insights in Establishing the Structure-property Relations of Novel Plasmonic Nanostructures for Clean Energy Applications2022

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, Y. Kuwahara, K. Mori, R. Raja, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      EnergyChem

      巻: 4 (1) ページ: 100070

    • DOI

      10.1016/j.enchem.2022.100070

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Recent strategies for enhancing the catalytic activity of CO2 hydrogenation to formate/formic acid over Pd-based catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, S. Zhang, S. Song, K. Mori, Y. Kuwahara, M. Wen, H. Yamashita, T. An
    • 雑誌名

      Journal of CO2 Utilization

      巻: 54 ページ: 101765-101765

    • DOI

      10.1016/j.jcou.2021.101765

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Design and Application of Photocatalysts using Porous Materials2021

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, Y. Kondo, Y. Kuwahara, T. Kamegawa, K. Mori, R. Raja, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Catalysis Reviews-Science and Engineering

      巻: 63 ページ: 165-233

    • DOI

      10.1080/01614940.2021.1948302

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Plasmonic Nanocatalysts for Visible-NIR Light Induced Hydrogen Generation from Storage Materials2021

    • 著者名/発表者名
      P. Verma, K. Mori, Y. Kuwahara, R. Raja, and H. Yamashita
    • 雑誌名

      Materials Advances

      巻: 2 (3) ページ: 880-906

    • DOI

      10.1039/D0MA00761G

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Photocatalytically-driven H2 production over Cu/TiO2-MWCNT catalysts2021

    • 著者名/発表者名
      J. Fernandez-Catala, M. Navlani-Garcia, P. Verma, A. Berenguer-Murcia, K. Mori, Y. Kuwahara, H. Yamashita, D. Cazorla-Amoros
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 364 ページ: 182-189

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.05.032

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Noble metal-based nanostructured catalysts for hydrogenation and dehydrogenation reactions via plasmon-assisted catalysis2022

    • 著者名/発表者名
      ○Priyanka Verma, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会(2022)
  • [学会発表] Plasmonic catalysis of Ag nanoparticles for hydrogenation and dehydrogenation reactions2021

    • 著者名/発表者名
      ○Verma Priyanka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      第40回固体・表面光化学討論会
  • [学会発表] Noble metal-based plasmonic nanostructures for visible-light driven catalytic reactions2021

    • 著者名/発表者名
      ○P. Verma, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science(ISSS-9)
    • 国際学会
  • [学会発表] Plasmonic catalysis of noble metal nanostructures2021

    • 著者名/発表者名
      ○Priyanka Verma, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori and Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      18th Japan-Korea Symposium on Catalysis (18JKSC)
    • 国際学会
  • [学会発表] Mesoporous silica supported Ag/Ti-based plasmonic catalyst for the efficient hydrogen production under solar light irradiation2021

    • 著者名/発表者名
      ○Verma PRIYANKA, Yasutaka KUWAHARA, Kohsuke MORI, Hiromi YAMASHITA
    • 学会等名
      International Symposium on Porous Materials 2021 (ISPM2021)
    • 国際学会
  • [学会発表] Mesoporous silica supported plasmonic nanocatalysts for visiblelight driven catalysis2021

    • 著者名/発表者名
      ○Priyanka Verma, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori and Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      1st Japan-China Symposium on Catalysis (1stJCSC)
    • 国際学会

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公開日: 2022-12-28  

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