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2022 年度 実績報告書

低温プラズマ高速反応流れ場を用いたナノ複合材料膜の超精密構造制御

研究課題

研究課題/領域番号 21H01076
研究機関名城大学

研究代表者

内田 儀一郎  名城大学, 理工学部, 教授 (90422435)

研究分担者 茂田 正哉  東北大学, 工学研究科, 教授 (30431521)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワードナノ粒子プラズマプロセス / ナノ複合材料 / 反応性流れ場 / Liイオン電池 / ゲルマニウム
研究実績の概要

低温プラズマ反応性流れ場に関して、ガス流速を実験パラメータとし、ナノ粒子生成・配列現象を系統的に解析する。実験では比較的ガス圧力の高いサブTorrレンジでのプラズマスパッタリングプロセスにおいて、材料原子の供給源となるスパッタ電極の後方から成膜基板方向に放電ガスを供給し、プラズマ反応空間にガス流れを形成する。昨年度はプラズマ源(スパッタ源)を基板に向けて2つ設置し、2つのプラズマ反応流れ場をもつ実験系を構築した。放電Arガス圧力を0.3 Torrに固定し、各スパッタ源からのガス流量を25-250 sccmと高範囲に変化させて実験を行った。スパッタターゲット材料にはGe半導体とSn金属を用いた。低ガス流速から高ガス流速への変化に伴い、Ge/Ar発光強度比が大きく減少し、プラズマ密度や電子温度などのプラズマパラメータの変化が示唆された。下流で作製された薄膜に関して、低ガス流速のプラズマ反応場では、GeSnナノ粒子が凝集したナノ構造膜が形成された。一方、高ガス流速のプラズマ反応場では、直径100ミクロン程度のナノピラーが規則的に配列した特異的なナノ構造膜となった。また結晶性に関して、高ガス流速の条件でSn金属の結晶化が観測され、ナノピラーの一部がSn結晶であることが明らかになった。このようにプラズマ反応流れ場のガス流速で、ナノ構造体の形状と結晶性を多様に制御できることを新たに見出した。さらに応用展開として、高ガス流速プラズマ反応場で作製したGeSnナノピラー構造膜を負極とするLiイオン電池を試作し容量を評価した。その結果、50回の充放電サイクル後で約700 mAh/gの高容量となり、従来のカーボン負極電池の約2倍の値を得た。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

プラズマ源(スパッタ源)を2つ設置した2つのプラズマ反応流れ場をもつ実験系を新たに構築した。高ガス流速のプラズマ反応場で直径100ミクロン程度のナノピラーが規則的に配列した特異的なナノ構造膜が形成され、プラズマ反応場のガス流速の変化で多彩なナノ構造体を作製できることを見出した。さらに応用展開として高ガス流速プラズマ反応場で作製したGeSnナノピラー構造膜を負極とするLiイオン電池を試作し容量を評価したところ、50回の充放電サイクル後で約700 mAh/gの高容量となり、従来のカーボン負極電池の約2倍の値を得た。

今後の研究の推進方策

昨年度はプラズマ源(スパッタ源)を2つ設置した2つのプラズマ反応流れ場をもつ実験系を構築し、低ガス流速から高ガス流速まで高範囲にガス流れを変化させた。その結果、プラズマ反応場のガス流速の違いで、下流に作製されるGeSnナノ構造体の形状と結晶性を制御できることを見出した。本年度はそのメカニズム解明のために、気相空間での2つのガス流れの混合状態を低ガス流速から高ガス流速まで詳細に解析し、下流領域で作製される多彩なナノ構造体との相関を明らかにする。またGeとSnの2元材料で構成された特異的なナノピラーの微細構造をSEM、AFM、TEM、EDX、XRD、ラマン分光を用いて詳細に解析し、その直径や密度を制御できる新たな高ガス流速プラズマ反応場を確立する。さらにGeSn以外の他の2元材料(SiSnなど)へと本材料プロセスを広く展開する。応用展開として各種2元材料ナノ構造膜を負極とするLiイオン電池を作製し、容量の充放電サイクル特性を評価する。最終的に従来のカーボン負極Liイオン電池以上の高容量と低劣化を両立する電池駆動を実証する。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 8件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Low-Temperature and High-Speed Fabrication of Nanocrystalline Ge Films on Cu Substrates Using Sub-Torr-Pressure Plasma Sputtering2022

    • 著者名/発表者名
      Giichiro Uchida,Kenta Nagai,Ayaka Wakana,Yumiko Ikebe
    • 雑誌名

      IEEE Open Journal of Nanotechnology

      巻: 3 ページ: 153-158

    • DOI

      10.1109/OJNANO.2022.3221462

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] High electrical conductivity LiAlGePO films deposited by plasma co-sputtering for Li-ion battery application2023

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida, J. Hayashi, Y. Habu, K. Nagai
    • 学会等名
      Advances in Functional Materials 2023
    • 国際学会
  • [学会発表] Deposition of Si nanowire films by using high-pressure He plasma sputtering2023

    • 著者名/発表者名
      K. Masumoto, M. Kiga, T. Yamada, R. Hanai, G. Uchida
    • 学会等名
      15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials
    • 国際学会
  • [学会発表] Deposition of Ge nanoparticle anode films for Li ion battery2023

    • 著者名/発表者名
      R. Hanai, M. Kiga, T. Yamada, K. Masumoto, G. Uchida
    • 学会等名
      15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials
    • 国際学会
  • [学会発表] Next-generation Li-ion battery achieved by the low temperature plasma process2022

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida
    • 学会等名
      75th Annual Gaseous Electronics Conference
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] High-capacity Li ion battery with nanostructured Ge and GeSn anode fabricated in the low temperature plasma process2022

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida
    • 学会等名
      The international Conference on Battery for Renewable Energy and Electric Vehicles 2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Precise control of the nanostructure of Ge films by high-pressure plasma sputtering for Li-ion battery with super-high capacity2022

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida
    • 学会等名
      MRS 2022 SPRING MEETING and EXHIBIT
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication of Si nanowire by using sub-Torr He plasma sputtering process2022

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida, K. Masumoto, M. Sakakibara, R. Hanai, T. Yamada, M. Kiga
    • 学会等名
      The 32nd Annual meeting of MRS-J
    • 国際学会
  • [学会発表] Ge/C nanocomposite anode fabricated in co-sputtering plasma process for high capacity Li ion battery2022

    • 著者名/発表者名
      G. Uchida, T. Omae, T. Yamada, K. Masumoto, R. Hanai, M. Kiga
    • 学会等名
      The 32nd Annual meeting of MRS-J
    • 国際学会
  • [学会発表] 中圧サブトールプラズマプロセスを用いたSiナノ複合材料の作製2022

    • 著者名/発表者名
      内田儀一郎
    • 学会等名
      第38回九州・山口プラズマ研究会
  • [学会発表] RFスパッタリングSi/C複合膜の堆積と高容量Liイオン電池負極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      山田輝也,木賀海晴,花井稜,益本幸泰,内田儀一郎
    • 学会等名
      第83回応用物理学学会秋季学術講演会
  • [学会発表] プラズマスパッタリング法を用いたLiTiO膜の結晶性制御とLiイオン電池負極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      木賀海晴,山田輝也,花井稜,益本幸泰,内田儀一郎
    • 学会等名
      第83回応用物理学学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Siナノワイヤー/Siナノ粒子ポーラス膜の堆積とLiイオン電池負極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      益本幸泰,木賀海晴,山田輝也,花井稜,内田儀一郎
    • 学会等名
      第83回応用物理学学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Geナノ粒子薄膜の粒径制御とLiイオン電池負極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      花井稜,木賀海晴,山田輝也,益本幸泰,内田儀一郎
    • 学会等名
      第83回応用物理学学会秋季学術講演会

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公開日: 2023-12-25  

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