本研究では、リチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における化学を総合的に明らかにすることを目的としている。 本年度は、Li2S、P2S5およびLiClあるいはLiIなどを出発原料とし、アセトニトリル、または、エタノールやイソプロピルアルコールなどのアルコールを溶媒に用いた硫化物系固体電解質の合成について検討をおこなった。また、シリコン負極との電極電解質複合体を作製し、これを用いた全固体電池の充放電評価を行った。さらに、昨年度に引き続き、異なる機械的特性の付与、あるいは、より高いイオン伝導性の高い固体電解質の合成を目標として、有機カチオンハロゲン化物である、ヨウ化テトラアルキルアンモニウム含む無機-有機ハイブリッド系固体電解質の合成を行った。 Li2SおよびP2S5を原料として、様々なアルコールを用いて合成を行った場合には、酸素が導入された硫化物固体電解質が最終的に生成することがわかった。熱分析における加熱時の重量変化の挙動とX線回折パターンの測定により、硫化物固体電解質前駆体錯体が多段階で分解することを明らかにした。また、液相法を用いて、シリコン負極とLi7P2S8Iを組み合わせた電極複合体を合成し、これを用いた全固体電池を評価したところ、安定した充放電挙動を示すことを明らかにした。 昨年度までのヨウ化テトラメチルアンモニウムに加え、ヨウ化テトラエチルアンモニウム、ヨウ化テトラプロピルアンモニウムおよびヨウ化テトラブチルアンモニウムを含む新規無機-有機ハイブリッド固体電解質を合成した。得られた固体電解質は非晶質であり、有機鎖の種類により、機械的特性が異なることを明らかにした。
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