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2023 年度 実績報告書

液相法による硫化物系リチウムイオン伝導性固体電解質合成の化学

研究課題

研究課題/領域番号 21H01610
研究機関北海道大学

研究代表者

忠永 清治  北海道大学, 工学研究院, 教授 (90244657)

研究分担者 藤井 雄太  北海道大学, 工学研究院, 助教 (90982653)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード硫化物固体電解質 / 全固体電池 / 液相法
研究実績の概要

本研究では、リチウムイオン伝導性硫化物固体電解質の液相法での合成における化学を総合的に明らかにすることを目的としている。
本年度は、Li2S、P2S5およびLiClあるいはLiIなどを出発原料とし、アセトニトリル、または、エタノールやイソプロピルアルコールなどのアルコールを溶媒に用いた硫化物系固体電解質の合成について検討をおこなった。また、シリコン負極との電極電解質複合体を作製し、これを用いた全固体電池の充放電評価を行った。さらに、昨年度に引き続き、異なる機械的特性の付与、あるいは、より高いイオン伝導性の高い固体電解質の合成を目標として、有機カチオンハロゲン化物である、ヨウ化テトラアルキルアンモニウム含む無機-有機ハイブリッド系固体電解質の合成を行った。
Li2SおよびP2S5を原料として、様々なアルコールを用いて合成を行った場合には、酸素が導入された硫化物固体電解質が最終的に生成することがわかった。熱分析における加熱時の重量変化の挙動とX線回折パターンの測定により、硫化物固体電解質前駆体錯体が多段階で分解することを明らかにした。また、液相法を用いて、シリコン負極とLi7P2S8Iを組み合わせた電極複合体を合成し、これを用いた全固体電池を評価したところ、安定した充放電挙動を示すことを明らかにした。
昨年度までのヨウ化テトラメチルアンモニウムに加え、ヨウ化テトラエチルアンモニウム、ヨウ化テトラプロピルアンモニウムおよびヨウ化テトラブチルアンモニウムを含む新規無機-有機ハイブリッド固体電解質を合成した。得られた固体電解質は非晶質であり、有機鎖の種類により、機械的特性が異なることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2023

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis of lithium oxy-thiophosphate solid electrolytes with Li10GeP2S12 structure by a liquid phase process using 2-propanol2023

    • 著者名/発表者名
      Shiba Shunichiro、Miura Akira、Fujii Yuta、Tadanaga Kiyoharu、Terai Kota、Utsuno Futoshi、Higuchi Hiroyuki
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 13 ページ: 22895~22900

    • DOI

      10.1039/D3RA03929C

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Inorganic-organic hybrid solid electrolytes in the tetramethylammonium iodide-LiI-Li2S-P2S5 system for all-solid-state lithium batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Fang Tong、Tokiwa Hikaru、Miura Akira、Tadanaga Kiyoharu
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 7 ページ: 4297~4302

    • DOI

      10.1039/D3SE00453H

    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of sulfide-based solid electrolytes for all solid-state lithium batteries using solution processes(2023

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      International Conference on Sustainable Energy Materials,2023 Sapporo
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Tetramethylammonium Iodide Doped Li7P2S8I Hybrid Electrolytes for All-solid-state Lithium Batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Tong FANG, Hikaru TOKIWA, Akira MIURA, Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      11th International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT2023), Singapore
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of Sulfide-Based Li-ion Conductive Solid Electrolytes Using Solution Processes2023

    • 著者名/発表者名
      Kiyoharu TADANAGA
    • 学会等名
      International Commission on Glass Annual Meeting, Hangzhou, China
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Inorganic-Organic Hybrid Sulfide Electrolytes Based on the Tetraalkylammonium Iodide-LiI-Li2S-P2S5 System2023

    • 著者名/発表者名
      TONG FANG,Kiyoharu TADANAGA,Yuta FUJII,AKIRA MIURA
    • 学会等名
      第64回電池討論会
  • [学会発表] 液相法による硫化物固体電解質-Si 負極複合体の合成と全固体電池への応用2023

    • 著者名/発表者名
      常盤 輝、カルパ マルセラ、藤井 雄太、三浦 章、忠永 清治
    • 学会等名
      第64回電池討論会
  • [図書] 第13章 電池材料(分担執筆)、ゾル-ゲル法の最新動向2023

    • 著者名/発表者名
      忠永清治(監修 中西和樹)
    • 総ページ数
      436
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1743-4

URL: 

公開日: 2024-12-25  

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