| 研究課題/領域番号 |
21H01709
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
神谷 裕一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (10374638)
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| 研究分担者 |
大友 亮一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 准教授 (10776462)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 硝酸態窒素 / イオン交換体 / 金ナノ粒子 / 硝酸イオン還元 / 地下水汚染 |
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| 研究実績の概要 |
アニオン交換体に市販の弱塩基性イオン交換樹脂（AER）を用い、AuCl4-水溶液にAERを加え38℃で8時間、撹拌することで、AERのアニオン交換サイトにAuCl4-を導入した。その後、水素気流下、80℃でAuCl4-を還元してAER内にAuナノ粒子を発生させた。AuCl4-水溶液の濃度が高くなるに従ってAERに導入されるAu量が上昇した。Au導入量の多いAu-AERでは、Au未導入のAERとほぼ同等のイオン交換特性を示したことから、AuCl4-はAu0へと還元され、このとき生じたCl-がAERのイオン交換サイトを再生したと考えた。
NO3-水溶液にAu-AERを加え38℃で撹拌して、Au-AERにNO3-を取り込んだ。このAu-AERを水素気流下で80℃に加熱すると、Au-AERに取り込まれたNO3-の一部（最大35%程度）が還元分解された。Au未導入のAERでは全くNO3-が分解されなかったことから、Auナノ粒子がNO3-還元分解の活性サイトを形成していることが確かめられた。このAu-AERは繰り返し使用でき、少なくとも3回の再使用において顕著な性能低下は見られなかった。
AERに導入したAu量が多いほど還元分解されたNO3-量は多くなったが、Au導入量 0.037 mmol/g以上では活性向上の程度が大幅に鈍化した。この導入量以上では、Au粒子の凝集が見られたことから、粗大なAu粒子がこの原因であると推測した。
Au粒子が凝集することなく、より多量のAuをAERに導入するために、複数回に分けてAuCl4-を導入することを試みたが、NO3-分解活性は向上しなかった。またAER粒子内部までAuCl4-を十分に拡散させることを意図して十分に粉砕したAER粉を用いてみたが、これも十分な効果は得られなかった。さらなる検討が必要である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
予定通り研究は進捗している。
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| 今後の研究の推進方策 |
現状では、最大でもAu-AERに取り込んだNO3-の約35%しか還元分解できておらず、分解率を向上させる必要がある。そのためには、NO3-還元分解の活性サイトであるAu粒子を、できる限り微粒子かつ空間的に均質に分布するようにAER内に発生させる必要がある。これを実現するために、引き続きAERへのAuCl4-の導入条件、導入したAuCl4-の還元条件を検討する。また同時に、AER内にAuナノ粒子が発生する過程を詳細に調べ、触媒調製にフィードバックする。
AERへのAu粒子の導入と並行して、AERへのRh粒子の導入も検討する。予備検討によってAu粒子と同様にRh粒子もNO3-分解活性を示すことを確認しており、アニオン性Rh錯体の導入条件およびAER内での還元条件を検討し、NO3-分解活性の向上を目指す。
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