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2023 年度 実績報告書

逆合成解析に基づく高機能ゼオライト触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21H01714
研究機関東京工業大学

研究代表者

横井 俊之  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)

研究分担者 中坂 佑太  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
尾澤 伸樹  東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任准教授 (60437366)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワードゼオライト
研究実績の概要

2023年度において、まず、粒子形態の影響を明らかにした。AEI型ゼオライトをベースに、通常のブロック体の他に界面活性剤をゼオライトの母ゲルに添加することにより、プレート上の粒子を得ることに成功した。そこにCu種を導入し、メタン部分酸化活性を検討した結果、c軸成長を抑制したプレート上にすることで、高いメタノール収率を達成できた。粒子形態は生成物の拡散挙動に影響を与えることから、研究項目Bと連携しその効果の検証を行った。メタンから生成したメタノールが逐次反応を受けることなく、ゼオライト粒子から拡散できたことが要因であると考えている。またこのほか、Cu種とゼオライトの酸点の位置関係についても検討した。具体的にはCu含有ゼオライト触媒を構成するCuサイト(メタン活性化サイト)と酸サイト(ゼオライト骨格内Al原子)の量ならびに位置関係の影響を系統的に検討した。位置関係については原子スケールからミリメートルスケールまで変化させ実験を行った。その結果、Cuサイトと酸サイトが近傍に分布しているとエチレン、プロピレンといった低級オレフィンの生成に有利であることが分かった。両サイトがある程度の空間的距離を保ち、均一に分布する場合、メタノールが選択的合成に有利に働き、Cuサイトが過剰に存在するとCO2の生成が促進されることが分かった。この結果はメタノールを中間体として用いるメタンから炭化水素への転換反応の実現に大きく貢献するものとなった。
年度後半には本研究の総括として、ゼオライトの物性、金属の導入方法、導入される位置・状態、触媒特性を系統的に整理し、メタン転換反応に関しては本研究の目的である「逆合成解析」的に触媒設計指針を提案するに至った。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2023

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 3件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [雑誌論文] One-Pot Synthesized Fe-AEI Zeolite Catalysts Contribute to Direct Oxidation of Methane2023

    • 著者名/発表者名
      Xiao Peipei、Nakamura Kengo、Lu Yao、Huang Jun、Wang Lizhuo、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Wang Yong、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 16168~16178

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c04675

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Effective Cu/AEI Zeolite Catalysts Contribute to Continuous Conversion of Methane to Methanol2023

    • 著者名/発表者名
      Xiao Peipei、Wang Yong、Nakamura Kengo、Lu Yao、De Baerdemaeker Trees、Parvulescu Andrei-Nicolae、M?ller Ulrich、De Vos Dirk、Meng Xiangju、Xiao Feng-Shou、Zhang Weiping、Marler Bernd、Kolb Ute、Osuga Ryota、Nishibori Maiko、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 11057~11068

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02271

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Impacts of framework Al distribution and acidic properties of Cu-exchanged CHA-type zeolite on catalytic conversion of methane into methanol followed by lower hydrocarbons2023

    • 著者名/発表者名
      Nakamura Kengo、Xiao Peipei、Osuga Ryota、Wang Yong、Yasuda Shuhei、Matsumoto Takeshi、Kondo Junko N.、Yabushita Mizuho、Muramatsu Atsushi、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 13 ページ: 2648~2651

    • DOI

      10.1039/D3CY00127J

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hydrophobicity Manipulation of Titanium Silicalite-1 with Enhanced Catalytic Performance via Liquid-Mediated Defect Healing Treatment2023

    • 著者名/発表者名
      Li Boqing、Iyoki Kenta、Techasarintr Piyapatch、Elangovan Shanmugam P.、Simancas Raquel、Okubo Tatsuya、Yokoi Toshiyuki、Wakihara Toru
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 15155~15163

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c03339

    • 査読あり
  • [学会発表] Design and synthesis of Cr-containing zeolite as dehydrogenation catalyst: impact of acidic properties of zeolite2023

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Kaseguma, Shuhei Yasuda, Junko N. Kondo, Toshiyuki Yokoi
    • 学会等名
      第19回日韓触媒シンポジウム
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic activation of CH4 with N2O over metal-exchanged zeolites2023

    • 著者名/発表者名
      横井俊之
    • 学会等名
      TICC2023
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Zeolite catalysis for Carbon Neutrality2023

    • 著者名/発表者名
      横井俊之
    • 学会等名
      9th Asia-Pacific Congress on Catalysis (APCAT-9)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会・シンポジウム開催] International Symposium on Porous Materials 20232023

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公開日: 2024-12-25  

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