研究課題
本研究の目的は、MoS2等の遷移金属ダイカルコゲナイドの剥離単結晶表面上に作製した電気二重層トランジスタを用いて、乱れが極限的に少ない完全2次元超伝導体の絶対0度近傍でおきる量子ゆらぎに支配された超伝導物性(磁束の量子ダイナミクス、静的・動的量子相転移)を明らかにすることである。2021年度は、この研究遂行の鍵となるMoS2電気二重層デバイス作製方法と静電的キャリアドープ法の確立に注力した。新規導入したLED顕微鏡露ユニット、ワイヤーボンダーと既設の真空蒸着装置を用いることにより、SiO2/Si基板上に剥離法によって転写された約10マイクロメートル四方のMoS2微小剥離単結晶とこれに配線された輸送特性測定用電極およびイオン液体用ゲート電極から構成されるデバイス試料を再現性よく作製することに成功した。さらに、この試料のトランジスタ特性、およびロックイン検出法を用いた2Kまでの超伝導転移(6K-10K)を含む輸送特性の測定手法も構築した。特に嫌気性の強いMoS2を用いたデバイス作製では、大気暴露時間を最小にし、キャリアドープ時に、測定装置内を超高真空に保つことがプロセス上非常に重要であることを見出し、これに合わせて既設の測定用冷凍機も超高真空中で動作できるよう改良を行うことで、今後予定している2K以下での極低温・強磁場中測定に備えた。さらにMoS2と同類の結晶構造をもつNbS2剥離微小単結晶において、3次元的なバルク超伝導体であるにも関わらず、系の特徴的なバンド構造を反映した2次元的な磁場中超伝導転移がおこることを共同研究により明らかにした。これはMoS2における表面2次元超伝導を理解する上でのよい対照データとなった。
3: やや遅れている
当初計画では、MoS2単結晶デバイスの作製と測定手法を確立した後、0.1Kまでの極低温領域での超伝導転移を含む磁場中輸送特性を観測し、その低電流極限での量子磁束状態、量子臨界点、磁場―温度相図の確定まで行う予定であった。しかし再現性のあるデバイス作製方法を確立する段階において、LED露光によるリソグラフィープロセスに用いるレジスト材料の選択や露光条件の最適化に予想以上の時間を費やした。さらに試料作製後も、その良好なデバイス動作のために超高真空環境が必要であることに気づき、当初予定していなかった低温測定装置を高真空仕様へ改造を行うことにも多くの時間を費やした。加えて年度末には液体ヘリウムの調達難も重なり、大量の液体ヘリウムを用いる磁場中極低温測定の実験ができなくなった。一方で、装置の改造やこれにあわせた測定手法の見直しの効果により、再構築された測定装置のセットアップは測定精度や利便性において当初の予想より高いレベルのものとなったのが進歩した点である。これにより2022年度は、2021年度に予定した、極低温領域での低電流極限での磁場中輸送特性の研究を継続しつつ、2022年度実施予定の極低温下ゼロ磁場状態での高電流極限での量子磁束ダイナミクスの研究を同時平行して実施できる見通しとなったものの、当初予定よりやや遅れていると判断した。
2022年度はこれまでに開発されたMoS2電気二重層デバイス試料の作製方法を用いて最適なキャリアドープ条件を見つけた後、構築された計測系に既設の3He冷凍機や希釈冷凍機を組み合わせて、その極低温下における(1)低電流極限での磁場中輸送特性、(2)高電流極限でのゼロ磁場中での輸送特性を行う。(1)では0.1Kまでの極低温、10Tまでの磁場中において、低電流極限(基底状態)の電気抵抗の温度、磁場依存性測定を実施し、絶対0度近傍での量子金属状態の有無、量子臨界現象を明らかにする。低磁場領域での量子磁束の量子クリープを反映した抵抗状態(量子金属状態)、高磁場領域での超伝導状態から常伝導状態へ量子相転移現象から得られるデータより、絶対0度近傍の量子ゆらぎを反映した磁場-温度相図を完成させる。(2)では、これまで構築した計測系に、パルス電流電源とこれに同期する電圧計を追加導入し、極低温下での高電流極限での輸送特性法を確立する。その後これを用いて0.3Kの極低温領域までのゼロ磁場中での磁束・反磁束ダイナミクスを観測することにより、その熱活性状態から量子ゆらぎ状態へのクロスオーバーや動的相転移の存在を検証する。これらからのゼロ磁場中の量子ゆらぎの効果を含む電流-温度相図を作成する。上記の実験が順調に進んだら、同様の実験をMoS2と同構造をもつMoSe2の電気二重層トランジスタ、NbS2、NbSe2等の剥離単結晶極薄膜において実行し、特徴的な磁場-温度、電流-温度相図が乱れの極度に少ない2次元超伝導体に普遍的に存在することを確かめる。これらの研究の後、2023年度には、極低温・磁場中での広い電流流領域の輸送特性を観測し、ゼロ磁場中の量子磁束・反磁束ダイナミクスが有限磁場下の量子磁束ダイナミクスへとどのようにつながるか明らかにして、本研究の全体の目標を達成する。
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Physical Review Research
巻: 4 ページ: 013188-1-8
10.1103/PhysRevResearch.4.013188