本研究は,二酸化チタン表面の構造的,組成的な不均一性を利用して表面水平方向のバンドベンディングを導入して,光励起エキシトン分離とフリーキャリア密度の向上により光触媒活性の向上につなげることを目指したものである。 本研究は,放射光を用いた顕微光電子分光測定技術の確立,アナターゼ型二酸化チタン結晶のエッジの評価,アナターゼ/ルチル接合界面の評価,およびアナターゼ型二酸化チタン表面へのアルカリ金属ドープによるバンドベンディングの導入の4つのフェーズで進めた。 顕微光電子分光測定技術の確立では,高精密マニピュレータ開発とスキャン測定の高速化を進めた。結晶エッジの評価では,アナターゼ型二酸化チタンの(001)面と(101)面が接する結晶エッジを作成し,結合エネルギーが異なる表面価電子準位がエッジで不連続に接続してポテンシャル勾配を作ることを確認した。アナターゼ/ルチル接合界面の評価では,アナターゼ結晶表面の一部をレーザー加熱でルチル相に転移させて2相接合界面を作成した。この界面でもポテンシャル勾配が形成されていることを確認した。アルカリ金属ドープでは,ドープ領域と清浄領域の界面でポテンシャル勾配の形成を確認した。結晶エッジ,相界面,およびドープ/非ドープ領域の光触媒活性を評価した結果,相界面とドープ/非ドープ領域での活性が高くなった。これらの領域では,光励起エキシトンの解離が促進されるほどに急峻なポテンシャル勾配ができたため活性が高くなったと結論付けた。 本研究から,二酸化チタン表面に人為的に急峻なポテンシャル勾配を導入することが可能であり,これが光励起エキシトンの解離を促進して高活性化を実現できることが分かった。ここで見出された表面改質による光触媒の高活性化の技術が,今後の光触媒開発に取り入れることが期待される。
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