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2021 年度 実績報告書

輻射場と分子の強結合を利用した非断熱過程制御

研究課題

研究課題/領域番号 21H01886
研究機関京都大学

研究代表者

渡邊 一也  京都大学, 理学研究科, 教授 (30300718)

研究分担者 安池 智一  放送大学, 教養学部, 教授 (10419856)
奥山 弘  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60312253)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード局在プラズモン / 強結合 / グラフェン / 銀
研究実績の概要

本年度は,超高真空下でイリジウム基板上に作製したグラフェンに銀を蒸着し,その光学応答を定常光反射測定により評価した.その結果,3.4 eV付近に銀の蒸着に伴う強い吸収帯が現れることを見出した.先行研究および,時間依存密度凡関数法による計算の結果と比較することで,銀クラスターによる吸収が出現したと考えられる.低速電子線回折の結果から,このクラスターはグラフェンのモアレ構造に整合した周期構造をとっていると判断した.グラフェンを蒸着しない清浄イリジウム基板に銀を蒸着した場合にはこのような吸収帯は現れず,反射率変化スペクトルは銀薄膜を仮定した古典電磁気学計算と一致したため,このクラスター形成はイリジウム上のグラフェン基板特有の構造と考えられる.加えて,この銀クラスター表面にフラーレン分子を共蒸着したところ,当該吸収帯の線幅のブロードニングと強度減少が観測された.特異値分解によるスペクトル分離を用いて,この変化を解析したところ,銀クラスターの吸収の消失に伴い,最大で約0.4 eV のピーク分裂が起きていると判断した.これは,銀クラスターの局在プラズモンとC60のT1uへの遷移が強結合したことによる状態分裂と考えられる.この解釈は時間依存密度凡関数法を用いて,銀クラスターとC60複合系の光学応答シミュレーションを行った計算結果によっても支持された.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の目標であった,グラフェンモアレ構造上での金属蒸着による特異なプラズモン応答の観測に成功しており,分子共吸着による強結合の観測も実現している.

今後の研究の推進方策

引き続き,超高真空条件下でのグラフェン薄膜上への金属蒸着による表面プラズモン発現特性の探索を継続する.並行して,すでに実績のある2次元電子分光計測システムの高精度化を達成し,表面プラズモン発現系に有機分子を蒸着したシステムについての,超高速分光を可能にする.特に,S1よりも高い電子励起状態とプラズモン場の強結合状態に着目し,こう励起状態での非断熱緩和過程が強結合により受ける影響を時間領域で明らかにすることを目指す.

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2022 2021

すべて 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [学会発表] 有機超薄膜中の超高速スペクトル拡散ダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      吉田 龍矢,渡邊 一也
    • 学会等名
      第102日本化学会春季年会
  • [学会発表] PTCDI薄膜中の励起子における超高速スペクトル拡散2021

    • 著者名/発表者名
      吉田 龍矢,渡邊 一也
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2021
  • [学会発表] PTCDI薄膜におけるスペクトル拡散ダイナミクス2021

    • 著者名/発表者名
      吉田龍矢,渡邊一也
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
  • [学会発表] Ultrafast Spectral Diffusion of Excitons in Molecular Thin Films2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Watanabe
    • 学会等名
      NYCU-KU Workshop
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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