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2023 年度 実績報告書

輻射場と分子の強結合を利用した非断熱過程制御

研究課題

研究課題/領域番号 21H01886
研究機関京都大学

研究代表者

渡邊 一也  京都大学, 理学研究科, 教授 (30300718)

研究分担者 安池 智一  放送大学, 教養学部, 教授 (10419856)
奥山 弘  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60312253)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード局在プラズモン / 強結合 / グラフェン / 銀 / インジウム
研究実績の概要

今年度は以下の成果を得た。
(1)超高真空下で用意した高品質グラフェン上に銀を蒸着することで、3.5 eV付近に強い吸収を示す銀クラスターの作製に成功した。同条件での表面の走査トンネル顕微鏡観測から、クラスターサイズについての知見を取得し、またこのクラスター形成が、グラフェン上の欠陥サイトに局在して起きていることを明らかにした。時間依存密度汎関数法、および古典電磁気学による理論計算から、観測された強い吸収は銀の局在プラズモンによる吸収と帰属された。同様の実験をグラフェンを担持する遷移金属を変えて行い、現象の再現性を確認した。さらに、銀クラスター上にフラーレンを蒸着することで、銀の局在プラズモン応答が変化する様子を観測し、この現象が担持遷移金属基板によらず引き起こされることを確認した。スペクトル変化を詳細に解析することで、フラーレンの被覆率に依存した共鳴ピークエネルギーのシフトを明らかにし、その挙動が、銀プラズモンの共鳴エネルギーのわずかな変化に依存することを新たに見出した。これらの現象を統一的に理解するために、新たに、局在プラズモンと分子の電子遷移の結合を誘起双極子間の相互作用で近似する取り扱いを取り入れたモデルを開拓し、これを用いて、観測されたスペクトル変化を、フラーレンと銀プラズモンの間の結合状態(プレキシトン)の形成とその固有エネルギーの被覆率依存性として説明することができた。
(2)前年度に引き続き、超高真空下のインジウムクラスターの作製・評価とそれによる深紫外域プラズモンの発現、そこに水分子を吸着させた場合のスペクトル変化を観測した。真空紫外域反射分光システムの検出系の改良により、9 eV以上のエネルギー領域のノイズレベルを格段に改善することに成功し、信頼性の高いスペクトルを得ることができた。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Deciphering Cooperative Effects in Plexciton Formation between Ag Nanocluster and Fullerene2024

    • 著者名/発表者名
      Tatsuya Yoshida, Kazuya Watanabe, Fumiharu Nishita, Daiki Yamamoto, Hiroshi Okuyama, and Tomokazu Yasuike
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: - ページ: -

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydroxyl Formation on Pt(553)2023

    • 著者名/発表者名
      Nagatsuka Naoki、Kamibashira Shota、Shibata Noboru、Koitaya Takanori、Watanabe Kazuya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 ページ: 8104~8112

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c02010

    • 査読あり
  • [学会発表] ヘテロダイン検出和周波発生振動分光によるPt微斜面に形成される氷薄膜のプロトン配向2023

    • 著者名/発表者名
      長塚 直樹,柴田 昂,神柱尚汰,小板谷 貴典,渡邊 一也
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
  • [学会発表] インジウムナノ粒子による深紫外近接場と分子の相互作用2023

    • 著者名/発表者名
      松口 諒斗,長塚 直樹,小板谷 貴典,渡邊 一也
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
  • [学会発表] ポラリトン形成によるテトラフェニルポルフィリン薄膜の電子状態変調2023

    • 著者名/発表者名
      LIU JINGYANG,長塚 直樹,小板谷 貴典,渡邊 一也
    • 学会等名
      第17回分子科学討論会
  • [学会発表] Water Adsorption and Reactions on Stepped Pt Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Watanabe
    • 学会等名
      Taiwan-Japan Workshop on Crystals Growth, Analysis & Calculation (TJ-CGAC)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Isotope effects on molecular orientation arrangements in ice thin films on Pt vicinal surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Takumi Otsuki, Naoki Nagatsuka, Noboru Shibata, Takanori Koitaya and Kazuya Watanabe
    • 学会等名
      The 9th SFG workshop
    • 国際学会
  • [学会発表] Water Adsorption on Stepped Pt Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Watanabe
    • 学会等名
      The 9th SFG workshop
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] インジウムナノ粒子による深紫外近接場と分子の相互作用2023

    • 著者名/発表者名
      長塚直樹、松口諒斗、小板谷貴典、奥山弘、渡邊一也、安池智一
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2023
  • [学会発表] ポラリトン形成によるテトラフェニルポルフィリン薄膜の電子状態変調2023

    • 著者名/発表者名
      LIU JINGYANG,長塚 直樹,小板谷 貴典,渡邊 一也
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2023
  • [学会発表] 輻射場と物質の結合による新しい化学の探索2023

    • 著者名/発表者名
      渡邊一也
    • 学会等名
      強光子場科学研究懇談会
    • 招待講演
  • [学会発表] インジウムナノ粒子による深紫外域局在プラズモンと吸着分子の相互作用2023

    • 著者名/発表者名
      長塚 直樹、松口 諒斗、奥山 弘、安池 智一、小板谷 貴典、渡邊 一也
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会

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公開日: 2024-12-25  

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