有機半導体の伝導帯バンド構造観測の実現と電子－フォノン相互作用の研究

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21H01902
• 研究機関: 千葉大学
• 研究代表者: 吉田 弘幸 千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (00283664)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: 有機半導体 / 伝導帯 / 低エネルギー逆光電子分光法 / ポーラロン / 超原子分子軌道

研究実績の概要

有機半導体では、電子移動度が正孔移動度に比べて極端に低い。最も高い移動度を比べてみると、電子移動度は正孔移動度にくらべて一桁低い。このような電子移動度を制限する要因を明らかにするため、世界初となる伝導帯バンド構造（エネルギーと運動量の関係）を調べている。2023年度の主な成果は、以下の通りである。
1.ペンタセンのエピタキシャル成長膜についての伝導帯バンド構造測定の結果、ブリルアン帯端でバンドギャップが開くことが分かってきた。これは、代表者らが開発してきた部分ポーラロンモデルでは予測されなかったものである。ポーラロンモデルの導出の際に用いた近似に原因があると考え、ミュンヘン工科大学との共同研究で理論解析を進めている。モデル計算により電子と分子内振動との結合によりバンドギャップが開くことを再現することに成功した。ただし、この理論モデルでは、実験で観測されたバンドギャップの狭小化は再現できず、さらなる検討を進めている。
2.装置の高分解能化のため、ユーリッヒ研究所と共同開発してきた電子源を千葉大学の角度分解低エネルギー逆光電子分光装置に導入した。現在、標準試料について測定を進めながら調整を行っている。エネルギー分解能は0.25 eVから0.14 eVまで向上しており、これまでの逆光電子分光のエネルギー分解能の世界記録を更新した。まだ当初の予定の性能は得られていないため、引き続き細部の調整を行っている。
3.C60の超原子分子軌道のバンド測定に成功した。超原子分子軌道とは、分子の中心力により結合した水素原子状の空軌道であり、これまで気相や単分子膜でしか観測されていない。本研究はバルク状態での超原子分子軌道の世界初となる観測であり、同時にエネルギーバンド構造の観測から固体中での電子状態の詳細を明らかにするものである。現在、密度汎関数法による理論計算に基づく解析を進めている。

現在までの達成度 (段落)

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] ユーリッヒ研究所(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: ユーリッヒ研究所
• [国際共同研究] ミュンヘン工科大学(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: ミュンヘン工科大学
• [雑誌論文] Reliable measurement of the density of states including occupied in-gap states of an amorphous In?Ga?Zn?O thin film via photoemission spectroscopies: Direct observation of light-induced in-gap states (2024)
  • 著者名/発表者名: Nakazawa Ryotaro、Matsuzaki Atsushi、Shimizu Kohei、Nakamura Ikuko、Kawashima Emi、Makita Seiji、Tanaka Kiyohisa、Yasuno Satoshi、Sato Haruki、Yoshida Hiroyuki、Abdi-Jalebi Mojtaba、Stranks Samuel D.、Tadano Shohei、Kr?ger Peter、Tanaka Yuya、Tokairin Hiroshi、Ishii Hisao
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 135 ページ: -
  • DOI: 10.1063/5.0185405
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Dependence of Exciton Binding Energy on Bandgap of Organic Semiconductors (2023)
  • 著者名/発表者名: Sugie Ai、Nakano Kyohei、Tajima Keisuke、Osaka Itaru、Yoshida Hiroyuki
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 14 ページ: 11412～11420
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c02863
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] High-energy-resolution angle-resolved inverse-photoelectron spectroscopy apparatus for damage-free measurements of conduction band structures of functional materials (2023)
  • 著者名/発表者名: Kashimoto Yuki、Ideta Satoshi、Sato Haruki、Orio Hibiki、Kawamura Keita、Yoshida Hiroyuki
  • 雑誌名: Review of Scientific Instruments 巻: 94 ページ: -
  • DOI: 10.1063/5.0138204
  • 査読あり
• [雑誌論文] A novel high-current, high-resolution, low-kinetic-energy electron source for inverse photoemission spectroscopy (2023)
  • 著者名/発表者名: Ibach Harald、Sato Haruki、Kubo Mihiro、Tautz F. Stefan、Yoshida Hiroyuki、Bocquet Fran?ois C.
  • 雑誌名: Review of Scientific Instruments 巻: 94 ページ: -
  • DOI: 10.1063/5.0138512
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Tripodal Triazatruxene Derivative as a Face-On Oriented Hole-Collecting Monolayer for Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells (2023)
  • 著者名/発表者名: Truong Minh Anh,Funasaki T.,Ueberricke L.,Nojo W.,Murdey R.,Yamada T.,Hu S.,Akatsuka A.,Sekiguchi N.,Hira S.,Xie L.,Nakamura T.,Shioya N.,Kan D.,Tsuji Y.,Iikubo S.,Yoshida Hiroyuki,Shimakawa Y.,Hasegawa T.,Knemitsu.Y.,Suzuki T.,Wakamiya Atsushi
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 145 ページ: 7528～7539
  • DOI: 10.1021/jacs.3c00805
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Comparison of electron affinities in organic semiconductors measured by cyclic voltammetry, conventional inverse photoelectron spectroscopy, and low-energy inverse photoelectron spectroscopy (2024)
  • 著者名/発表者名: Mihiro Kubo, Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: DPG spring meeting2024
  • 国際学会
• [学会発表] Direct observation of the energy band structure of the super atom molecular orbital in solid phase C60 (2024)
  • 著者名/発表者名: Daichi Homma, Susumu Yanagisawa, Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: DPG spring meeting2024
  • 国際学会
• [学会発表] Conduction band structure of organic semiconductors and partially-dressed polaron formation (2024)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: International Symposium on Electron Spectroscopy Theory for Advanced Materials
  • 国際学会
• [学会発表] Conduction band structure of organic semiconductors and partially-dressed polaron formation (2023)
  • 著者名/発表者名: Haruki Sato, Syed A. Abd. Rahman, Yota Yamada, Hiroyuki Ishii, Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: 14th Japan-China Joint Symposium on Conduction and Photoconduction in Organic Solids and Related Phenomena
  • 国際学会
• [学会発表] Surface/interface structures of perovskite films as studied by advanced electron spectroscopies (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Yoshida, Abduheber Mirzehmet
  • 学会等名: 2023 MRS fall meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Direct measurement of conduction band structure of organic semiconductor (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: Thin Films 2024 Webinar
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Precise Measurement of Exciton Binding Energies in Organic Semiconductors: Implications for High-Performance Organic Solar Cells (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: NYCU-DyEx Bilateral Symposium on Light Energy Conversion The 7th International Symposium on Dynamic Exciton in Taiwan
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Surface/interface structures of perovskite films studied by electron spectroscopies (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroyuki Yoshida
  • 学会等名: ICPST-40
  • 国際学会 / 招待講演
• [図書] 『有機半導体の開発と最新動向』 第24章 「有機半導体の伝導帯バンド構造の実測と電子伝導機構」、安達千波矢 監修 (2024)
  • 著者名/発表者名: 吉田弘幸
  • 総ページ数: 9
  • 出版者: シーエムシー出版
  • ISBN: 978-4-7813-1763-2