研究課題
微小電極近傍の基質の拡散によって律速された時間に依存しない安定した電流をバイオセンサに応用し、実用化を目指すうえで、電流応答が溶液の撹拌や流動に対して脆弱であるという問題を見出した。その問題を電極の設計により解決することを目指し、一定の成果を上げた。具体的には微小電極周囲に形成される反応物質の濃度勾配を阻害することなく、その濃度勾配を変形させる流動の影響を最小限にするような障壁を電極近傍に配置することで、流動に対して安定した応答を与えるような電極を構築した。また、微小電極上を用いたバイオセンサー構築の肝である酵素と電極間の電子移動反応に関して新規の知見が得られた。従来、酵素ないの電極反応部位が電極に近いことが、酵素電極反応を実現する上でのカギだと考えられてきた。しかしながら、本研究により、電極反応部位と電極の間に芳香族性のアミノ酸を持つことが、電子移動反応を大幅に促進することが明らかとなった。これは今後、酵素電極反応を応用に際して、適切な酵素探索を行う上での重要な指針となり、また、酵素改変によって酵素電極反応を促進するための指針となる。また、界面電荷移動反応における界面近傍の電荷分布の状態解明は、バイオセンサに限らず、電気化学一般において極めて重要な命題である。本研究では、互いに交じり合わない二つの液相間でのイオン移動およびイオン分布と電荷分布を一意に解くことのできるシミュレーションモデルの構築に成功した。これにより、イオン移動反応における溶液抵抗の影響を定量的に表現可能になったばかりでなく、電気毛管曲線の予測が可能になった。この成果は、短期的には液膜型のイオンセンサの作動機構解明に対応するものである。しかしながらそれに限らず、電気化学測定系を統一的に表現することの可能なモデル構築の足掛かりとなるものである。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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