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2022 年度 実績報告書

金属ナノ粒子への可視・近赤外光照射による二酸化炭素変換と反応場の温度可視化

研究課題

研究課題/領域番号 21H01975
研究機関京都大学

研究代表者

山本 旭  京都大学, 人間・環境学研究科, 助教 (30769443)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード光熱変換 / 温度計測 / 二酸化炭素変換 / 金属ナノ粒子触媒 / 太陽光エネルギー / メタン / 改質反応 / 温度勾配
研究実績の概要

本研究では太陽光エネルギーを利用し二酸化炭素を有用化合物へ変換する触媒反応系の開発を目的として,二酸化炭素とメタンから化学原料として有用な合成ガス(水素と一酸化炭素)へと変換するドライリフォーミング反応に関する研究を中心として実施した.本研究では太陽光エネルギーを利用し二酸化炭素を有用化合物へ変換する触媒反応系の開発を目的として,二酸化炭素とメタンから化学原料として有用な合成ガス(水素と一酸化炭素の混合ガス)へと変換するドライリフォーミング反応に関する研究を中心として実施した.2年目となる2022年度では,Xeランプの集光光照射下において高い活性および耐久性を有する触媒開発を実施し,ニッケルとコバルトの合金ナノ粒子触媒が高い性能を持つことを見出した.
また,昨年度に実施した大型放射光施設SPring-8でのX線分光法による金属ナノ粒子の温度計測法についても検討を継続した.既報ではスペクトル解析により得られる温度因子をナノ粒子の温度の指標として用いられてきたが,本研究では温度とスペクトルの強度との関係に注目し,スペクトルの強度を温度の指標として用いることができること実証し,原著論文として報告した.本手法は既報のものと比較して簡便であることが特徴であり,今回実施した条件では見積もられる温度の誤差も小さいことがわかった.また,集光した光照射下でのメタンの水蒸気改質反応に関する検討も実施し,光照射下で形成される温度勾配が反応物の選択率を変化させることを明らかにした.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度に引き続き光照射下でのドライリフォーミング反応に有効な触媒材料の開発と温度測定系の構築を実施した.触媒材料開発では,ニッケルとコバルトの合金ナノ粒子触媒が高い触媒性能を持つことを見出し,これまでに検討してきた典型的な含浸法により調製した材料よりも大幅に高い活性および耐久性を得ることに成功した.また,反応系中で形成される温度勾配と触媒活性との関係についても知見を得ることができた.X線を用いた温度計測法については,昨年度に引き続き検討を継続し,金属ナノ粒子の温度を測定することに成功した.また,集光した光を用いたメタンの水蒸気改質反応に関する検討も開始し,光照射下で形成される温度勾配が反応物の選択率を変化させることを明らかにした.以上より,研究は概ね順調に進行していると判断した.

今後の研究の推進方策

2023年度については,昨年度に見出したニッケルとコバルトの合金ナノ粒子触媒を用いたドライリフォーミング反応における触媒調製条件と反応条件の最適化によりその性能について評価を実施することを計画している.また,光照射下で形成される温度勾配と触媒活性との関係については明確でないため,材料側の物性を変化させることにより系統的な検討を実施し,これを明らかにすることを計画している.加えて,温度勾配を有する反応場を利用したメタンの水蒸気改質反応については触媒活性と反応選択率の両方に注目して触媒材料の開発を実施する予定である.

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 6件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Gallium Oxide Assisting Ag-Loaded Calcium Titanate Photocatalyst for Carbon Dioxide Reduction with Water2023

    • 著者名/発表者名
      Qiu Hongxuan、Yamamoto Akira、Yoshida Hisao
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 3618~3626

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c06038

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Granule of potassium hexatitanate fine crystals for photocatalytic steam reforming of methane2023

    • 著者名/発表者名
      Sarwana Wirya、Yamamoto Akira、Yoshida Hisao
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 411-412 ページ: 113858~113858

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2022.07.026

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photothermal steam reforming of methane over silica-supported nickel catalysts with temperature gradients2023

    • 著者名/発表者名
      Sarwana Wirya、Takami Daichi、Yamamoto Akira、Yoshida Hisao
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 13 ページ: 1755~1762

    • DOI

      10.1039/D2CY01721K

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Coordination Structure of Samarium Diiodide in a Tetrahydrofuran?Water Mixture2023

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Akira、Liu Xueshi、Arashiba Kazuya、Konomi Asuka、Tanaka Hiromasa、Yoshizawa Kazunari、Nishibayashi Yoshiaki、Yoshida Hisao
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 62 ページ: 5348~5356

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c03752

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Transient Temperature Response of Supported Rh Nanoparticles in Photothermal Dry Reforming of Methane─An Operando Dispersive X-ray Absorption Spectroscopy Study2022

    • 著者名/発表者名
      Takami Daichi、Yamamoto Akira、Kato Kazuo、Shishido Tetsuya、Yoshida Hisao
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 ページ: 15736~15743

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c05291

    • 査読あり
  • [学会発表] 担持ニッケル触媒を用いた光熱変換型メタン水蒸気改質反応における光照射位置の効果2023

    • 著者名/発表者名
      西野 優冴, Wirya Sarwana, 高見 大地, 山本 旭, 吉田 寿雄
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Operando DXASによる光熱変換型メタンドライリフォーミング反応中のRhナノ粒子の温度測定2022

    • 著者名/発表者名
      高見大地,山本旭,宍戸哲也,吉田寿雄
    • 学会等名
      第41回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [学会発表] Ni@SiO2コアシェル触媒を用いた光熱変換型メタンドライリフォーミング2022

    • 著者名/発表者名
      椿本純也・高見大地・山本旭・吉田寿雄
    • 学会等名
      第41回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [学会発表] Photocatalytic nonoxidative coupling of methane over the Pd-Bi loaded gallium oxide2022

    • 著者名/発表者名
      Surya Pratap Singh, Akira Yamamoto, Eri Fudo, Atsuhiro Tanaka, Hiroshi Kominami, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 国際学会
  • [学会発表] Photothermal Dry Reforming of Methane over Silica-Supported Nickel Catalysts under Visible and Near-infrared Light Irradiation2022

    • 著者名/発表者名
      Junya Tsubakimoto, Daichi Takami, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 国際学会
  • [学会発表] Granule of potassium hexatitanate fine crystals for photocatalytic steam reforming of methane2022

    • 著者名/発表者名
      Wirya Sarwana, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT9)
    • 国際学会
  • [学会発表] Temperature Determination of Rh Nanoparticles in Photothermal Dry Reforming by Operando Dispersive X-ray Absorption Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Daichi Takami, Akira Yamamoto, Tetsuya Shishido, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      The 9th international symposium of Institute for Catalysis
    • 国際学会
  • [学会発表] XAFSを用いた金属ナノ粒子触媒のin situ/operando分析2022

    • 著者名/発表者名
      山本旭
    • 学会等名
      第7回SPring-8先端放射光技術による化学イノベーション研究会/第79回SPring-8先端利用技術ワークショップ
    • 招待講演
  • [学会発表] 光熱変換型メタンドライリフォーミングにおける担持ニッケル触媒とセラミックスとの物理混合の効果2022

    • 著者名/発表者名
      高見大地,山本旭,吉田寿雄
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
  • [学会発表] Ni@SiO2コアシェル触媒を用いた光熱変換型メタンドライリフォーミング2022

    • 著者名/発表者名
      椿本純也、高見大地、山本旭、吉田寿雄
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
  • [学会発表] Role of Trace Amounts of Cobalt into Silica-Encapsulated Nickel Catalysts for Photothermal Dry Reforming of Methane2022

    • 著者名/発表者名
      Hamada A. EL-Naggar, Daichi Takami, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis (OKCAT)
    • 国際学会
  • [学会発表] Controllable Product Selectivity by Light Position in Photothermal Steam Reforming of Methane2022

    • 著者名/発表者名
      Yuko Nishino, Wirya Sarwana, Daichi Takami, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida
    • 学会等名
      Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis (OKCAT)
    • 国際学会
  • [備考] 京都大学大学院人間・環境学研究科 吉田寿雄研ホームページ

    • URL

      http://yoshida.jinkan.kyoto-u.ac.jp/

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公開日: 2023-12-25  

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