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2021 年度 実績報告書

汎用性高分子材料に対する結晶性セロオリゴ糖集合体の複合化と機能発現

研究課題

研究課題/領域番号 21H01996
研究機関東京工業大学

研究代表者

芹澤 武  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (30284904)

研究分担者 澤田 敏樹  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (20581078)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワードセルロース / 酵素合成 / 自己集合 / 汎用性高分子材料 / 結晶性集合体
研究実績の概要

「セロオリゴ糖ならびにその片末端誘導体の酵素合成」を実施した。セロデキストリンホスホリラーゼを用いる酵素触媒重合により、化学修飾されていないセロオリゴ糖の合成のみならず、荷電基、親・疎水性基、反応性基などを還元末端側にもつグルコースを重合開始点(プライマー)とすることで、片末端に機能基をもつ様々なセロオリゴ糖を合成した。末端基の種類により状況は異なるものの、平均重合度が7から13程度の範囲で異なり、また重合度分布も異なるセロオリゴ糖の合成条件を明らかにした。また、多様なプライマーを用いた合成結果を整理することで、セロデキストリンホスホリラーゼが示す、プライマーに対する基質特異性を従来の知見に比べてより明確にした。さらに、合成したセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を溶液pHの変化によりバルク水溶液中で自己集合させ、集合体の生成速度や形態などの基礎知見を収集した。次に、官能基の種類や親・疎水性などが異なるモデル固体表面上で様々なセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を溶液pHの変化により自己集合化させることで複合化を検討した。その結果、セロオリゴ糖の濃度、複合化温度、溶液中の有機溶媒含量などが複合化の速度や量、複合化した集合体の形態や結晶構造、複合化の均一性(複合化した集合体の分布)などに影響することを明らかにした。これらにより、固体表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化に関する基礎知見を系統的に獲得し、望みの量、形態、結晶形、特性をもつセロオリゴ糖集合体を効率よく、安定かつ均一に複合化するための制御因子を見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

荷電基、親・疎水性基、反応性基などを還元末端側にもつグルコースを重合開始点(プライマー)として、片末端に機能基をもつ様々なセロオリゴ糖の合成に成功するとともに、平均重合度や重合度分布が異なるセロオリゴ糖の合成条件を明らかにできた。また、酵素として利用しているセロデキストリンホスホリラーゼが示す、プライマーに対する基質特異性をより明確にできた。さらに、合成したセロオリゴ糖あるいはその片末端誘導体を水溶液中で自己集合させた際の集合体の生成速度や形態などの基礎特性を明らかにできた。これらに加えて、官能基の種類や親・疎水性などが異なる固体表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化に関する基礎知見を獲得できた。以上より、おおむね順調に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

平坦な固体基板表面に対するセロオリゴ糖集合体の複合化について検討したところ、基板表面に対して複合化した集合体は見た目にも不均一であることが多かった。これは、バルク水溶液中で生成したセロオリゴ糖集合体が凝集・沈殿し基板表面に付着していることによるものと考えられる。よって、不均一核生成による析出が主体となるように、比表面積が大きい多孔質材料への複合化を早々に検討することとする。これにより、固体表面への複合化に関する知見が獲得しやすくなるとともに、材料応用を見据えた複合化を当初予定よりも早い段階から検討できる意義がある。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 2件、 招待講演 3件) 備考 (2件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Control of parallel versus antiparallel molecular arrangements in crystalline assemblies of alkyl β-cellulosides2021

    • 著者名/発表者名
      Serizawa Takeshi、Tanaka Shoki、Sawada Toshiki
    • 雑誌名

      Journal of Colloid and Interface Science

      巻: 601 ページ: 505~516

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2021.05.117

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enzyme-catalyzed propagation of cello-oligosaccharide chains from bifunctional oligomeric primers for the preparation of block co-oligomers and their crystalline assemblies2021

    • 著者名/発表者名
      Sugiura Kai、Sawada Toshiki、Tanaka Hiroshi、Serizawa Takeshi
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 53 ページ: 1133~1143

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00513-y

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Robust Gels Composed of Self-Assembled Cello-oligosaccharide Networks2021

    • 著者名/発表者名
      Hata Yuuki、Serizawa Takeshi
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 94 ページ: 2279~2289

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210234

  • [学会発表] オリゴエチレングリコール基をもつセルロース集合体のバイオセンシング応用2022

    • 著者名/発表者名
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] 植物細胞壁の集合構造に着想を得たセルロース系複合ハイドロゲルのボトムアップ構築2022

    • 著者名/発表者名
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] アルキル基をもつセルロースオリゴマーを利用した機能性濾紙の簡易構築2022

    • 著者名/発表者名
      網谷 萌, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] 二分子膜状セルロース集合体への蛍光分子の内包とセルラーゼ検出への応用2022

    • 著者名/発表者名
      城川晃一, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] セルロースオリゴマーの自己集合を利用した機能性不織布の簡易構築2022

    • 著者名/発表者名
      水内裕大, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] 末端にアルキル基をもつセルロースオリゴマーによるピッカリングエマルション形成2022

    • 著者名/発表者名
      鎌田洋貴, 杉浦 開, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] Molecularly Designable Synthetic Nanocelluloses2022

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Serizawa
    • 学会等名
      Japan-Taiwan Bilateral Polymer Symposium 2022
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により得られる相乗的な抗菌活性2021

    • 著者名/発表者名
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      第70回高分子年次会
  • [学会発表] 特異形状セルロース鎖の酵素合成と集合構造2021

    • 著者名/発表者名
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      第70回高分子年次会
  • [学会発表] 植物細胞壁に着想を得たセルロース系ハイドロゲルのボトムアップ構築と力学物性2021

    • 著者名/発表者名
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      第70回高分子年次会
  • [学会発表] 二分子膜状セルロース集合体の分子内包特性とそれを利用したセルラーゼの簡易検出2021

    • 著者名/発表者名
      城川晃一, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      第31回バイオ・高分子シンポジウム
  • [学会発表] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により得られる相乗的な抗菌活性2021

    • 著者名/発表者名
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      第50回医用高分子シンポジウム
  • [学会発表] セルロース系ブロックコオリゴマーの酵素合成と特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
  • [学会発表] 片末端アルキル化セロオリゴ糖集合体の分子配列制御とタンパク質吸着特性2021

    • 著者名/発表者名
      芹澤 武, 田中翔生, 山口彩英子, 網谷 萌, 澤田敏樹, 田中有希子, 田中 賢
    • 学会等名
      第70回高分子討論会
  • [学会発表] アミノ化セルロース集合体とキレート剤の併用により発現する相乗的な抗菌活性2021

    • 著者名/発表者名
      山口彩英子, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • 学会等名
      第72回コロイドおよび界面化学討論会
  • [学会発表] 植物細胞壁の集合構造に着想を得たセルロース系複合ハイドロゲルの酵素合成2021

    • 著者名/発表者名
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      第31回日本MRS年次大会
  • [学会発表] セルロースオリゴマー誘導体の自己組織化を利用した機能紙の構築2021

    • 著者名/発表者名
      網谷 萌, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      第31回日本MRS年次大会
  • [学会発表] 二分子膜状セルロース集合体に対する蛍光分子の内包とセルラーぜ検出への応用2021

    • 著者名/発表者名
      城川晃一, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • 学会等名
      第31回日本MRS年次大会
  • [学会発表] セルロース系ソフトマテリアルのボトムアップ構築2021

    • 著者名/発表者名
      芹澤 武
    • 学会等名
      高分子学会21-1超分子研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthetic Nanocelluloses as Innovative Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Takeshi Serizawa
    • 学会等名
      Yonsei Virtual Symposium
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.serizawa-cap.mac.titech.ac.jp/

  • [備考] 東京工業大学リサーチリポジトリ

    • URL

      http://t2r2.star.titech.ac.jp/

  • [産業財産権] 抗PEG抗体結合材料および抗PEG抗体の検出方法2022

    • 発明者名
      芹澤 武,澤田敏樹,村瀬璃奈,西浦聖人
    • 権利者名
      東京工業大学,第一工業製薬
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2022-31256
  • [産業財産権] 抗菌剤および抗菌性組成物2021

    • 発明者名
      芹澤 武,澤田敏樹,西浦聖人,村瀬璃奈
    • 権利者名
      東京工業大学,第一工業製薬
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-034689

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公開日: 2023-12-25  

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