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固体電解質のイオン伝導や無機物質中の分子やイオンのと運動を直接反映する固体NMRデータに着目し，固体NMRにより観測したデータと，分子シミュレーションによる理論計算により分子やイオンの時間ゆらぎの解釈を行った。まず材料中のイオンのケミカルシフトと局所構造の関係を調べるために、イオンの存在できる空間に網羅的にイオンを配置し、第一原理計算を行った。密度汎関数理論に基づく第一原理計算による構造最適化を行い、多様なサイトにイオンが配置した安定構造モデルを得た。得られた安定構造モデルについて、Gauge Including Projector Augmented Waves (GIPAW)法によるケミカルシフトと四極子相互作用のようなNMRパラメータの理論計算を行った。理論計算から得られたNMRパラメータと局所構造の関係を整理し、実験的に観測されたNMRパラメータの解釈を行った。局所構造の表現方法として、Smooth Overlap of Atomic Positions (SOAP)を採用することで、局所構造とNMRパラメータの関係をよく推定できることも確認した。さらに、第一原理分子動力学計算を行うことで、有限温度下を考慮した原子構造のゆらぎを考慮した構造を多数発生させ、これら構造についてもGIPAW計算を行った。構造最適化計算から得られた静的構造および第一原理分子動力学計算による動的構造を比較するとで、イオンの運動によるNMRパラメータの影響について解析を行った。また、第一原理分子動力学計算で得られるイオンの運動と電荷のゆらぎについても評価し、NMRパラメータとの比較を行った。これら一連の研究により、実験で観測される時間平均されたNMRパラメータと理論計算を融合させることで，実験データの解釈を与える新しい解析法を確立した。
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