| 研究課題/領域番号 |
21H02053
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| 研究機関 | 関西学院大学 |
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研究代表者 |
水木 純一郎 関西学院大学, 学長室, 教授 (90354977)
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| 研究分担者 |
松村 大樹 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30425566)
石井 賢司 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光量子科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員 (40343933)
魚住 孝幸 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 教授 (80295724)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 電気化学 / 放射光X線発光分光 / 電極材料 / 共鳴X線非弾性散乱 / 酸化還元反応 / アニオン / X線分光解析理論 |
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| 研究実績の概要 |
正極活物質開発の新機軸としてアニオンの酸化還元反応に注目し、金属とアニオンとの混成状態（共有結合状態）と酸化還元反応との相関を解明することを目的とし、価電子内殻遷移のＸ線発光分光（VtoC-XES）は硬Ｘ線を利用して価電子帯の電子状態を調べる手法として利用できることを提案し、前年度までに電池動作中のVtoC-XES法（opeland VtoC-XES法）を開発した。今年度はそれを利用して、（１）電池充放電に金属原子だけでなく、酸素の酸化還元が寄与していると予測されているLi2MnO3のopeland VtoC-XECの測定、（２）電池充放電に際し、金属原子のみの酸化還元が働いていると考えられているLiCoO2のopeland VtoC-XESの測定、を行った。測定に際しては、XECだけでなく、遷移金属のK-edge 近傍の吸収スペクトル（XAS)も計測し、Li2MnO3とLiCoO2においてXES, XASともにスペクトルの充放電時の振る舞いに違いが観測された。特に、注目しているXESのKβ2,5線に二つの試料で顕著な違いが観測された。これが意味するところは、二つの試料で充放電における酸素の電子状態変化に違いがあることを示唆しており、現在理論計算でその定量的なところを明らかにしようとしている。
X線分光理論解析に関しては、3d部分状態密度から不純物アンダーソン模型を直接構築する方法を考案・発表した。この方法は従来の第一原理計算の利用におけるバンドマッピング手法を必要としない効率的かつ汎用性のある手法である。さらにベイズ推定手法を解析法に取り入れ、広く使われるレプリカ交換法におけるレプリカを必要としない効率的な手法を考案し・発表した。また、主成分分析の視点からさらに効率的な手法を考案し計算環境を構築・整備した。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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