| 研究課題/領域番号 |
21H03631
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| 研究機関 | 金沢大学 |
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研究代表者 |
児玉 昭雄 金沢大学, 新学術創成研究機構, 教授 (30274690)
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| 研究分担者 |
汲田 幹夫 金沢大学, フロンティア工学系, 教授 (60262557)
大坂 侑吾 金沢大学, 機械工学系, 准教授 (70586297)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 吸着 / 二酸化炭素 / 廃熱利用 |
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| 研究実績の概要 |
従来型のTSAプロセスでCO2脱着と吸着剤の加熱に必要な熱量を比較的低温の加熱空気で供給しようとすると大量の空気が必要になり，脱着出口でCO2濃度は高まらない。本研究では，吸着材を熱伝導加熱することで再生加熱空気量を最小限に留めることができる吸着材充填熱交換器の利用を提案した。これまでに汎用ゼオライトを用い，20-80℃の温度スイングで10%程度のCO2が50～60％程度にまで濃縮できることを実証してきた。今回，吸着塔内温度分布の測定，共存水蒸気の影響評価および高濃縮のためのプロセス検討を行った。
吸着塔内温度分布の経時変化を測定した。当初，吸着層の熱応答の遅れがCO2の脱着を遅らせるものと予想していたが，測定結果から迅速な加熱・冷却が達成されていることがわかった。すなわち，提案形式のTSAプロセスでは熱移動ではなく物質移動が律速である。
ハイシリカゼオライトHSZと分子ふるい炭素CMSを検討対象に加え共存水蒸気の影響を評価した。分離濃縮性能と共存水蒸気の影響について実験により調べたところ，NaXだけでなく疎水性ゼオライトであるHSZも同伴水蒸気によりCO2吸着能が消失した。一方で，炭素系吸着材CMSは乾燥排ガスに対するCO2分離濃縮性能はHSZにも劣るが，湿潤排ガスに対してもある程度の分離濃縮性能が維持できることがわかった。
1段目から得られる高濃度CO2ガスを別の吸着塔で濃縮する二段吸着プロセスを試みた。熱交換型吸着塔を用いた二段吸着によって再生温度80℃であってもCO2濃度95%までの濃縮が可能であることを確認した．しかし，1段目と2段目を合わせた総合回収率は50％程度に留まり，特に一段目での改善が必要である．吸着破過を生じながらCO2回収率を下げない工夫，脱着をより完全としながら回収CO2濃度を高く維持する手段として吸着出口および再生出口での還流操作を導いた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究項目１「内部熱交換型吸着塔内で生じる熱と物質の同時移動現象の可視化」について，温度測定は実施できたもののCO2と水蒸気の競合吸着現象を可視化できる段階には至っていない。ここまでの研究で，ゼオライトを用いた比較的低い再生温度での温度スイング操作において，水蒸気の脱着は生じないことが示唆されており，過渡的に生じるCO2と水蒸気の競合現象の追跡が難しい状況にある。これに対して，分子ふるい炭素は水蒸気共存下でのCO2吸着能の低下が小さく，実プロセスへの展開も想定できることからCO2と水蒸気の競合現象の追跡対象として適当であり，今後の検討対象の中心とする。
研究項目２「吸着材充填層の伝熱性向上と最適な吸着材特性の検討を通じた内部熱交換型吸着塔の最適化」について，圧力損失の低減を図る点でも吸着材塗布方法の開発が不可欠である。バインダーの選定だけでなく塗布対象であるアルミフィンの表面状態・加工も検討対象に加える必要が生じた。
研究項目３「プロセス設計・操作指針の基盤構築」については，脱着ガスの流量・濃度追跡等により当初計画を上回る多くの性能向上策を得ている。
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| 今後の研究の推進方策 |
１．内部熱交換型吸着塔内の熱と物質同時移動現象の把握と分離濃縮性能との関連付け
供給温水・冷水温度と入口ガスのCO2濃度・温度・流量・水蒸気濃度を主要パラメータとして吸着塔出口のガス組成と流量の経時変化を追跡する。同時に，吸着塔のガス流れ方向に等間隔で設定した熱電対により吸着塔内の温度分布を計測する。あわせて，吸着塔の途中から流通ガスを少量サンプリングし，四重極形質量分析計でガス組成を連続測定し，吸着塔内で生じる熱と物質の同時移動現象を可視化し，分離濃縮性能との関連付けを行う。なお，NaXやCaAといった一般に良好なCO2吸着材とされるゼオライトだけでなく，疎水性ゼオライトでも僅かな水蒸気吸着量でも分離性能が消失することが判明したため，炭素系材料を検討対象の主軸に据え，向上施策の検討と設計・操作指針構築のための基盤を得る。
２．内部熱交換型吸着塔の開発と最適化
（１）吸着剤塗布方法の検討：シリカゾルバインダーでは塗布困難なゼオライト種が存在することがわかった。また，炭素系材料用には有機系バインダーが必要であることから吸着剤塗布方法の開発を急ぎ進める。同時にゼオライト系吸着剤に関しては炭素繊維の添加など，吸着剤層の伝熱性向施策の適用を試みる。
（２）吸着特性の検討とTSAプロセスの開発；水蒸気の影響の甚大さに鑑み，炭素系吸着材料を用いた2段プロセスを検討する。吸着等温線の測定と数値計算による性能予測を行い，内部熱交換型TSA操作に適した吸着材特性を明らかにする。吸着平衡と吸脱着速度の両面から吸着材特性と分離濃縮性能の関係を調べ，吸着材選択の方針を得る。さらに実験と数値計算によってプロセスの設計指針を検討する
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