照射損傷を無効化したβチタン合金製ビーム窓の開発

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21H04480
• 研究機関: 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構
• 研究代表者: 石田 卓 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 素粒子原子核研究所, 講師 (70290856)
• 研究分担者: 叶野 翔 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任研究員 (00742199) ; 牧村 俊助 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 素粒子原子核研究所, 先任技師 (10391715) ; 若井 栄一 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 J－PARCセンター, 研究職 (20360422) ; 涌井 隆 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 J－PARCセンター, 副主任研究員 (50377214) ; 明午 伸一郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 J－PARCセンター, 研究主席 (80354728)
• 研究期間 (年度): 2021-04-05 – 2026-03-31
• キーワード: チタン合金 / 照射損傷 / ビーム窓 / 2次粒子生成標的 / 大強度陽子加速器 / ベータチタン / オメガ相

研究実績の概要

準安定β合金Ti-15-3に対して低温→高温の2段階時効熱処理（ST2A）を適用しα相の析出を極微細化すると、ビーム窓の運転時の最大温度である300℃の環境下でも高い耐照射性を保持することが分かった。この材料と、超微細な針状結晶粒を持つニアα合金DAT54およびTi-64について、300℃でのイオン照射実験を実施し、1・5・10dpaでの硬度変化を追跡したところ、Ti-64は1dpa照射後に著しい硬化を示した後、10dpaまで硬度が変化しないこと、他方Ti-15-3ST2AとDAT54は10dpaでも照射硬化を示さないことが確認された。
Ti-64とTi-15-3の室温照射材について、北海道大学の最先端透過型電子顕微鏡を用いて、照射下でのω相の変化について原子レベルでの観察を実施したところ、Ti-64のβ相内にω相前駆体に相当する格子歪みが一様に分布しており、この構造は10dpaの照射を受けても変化しないことが確認された。Ｔi-15-3のβ相では照射損傷とω相前駆体との何らかの相互作用によって10dpa程度まで高い耐照射性を維持するが、その後10dpa以上に照射が進むと転位ループが生成し始める様子が確認された。
Ti-15-3ST2A材によるビーム窓実機製造に向けて昨年度実施したα+β域での据込み鍛造から、β相領域での熱間圧延を採用することとした。β領域では結晶粒の成長が桁違いに早くなることから、組織制御を最適化するためには温度と歪速度の調整に注意を払う必要がある。このため加工フォーマスタによる試験を行い、温度・歪速度と圧縮抵抗の関係を調査した。また熱間圧延の前段階として、据込み鍛造による厚板材の調製までを実施した。
2022年秋、CERN HiRadMat施設での熱衝撃試験を予定通り実施して、BLIP施設で照射損傷を与えた各種のチタン合金材へのシングルショット照射を完了した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ビーム窓の運転時最大温度である300℃における1～10dpaの範囲でのイオン照射実験によって、βチタンTi-15-3の2段階時効処理(ST2A)材、およびニアα合金DAT54材が照射硬化を示さず、高い耐照射性を保つことを確認した。次世代ビーム窓の候補材が特定できたことは本研究課題にとって重要なステップである。
チタン合金のβ相が高い耐照射性を示す原因について、北海道大学の先端透過型電子顕微鏡による詳細な観察を実施して、Ti-64のβ相にω相の前駆体に相当する原子レベルでの格子歪みが、β母相の全域にわたって一様に分布する様子を明瞭に捉えることに成功した。またTi-15-3のイオン照射材を深さ方向に解析し、ω相前駆体や転位ループが照射の進展によって変化していく様子を観察できた。
Ti-15-3 による次世代ビーム窓の製造に向けた母材の組織制御について、前年度実施したα＋β域(750℃)での据込み鍛造では、鍛造品の同径方向に顕著な非一様性が確認され、㎜大の粗大粒が形成されることが課題であった。これに代わって、より高温のβ域で早い歪を加える熱間圧延法を採用することとし、加工フォーマスターを用いた試験によって、歪速度と温度の関数として、圧縮強さに関する基礎データを取得した。ビーム窓用母材の熱機械処理方法の確立に向け大きな前進であった。熱間圧延の前段階であるβ域での据込み鍛造を実施し、Ti-15-3の厚板材を調整した。
照射損傷を受けたチタン合金材料の耐熱衝撃性能を検証するCERN HiRadMat実験を、予定通り実施することができた。チタン合金の延性や疲労強度を評価して、次世代ビーム窓材料を同定し寿命を評価するため、英国Birmingham大学でのメソスケール試験片に対する陽子ビーム照射、およびCCFE材料研究所での超音波振動による疲労強度測定の実施を目指して英国側との調整を進めた。

今後の研究の推進方策

Ti-15-3の2段階時効処理ST2A材やDAT54の溶体化時効処理材をナノ硬度測定することにより、高い耐照射性を維持する可能性が示されたが、電顕観察等により、その理由を究明する必要がある。2022年度、東京大学重粒子照射施設HITで300℃での鉄イオン照射を行ったこれら材料の試験片は、イオン照射の損傷領域がμｍの微小領域に限られることから放射化せず、管理区域でない通常の研究室内で扱うことが可能である。物質材料研究機構(NIMS)のオープンファシリティ制度を活用し、収束イオンビーム(FIB)法によってTEM観察用のラメラ試料を作成、先端電子顕微鏡による損傷組織の調査や原子レベルの観察を実施する。
大強度加速器による陽子ビーム照射においては、陽子ビーム自体による欠陥クラスター・転位ループの形成に加えて、陽子が材料原子核を破砕して生成する多量の水素やヘリウムが材料中に蓄積して脆化を引き起こすことが懸念事項である。この効果を検証するために、HIT施設に新設された水素イオンやヘリウムイオン照射用ビームラインを用いて、従来のタンデム加速器ビームラインからの鉄イオンとヘリウムイオンの2重照射を実施し、高エネルギー陽子ビームの照射環境を模擬する。得られた試験片のTEM観察によりヘリウムバブル形成の有無を調査する。
昨年度β域での据込み鍛造で厚板形状としたTi-15-3材料について、β域での熱間圧延を実施して、等軸微細粒組織を実現したビーム窓用材料の調製を目指す。
最終的な材料の決定のため、英国との連携による照射計画を推進することが重要である。超音波振動を与えるメソスケール試験片の製造に際しては、研磨の方法などに注意を払う必要がある。可能な国内の製造依頼先などの調査や検討を引き続き進めていく。
イオン照射でこれまで得られた成果を順次論文化し、金属材料系の主要な雑誌に投稿する。

研究成果

• [国際共同研究] Fermi国立加速器研究所/Pacific Noethwest National Laboratory/Brookhaven National Laboratory(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: Fermi国立加速器研究所/Pacific Noethwest National Laboratory/Brookhaven National Laboratory
  • 他の機関数: 13
• [国際共同研究] CERN 欧州原子核研究機構(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: CERN 欧州原子核研究機構
• [国際共同研究] STFC Rutherford Appleton Laboratory/UKAEA CCFE MRF/Birmingham University(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: STFC Rutherford Appleton Laboratory/UKAEA CCFE MRF/Birmingham University
  • 他の機関数: 2
• [雑誌論文] Frontiers of Target, Beam Window, and Its Materials in the Proton Accelerator Field (2022)
  • 著者名/発表者名: MAKIMURA Shunsuke
  • 雑誌名: Vacuum and Surface Science 巻: 65 ページ: 577～582
  • DOI: 10.1380/vss.65.577
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Mechanical properties evaluation technique on radiation damaged materials using indentation test combined with numerical experiment (2023)
  • 著者名/発表者名: Takashi Wakui, Shigeru Saito, Masatoshi Futakawa, Tomoki Sakai, Kotaro Mori
  • 学会等名: 15th International Workshop on Spallation Materials Technology
  • 国際学会
• [学会発表] 鉄系、 チタン系 、タン グステタン グステ系ハイエントロピ ー合金 の作製 と特性評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 若井 栄一、叶野 翔、石田 卓、牧村 俊助、 柴山 環樹、涌井 隆
  • 学会等名: 日本金属学会 2023年春季大172回講演大会
• [学会発表] Titanium-Based High Entropy Alloys and Industrial Titanium Alloys (2023)
  • 著者名/発表者名: Eiichi Wakai, Hiroyuki Noto, Taku Ishida, Sho Kano, Shunsuke Makimura, Takaki Shibayama Eiichi Wakai, Hiroyuki Noto, Kazuyuki Furuya, Masami Ando, Takashi Wakui, Shunsuke Makimura, Taku Ishida, Tamaki Shibayama, Takaharu Kamada
  • 学会等名: 15th International Workshop on Spallation Materials Technology
  • 国際学会
• [学会発表] RaDIATE activities at J-PARC (2022)
  • 著者名/発表者名: S.Makimura, T.Nakadaira, N.Kawamura, H.Takahashi, T.Ishida, S.Meigo, E.Wakai, Y.Iwamoto , M.Teshigawara, S.Kano, H.Matsuda, M.Hagiwara, N.Nakazato, K.Ammigan, S.Bidha, F.Pellemoine, K.Yonehara, D.J.Senor, A.M.Casella, A.Roy, R.Devanathan, M.Palmer, D.Kim, M. Calviani, N. Charitonidis, J. Maestre, C. T. Martin
  • 学会等名: RaDIATE collaboration meeting 2022
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ti合金のイオン照射した硬化挙動と微細組織の解析 (2022)
  • 著者名/発表者名: 若井 栄一、叶野 翔、石田 卓、牧村 俊助、柴山 環樹、涌井 隆
  • 学会等名: 日本金属学会 2022年秋期第171回講演大会
• [学会発表] 高放射線環境下等で使用するイノベーション物質の創製に向けて --ハイエントロピー合金、高密度ナノクラスター、TiC添加法など- (2022)
  • 著者名/発表者名: 若井 栄一、能登 裕之、石田 卓、牧村 俊助、柴山 環樹、中川 祐貴、佐藤 紘一、叶野 翔、岩元 洋介、涌井 隆、豊田 昊大、鬼澤 高志
  • 学会等名: 材料照射研究会2022
• [学会発表] 高エネルギー粒子材料照射試験の現状と施設へのニーズ (2022)
  • 著者名/発表者名: 牧村俊助
  • 学会等名: 研究会『J-PARC陽子ビーム照射施設計画とユーザーコミュニティ設立』
  • 招待講演