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2021 年度 実績報告書

隕石ナノ粒子の大規模化学マイニング

研究課題

研究課題/領域番号 21H04511
研究機関東京大学

研究代表者

平田 岳史  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10251612)

研究分担者 伊藤 正一  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60397023)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2025-03-31
キーワード高分解能イオン検出器 / 宇宙ナノ粒子 / 個別同位体分析 / 白金ナノ粒子 / ナノ粒子化学組成 / 多重検出方式 / 液中レーザーアブレーション法 / 隕石マトリックス
研究実績の概要

本研究では、独自に開発した超高感度・高速ナノ粒子質量分析計を用いて数億個以上の隕石マトリックス粒子(隕石ナノ粒子)を大規模分析し、宇宙ナノ粒子を発掘(化学マイニング)する。この目的のために、重元素合成の主要過程である「早い中性子捕獲反応(r過程)」の寄与が大きな2つの元素(オスミウムと白金)に注目し、オスミウムと白金に濃集した宇宙ナノ粒子の抽出と、個別の同位体分析を行う。
研究計画初年度には、既有装置(独自に開発したナノ粒子質量分析計)のナノ粒子個別分析性能の評価を行った。まず最初にナノ粒子質量分析計のイオン検出器配列を調整し、オスミウムや白金の主要同位体の同時検出を可能とした。この分析手法を用い、様々なサイズ(20, 50, 70 nm等)の白金ナノ粒子の個別同位体分析を行ったところ、統計誤差が支配的なレベル(分析性能の限界レベル)にまで同位体分析精度を高めることができ、目標とする分析性能が実現した。一方で、サイズの大きなナノ粒子(70 nm以上)においてはイオン計測方式(パルスカウント方式)における数え落とし(不感時間による信号検出効率の低下)により系統誤差が生じ津ことも明らかとなった。この問題に対し計画初年度は、より正確な不感時間決定法を開発し、各検出器の特性に応じた補正を行うことができた。その結果、20 nmから100 nmサイズにわたる広い範囲で正確な同位体分析が可能となった。
さらに計画初年度は、ナノ粒子個別分析により得られる膨大な化学データ(元素比、同位体比データ)を高速で処理し、元素・同位体情報を視覚的に把握できる新規データ処理プログラム(NP Shooter)を開発した。このデータ処理プログラムを既有のナノ粒子質量分析計に組み合わせることで、1日に計測できる粒子数を10万(元素・同位体数を限定することで最大で100万)粒子程度にまで高めることに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

太陽系形成・物質進化に関する従来の宇宙化学的研究手法では、隕石に含まれるミクロンサイズから元素の起源や太陽系の原料物質の化学進化が議論されてきた。しかしこれまでの研究手法では、主要構成成分である軽元素に基づくものであり、本研究の主題となる重元素に基づいた議論はきわめて限定的である。これに対し本研究では重元素に濃集した微粒子(超微粒子あるいは宇宙ナノ粒子)に注目し、より幅広い元素合成過程に基づく太陽系成因論が展開できる。しかし重元素の超微粒子は、主として分析の難しさからその網羅的検出や同位体分析は実現できておらず、現状では限定的かつ偏った情報に基づく間違った物質進化モデルを導出する可能性がある。そこで本研究では、独自に開発した超高感度・高速ナノ粒子質量分析計を用いて、宇宙ナノ粒子を 化学的採掘(化学マイニング)し、宇宙ナノ粒子の定量的かつ網羅的検出を図る。
本研究の実現には、大きくわけて新規計測法(質量分析法)の開発と、隕石からのナノ粒子の効率良い抽出法の開発が不可欠である。研究初年度は、この2課題のうち質量分析法(ナノ粒子質量分析計)の条件設定および分析条件の最適化を図り、本研究の推進に必要な重元素高速同位体分析性能を得ることができた。さらに、膨大な数のデータを迅速に可視化するデータ処理システムを開発するとともに、広い分析コミュニティーに活用いただけるような配付体制も整備しつつある。本年度の成果の一部は既に学術論文としてまとめ公表することができた。こうした計測技術の開発と並行して、隕石の選定作業を開始した。この目的のためにデジタル顕微鏡を導入し、対象となるマトリックス部分の観察を行い、来年度に行う液中レーザーアブレーション法(LAL法)の技術的整合性の評価を行った。こうした理由から研究の本年度の進捗は順調であると判断できる。

今後の研究の推進方策

研究計画2年目からは、本研究重点課題の2つめである「隕石からのナノ粒子の効率良い抽出法の開発」に取り組む。本研究では、隕石からの宇宙ナノ粒子のサンプリングに際しLALサンプリング法(液中レーザーアブレーション法)を採用する。このサンプリング法は、レーザーのエネルギーを用いて固体試料を微細化する、あるいは粒子集合体を破砕・分散する独自技術である。LAL法は10ミクロン程度の空間分解能で固体試料の特定の部位から最小限の熱負荷でナノ粒子を抽出できる優れた手法である。さらにLAL法では、レーザーの衝撃波を用いて試料を溶媒中に分散させるため、ナノ粒子の再凝集を最小限に低減できる。本研究では、隕石の特定部分(変性の影響を受けていない部分)から、宇宙ナノ粒子をソフトに回収する手法として活用する。しかし従来のLAL法は、固体試料の 小面積の局所サンプリングを目的としており、本研究で必要となる大面積領域からのサンプリングには適さない。そこで本年度は、次世代高繰り返しフェムト秒レーザーに、高速エネルギー変調光学系(パルス毎に出力を高速で変調させる世界初の光学系)を組み込むことで、サンプリング量の増大と、さらなる熱負荷の低減を図る。研究計画初年度中に、サンプリング速度を100 倍以上に高め 、より多くの隕石ナノ粒子分散溶液を取得する。

備考

研究成果を動画としてまとめ公開する予定である。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 5件、 査読あり 10件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 2件、 招待講演 7件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Imaging Analysis of Amino Acids and Sugar using a Dielectric Barrier Discharge Ionization-Mass Spectrometer coupled with Laser Ablation Sampling Technique2022

    • 著者名/発表者名
      Hui Hsin Khoo, Haruo Shimada, Hidekazu Miyahara, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      Metallomics Research

      巻: 1 ページ: 44-54

    • DOI

      10.11299/metallomicsresearch.MR202107

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Size and isotopic ratio measurements of individual nanoparticles by a continuous ion-monitoring method using Faraday detectors equipped on a multi-collector-ICP-mass spectrometer2022

    • 著者名/発表者名
      Shuji Yamashita, Kota Yamamoto, Hiroaki Takahashi, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      J. Anal. Atom. Spectrom.

      巻: 37 ページ: 178-184

    • DOI

      10.1039/d1ja00312g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improvement of Spatial Resolution of Elemental Imaging using Laser Ablation-ICP-Mass Spectrometry2022

    • 著者名/発表者名
      Eisei Tanaka, Takehisa Matsuhisa, Yasuo Kuroki, Minoru Suzuki, Kazuhito Yokoyama, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      Analytical Sciences

      巻: 38 ページ: 695-702

    • DOI

      10.1007/s44211-022-00085-8

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A new gain calibration protocol for Faraday amplifiers equipped with a 1013 Ω resistor2022

    • 著者名/発表者名
      Hisashi Asanuma, Kota Yamamoto, Yuta Kemuyama, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      J. Anal. Atom. Spectrom.

      巻: 37 ページ: 1076-1083

    • DOI

      10.1039/D1JA00351H

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 飛行時間型 ICP-MS による微粒子の個別分析法の開発2022

    • 著者名/発表者名
      栗原かのこ,堀 越 洸,中里 雅樹,高橋 宏明,平田 岳史
    • 雑誌名

      分析化学

      巻: 71 ページ: 277 - 282

  • [雑誌論文] Isotopic analysis of Os from Ir-Os bearing nanoparticles using high-time resolution-multiple collector-ICPMS system2021

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Hirata, Shuji Yamashita, Mirai Ishida, Toshihiro Suzuki
    • 雑誌名

      Mass Spectrometry

      巻: 9 ページ: 1 - 8

    • DOI

      10.5702/massspectrometry.A0085

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Single-pulse laser ablation-inductively coupled plasma-mass spectroscopy U-Pb dating of thin zircon rims: An application to metamorphic rocks from Mount Everest, eastern Nepal2021

    • 著者名/発表者名
      Hideki Iwano, Takafumi Hirata, J. Hosoi, H. Sakai, Yuji Orihashi, Tohru Danhara
    • 雑誌名

      Chemical Geology.

      巻: 30 ページ: 119903

    • DOI

      10.1016/j.chemgeo.2020.119903

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In situ Isotopic Analysis of Uranium from transient signals obtained by laser ablation-ICP-MS technique : new correction technique for slow response of the Faraday Detectors Equipped with 1013 Ω amplifiers2021

    • 著者名/発表者名
      Kota Yamamoto, Hisashi Asanuma, Hiroaki Takahashi and Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      RSC Journal Analytical Atomic Spectrometry

      巻: 36 ページ: 668 - 675

    • DOI

      10.1039/d0ja00498g

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Detection of small Au nanoparticles using an enhanced sensitivity ICP-MS technique2021

    • 著者名/発表者名
      Shuji Yamashita, Masaki Nakazato, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      Analytical Sciences

      巻: 37 ページ: 1637 - 1640

    • DOI

      10.2116/analsci.21N014

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 液中レーザーアブレーションによる連続サンプリング法の開発2021

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 雑誌名

      分析化学

      巻: 70 ページ: 729 - 735

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantitative imaging analysis of nanoparticles and dissolved forms using laser ablation-single particle-ICP-mass spectrometry2021

    • 著者名/発表者名
      Shuji Yamashita, Kumiko Ogawa, Takafumi Hirata
    • 雑誌名

      Metallomics Research

      巻: 1 ページ: 1

    • DOI

      10.11299/metallomicsresearch.MR202106

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 最先端技術が切り拓くレドックスバイオロジー2022

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 学会等名
      第2回レドックスR&D戦略委員会 春のシンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Recent Progress in Laser Ablation-ICPMS Technique for Geochemistry and Geochronology2022

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Hirata
    • 学会等名
      Russia-Japan Online Seminar
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] メタロミクス研究に向けた イメージング分析技術開発2021

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 学会等名
      新学術領域研究「生命金属科学」研究発表会
    • 招待講演
  • [学会発表] レーザー質量分析計が切り拓く地質学研究の新展開2021

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 学会等名
      日本地質学会第128回学術大会
    • 招待講演
  • [学会発表] レーザーアブレーションプラズマイオン源質量分析法による 超高感度イメージング2021

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 学会等名
      日本医用マススペクトル学会
    • 招待講演
  • [学会発表] レーザーアブレーション(LA)ーICP質量分析法を用いた超高感度元素分析2021

    • 著者名/発表者名
      平田岳史
    • 学会等名
      一般社団法人ニューガラスフォーラム 2021年度第2回ガラス科学技術/評価技術合同研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] Analytical Capability of a High-Time Resolution-Multiple Collector-ICPMS (HTR-MC-ICPMS) system for Geochemical and Cosmochemical Studies2021

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Hirata, Andy Burrows, Phil Freedman
    • 学会等名
      Goldschmidt Conference2021
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 研究紹介ページ

    • URL

      https://www.eqchem.s.u-tokyo.ac.jp/laboratories/hirata/saito/Home.html

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公開日: 2022-12-28  

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