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2023 年度 実績報告書

自由度拡張がもたらす未踏反応場を利用した窒化物半導体結晶成長の学理構築

研究課題

研究課題/領域番号 21H04609
研究機関東北大学

研究代表者

福山 博之  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (40252259)

研究分担者 大塚 誠  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (30241582)
中村 哲也  東北大学, 国際放射光イノベーション・スマート研究センター, 教授 (70311355)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2026-03-31
キーワード窒化アルミニウム / 単結晶 / 液相成長
研究実績の概要

今年度は、AlN溶解度積の大きなFe-X2成分系フラックスおよびFe-X-Y3成分系フラックスを用いた窒化アルミニウム(AlN)の結晶成長実験を実施した。成長実験に先立ち、成分元素XとしてCr、元素YとしてNiを添加したFe系フラックスのAlNの溶解度積を熱力学データベースを用いて計算し、実験条件について検討した。
Fe-Cr合金の一例としてFe-16mass%Cr(SUS430)、Fe-Cr-Ni合金の一例としてFe-18 mass%Cr-8mass%Ni合金 (SUS304L) をフラックスとして用いたAlN結晶成長を試みた。種結晶としては、AlNを製膜したサファイア基板ならびにバルクAlN単結晶を用いた。本実験はいずれも窒素分圧1 barにおいて行った。得られたAlN結晶について、走査型電子顕微鏡(SEM)による断面観察、透過型電子顕微鏡(TEM)による転位の様子を観察した。2次イオン質量分析(SIMS)により、結晶中の不純物濃度を定量した。
SUS430を結晶成長用溶媒として用い、冷却速度、結晶極性、成長温度が、AlN結晶成長に及ぼす影響を明らかにするための実験を行った結果、Fe-Cr系合金は、結晶成長用溶媒として有望であること、AlN結晶は、+c軸(Al極性)方向に優先的に成長すること、また、結晶中の炭素濃度は、昇華法の結晶と比べて約2桁減少したことを明らかにした。
溶融SUS304Lを溶媒として用いた成長実験では、1873から1773 Kまで冷却することでテンプレート基板上にAlN結晶が成長することを確認した。1873から1773 Kに冷却した時に生じるAlN溶解度積の差 (過飽和度) によりテンプレート基板上にAlN結晶が成長したものと考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

Fe-Cr系およびFe-Cr-Ni系フラックス法によるAlN結晶成長実験については、成長速度が速く、期待以上の研究成果が得られている。結晶構造評価については、放射光X線による結晶性評価が未実施であるが、透過型電子顕微鏡(TEM)による転位観察および2次イオン質量分析(SIMS)による不純物の測定がほぼ予定通り進行している。バルクAlN上に成長したAlN界面からの新たな転位発生はなく、界面が判別できないきれいなエピタキシャル成長が得られている。

今後の研究の推進方策

昨年度に引き続き、Fe-Cr系およびFe-Cr-Ni系フラックスを用いたバルクAlN単結晶成長法の最適化を目指す。まず、熱力学的データに基づいて、各フラックス中のAlN溶解度積の組成依存性を計算する。各フラックスの液相線温度のデータと組み合わせて、最適な実験条件を抽出する。フラックスの組成以外に、成長温度、冷却速度、坩堝材、回転機構などの成長パラメータを変えながら、成長速度と結晶品質が両立する条件を見出す。また、成長機構について考察する。
得られたAlN結晶については、透過型電子顕微鏡(TEM)による転位観察および2次イオン質量分析(SIMS)による不純物の定量を実施し、上記の成長パラメータ依存性を明らかにする。また、ナノテラスなどの放射光施設を用いて結晶評価を試みたい。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件) 備考 (1件) 産業財産権 (3件) (うち外国 1件)

  • [国際共同研究] Case Western Reserve University(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Case Western Reserve University
  • [雑誌論文] Synthesis of AlN single crystal by solution growth method using type 430 ferritic stainless steel flux2023

    • 著者名/発表者名
      Li Sen、Adachi Masayoshi、Ohtsuka Makoto、Fukuyama Hiroyuki
    • 雑誌名

      AIP Advances

      巻: 13 ページ: 085105-1-5

    • DOI

      10.1063/5.0161962

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 溶融Fe-Cr-Ni合金を用いた溶液成長法によるAlN結晶成長に及ぼす冷却速度の影響2024

    • 著者名/発表者名
      大塚 誠, 新野田 剛, 安達正芳, 福山博之
    • 学会等名
      日本金属学会2024年春期第174回講演大会
  • [学会発表] 溶融Fe-Cr-Ni合金を用いた溶液成長法におけるAlN結晶の成長形態に及ぼす温度の影響2024

    • 著者名/発表者名
      新野田 剛, 安達正芳, 大塚 誠, 福山博之
    • 学会等名
      日本金属学会2024年春期第174回講演大会
  • [学会発表] Fabrication of AlN Single Crystal by Solution Growth Method using Ferritic Stainless Steel Flux2023

    • 著者名/発表者名
      S. Li, M. Adachi, M. Ohtsuka, H. Fukuyama
    • 学会等名
      14th International Conference on Nitride Semiconductors
    • 国際学会
  • [学会発表] Solution growth of AlN single crystal in Fe-Cr flux2023

    • 著者名/発表者名
      S. Li, M. Adachi, M. Ohtsuka, H. Fukuyama
    • 学会等名
      日本金属学会2023年秋期第173回講演大会
  • [学会発表] 溶融Fe-Cr-Ni合金におけるAlN溶解度積の熱力学的検討2023

    • 著者名/発表者名
      新野田剛、安達正芳、大塚誠、福山博之
    • 学会等名
      日本金属学会2023年秋期第173回講演大会
  • [学会発表] Fe-Al 融液を原料とした針状 AlN 単結晶の気相成長における温度の影響2023

    • 著者名/発表者名
      飴井千晃, 福山博之, 大塚 誠, 安達正芳, 得地悠希
    • 学会等名
      日本金属学会2023年秋期第173回講演大会
  • [備考] 福山研究室

    • URL

      https://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/fukuyama/

  • [産業財産権] 窒化アルミニウム結晶の製造方法および窒化アルミニウム結晶技術分野2023

    • 発明者名
      福山博之、安達正芳、大塚 誠、李 森、新野田剛
    • 権利者名
      福山博之、安達正芳、大塚 誠、李 森、新野田剛
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      P20220256WO
    • 外国
  • [産業財産権] 窒化アルミニウム単結晶の製造方法および窒化アルミニウム単結晶2023

    • 発明者名
      福山博之、安達正芳、大塚 誠、李 森、渡邉康弘
    • 権利者名
      福山博之、安達正芳、大塚 誠、李 森、渡邉康弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2023-135785
  • [産業財産権] AlN単結晶の製造方法、AlN単結晶、およびAlN単結晶製造装置2023

    • 発明者名
      福山博之、大塚 誠、安達正芳、宮田麟太郎、渡邉康弘
    • 権利者名
      福山博之、大塚 誠、安達正芳、宮田麟太郎、渡邉康弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特許第7448925号

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公開日: 2024-12-25  

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