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2022 年度 実績報告書

ナノ電子プローブ実・逆空間走査による統合データ駆動型材料物性解析

研究課題

研究課題/領域番号 21H04616
研究機関名古屋大学

研究代表者

武藤 俊介  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 教授 (20209985)

研究分担者 大塚 真弘  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 講師 (60646529)
齊藤 元貴  名古屋大学, 工学研究科, 助教 (00749278)
志賀 元紀  東北大学, 未踏スケールデータアナリティクスセンター, 教授 (20437263)
岡島 敏浩  公益財団法人科学技術交流財団(あいちシンクロトロン光センター、知の拠点重点研究プロジェクト統括部), あいちシンクロトロン光センター, 副所長 (20450950)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2025-03-31
キーワードナノ材料物性 / 複合電子分光 / インフォマティクス
研究実績の概要

1.ビームロッキング(BR)モードの高効率化:実空間走査に対し,逆空間走査法(BR法)では,微粒子や粒界及び微小析出物の分析に対応するために平行なナノビームを試料上の固定点で数度の角度で高速に振る必要がある.最小ビーム径は約0.5-1μm程度であったのを13nm φ径で収束角1mrad以下を実現した.
2.L10型FePt合金ナノ粒子は高い磁気異方性と保持力を持つ磁気記録媒体としての応用が期待されている。本材料の磁気特性はナノ構造や熱処理によって変化し,高い空間分解能での磁気特性とミクロ磁気物性との相関を明らかにすることが重要である.本研究ではFe及びPtの隣接スピンの相対的な関係を明らかにするために,ナノビームによるTEM-EELSを用いてFe-M2,3,Pt-O2,3,Pt-N6,7及びFe-L2,3吸収端スペクトルに古典的EMCD法を適用し,ナノ構造によって連接スピンが平行または反平行となることを見出した.
3.CL-ICP解析による格子振動解析:蛍光材料からの可視光発光CL-ICPは,熱散漫散乱を通じて結晶の局所対称性を反映するする.このCL-ICPは電気双極子遷移と磁気双極子遷移の発光ピークで異なっていることが見出されており,検出器のノイズ特性に合わせた暗電流によるバックグラウンドの効果的減算法を確立し、S/Nの良いデータを取得する技術を確立したことにより、ICPの温度変化などから格子振動の異方性を抽出した.
4.SR光計測連携による計測のマルチスケール化:愛知SRセンターとの連携によって前年度、TEMとSR施設での共通試料測定のための試料大気非曝露搬送システムを構築した.
5.前年度にBRモードX線分光及び原子分解能STEM像の組み合わせで非対称なセラミックス結晶粒界の構造解析を行い、粒界偏析する希土類元素の位置決定への道をつけることに成功した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

1.BRモードによるサイト選択的化学状態分析法では当初目標とした空間分解能(プローブ径)50nmをはるかに凌駕した13nmを達成し、十分に実用に耐えるまでに発展した.また本手法を局在準位間遷移を基本とするEDX,EELSに対してのみならず,電子遷移が非局在化している可視光発光に対しても適用し,その発光パターンから原子の熱振動異方性情報を取り出すことができる可能性を示した.
2.EMCD測定では,実用磁性ナノ構造に対しての応用として,従来放射光や中性子回折などの大型施設でしか実現できないスピン構造の解析を可能とした.
3.従来セラミックスの機能改善のために添加する微量希土類元素が粒界偏析する減少について,対象粒界しか取り扱うことのできなかったTEM分析技術において,結晶粒方位のランダムな一般粒界についても希土類周囲の配位環境が対象粒界と同様の指導原理によって変化して機能改善に寄与していることを示したことは,大きな成果である.
以上の様に当研究によって従来では見えない、測れない物性を観察・測定する新たな手法を編み出し,実材料に適用することを次々と進めていることからも順調に進捗していると言って差し支えないであろう.

今後の研究の推進方策

今後の研究推進方策として以下のような方針を立てている:
1.BRモードによるサイト選択的測定では,微量元素については測定時間が長いことが欠点であった.しかしBRにおけるサンプリングを工夫することによって測定時間を二桁改善することを目指す.
2.上に述べた可視光発光のBRモード測定結果から発想して,熱散漫散乱の異方性が関与していることから,電子チャネリング図形そのものからナノ領域でフォノン分散の情報を抽出する可能性を見出している.今後構造相転移に伴うソフトモードにまず注目して,特定のフォノン分枝の分散関係を測定する手法を開発する予定である.
3.EMCDについては,更に実材料への応用として,世界最高の保持力を有する磁石材料におけるナノレベル磁気角運動量測定へと進める予定である.
以上の項目以外にも,これらの様々な異種分光法を組み合わせて情報抽出するための物理情報を取り入れたインフォマティクス応用のスキームを構築している.特に大きな計画変更を行う予定はない.

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (15件) (うち招待講演 1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] ウプサラ大学/バルセロナ工業大学(スウェーデン)

    • 国名
      スウェーデン
    • 外国機関名
      ウプサラ大学/バルセロナ工業大学
  • [雑誌論文] Cathode Properties of xLiF-LiCrO2 Composites (x = 0-1.5) Prepared by Dry Ball-Milling Method for Lithium Ion Batteries2023

    • 著者名/発表者名
      Kitajou Ayuko、Hiroi Satoshi、Ohara Koji、Ikeda Kazutaka、Nanami Takuma、Muto Shunsuke
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 ページ: 2866~2874

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c08419

  • [雑誌論文] Automating ALCHEMI at the nano-scale using software compatible with PC-controlled transmission electron microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Ishizuka Akimitsu、Ohtsuka Masahiro、Muto Shunsuke
    • 雑誌名

      Journal of Applied Crystallography

      巻: 55 ページ: 551~557

    • DOI

      10.1107/S1600576722003818

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A study on the relationship of magnetic moments orientation in L10 FePt network nanostructured film by electron energy-loss magnetic chiral dichroism using semi-core excitation spectra2022

    • 著者名/発表者名
      Makino Hitoshi, Rusz Jan, Wang Jian, Turenne Diego, Ohtsuka Masahiro, Takahashi Yukiko K., Durr Hermann A., Muto Shunsuke
    • 雑誌名

      Journal of Magnetism and Magnetic Materials

      巻: 558 ページ: 169522~169522

    • DOI

      10.1016/j.jmmm.2022.169522

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] ReciPro: free and open-source multipurpose crystallographic software integrating a crystal model database and viewer, diffraction and microscopy simulators, and diffraction data analysis tools2022

    • 著者名/発表者名
      Seto Yusuke、Ohtsuka Masahiro
    • 雑誌名

      Journal of Applied Crystallography

      巻: 55 ページ: 397~410

    • DOI

      10.1107/S1600576722000139

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Anode Properties of NaTi2(PO4)3 Prepared by Adding Excess Na2CO3 for Aqueous Sodium-Ion Batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Kitajou Ayuko、Yamashita Maho、Kobayashi Wataru、Okada Masaki、Nanami Takuma、Muto Shunsuke
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 5 ページ: 9587~9594

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c01212

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 低カウントのスペクトラムイメージ解析のための機械学習法2022

    • 著者名/発表者名
      志賀 元紀、武藤 俊介
    • 雑誌名

      顕微鏡

      巻: 57 ページ: 65~69

    • DOI

      10.11410/kenbikyo.57.2_65

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Advanced Measurement and Analysis Systems Using AI/ML for Next Generation Materials Development―Multifaceted View 2―2022

    • 著者名/発表者名
      Okamoto Kazuya、Sugiyama Masaaki、Muto Shunsuke、Aoyagi Satoka、Tomiya Shigetaka
    • 雑誌名

      Materia Japan

      巻: 61 ページ: 579~587

    • DOI

      10.2320/materia.61.579

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Advanced Measurement and Analysis Systems Using AI/ML for Next Generation Materials Development ―Multifaceted View 1―2022

    • 著者名/発表者名
      Okamoto Kazuya、Sugiyama Masaaki、Muto Shunsuke、Aoyagi Satoka、Tomiya Shigetaka
    • 雑誌名

      Materia Japan

      巻: 61 ページ: 470~478

    • DOI

      10.2320/materia.61.470

    • 査読あり
  • [学会発表] S/TEM-EELSお悩み相談―あなたの問題解決します―2023

    • 著者名/発表者名
      武藤俊介
    • 学会等名
      2023年新春電子顕微鏡解析技術フォーラム
    • 招待講演
  • [学会発表] Al-Mg-Si合金における等温時効生成物のDSC調査2023

    • 著者名/発表者名
      水野和也, 岡島敏弘, 神谷和孝, イエザリ・ファビオ, 武藤俊介, 齊藤元貴, 渡辺海斗, 高田健
    • 学会等名
      第32回 材料フォーラム TOKAI
  • [学会発表] 超高圧TEM-QMS-GCによるZrO2担持Rh微粒子触媒反応機構解析2023

    • 著者名/発表者名
      唐龍樹, 前出淳志, 石川裕之, 田中展望, 荒井重勇, 樋口哲夫, 武藤俊介
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期第172回講演大会
  • [学会発表] 低温時効したAl-Mg-Si合金中のクラスタ形成過程のマルチスケール分析2023

    • 著者名/発表者名
      渡辺海斗, 齊藤元貴, 武藤俊介, 水野和也, 佐野大和, 高田健, Iesari Fabio, 神谷和孝, 岡島敏浩
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期第172回講演大会
  • [学会発表] アルミニウム合金における等温析出挙動 - DSC測定2023

    • 著者名/発表者名
      水野和也, 佐野大和, 高田健, 渡辺海斗, 齊藤元貴, 武藤俊介, Iesari Fabio, 神谷和孝, 岡島敏浩
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期第172回講演大会
  • [学会発表] アルミニウム合金における等温析出挙動 - STEM観察&EDS分析2023

    • 著者名/発表者名
      齊藤元貴, 渡辺海斗, 武藤俊介, 水野和也, 佐野大和, 高田健, Iesari Fabio, 神谷和孝, 岡島敏浩
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期第172回講演大会
  • [学会発表] アルミニウム合金における等温析出挙動―SAXS測定2023

    • 著者名/発表者名
      高田健, 水野和也, 佐野大和, 渡辺海斗, 齊藤元貴, 武藤俊介, Iesari Fabio, 神谷和孝, 岡島敏浩
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期第172回講演大会
  • [学会発表] STEM-EELS吸収端広域微細構造のスパースモデリングによるD-W因子マッピング2022

    • 著者名/発表者名
      武藤俊介, 駒井心一, 大塚真弘
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [学会発表] HARECXS及び原子分解能STEMによるBaTiO3中のドーパント占有サイトと原子変位の解析2022

    • 著者名/発表者名
      大塚真弘, 忽那真也, 武藤俊介
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [学会発表] EMCDを用いたFePt合金ナノ構造のスピン磁気モーメントの分析2022

    • 著者名/発表者名
      牧野仁志, 武藤俊介, 大塚真弘
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [学会発表] 超高圧TEM-QMS-GCによるRh微粒子触媒反応のオペランド計測と反応機構解析2022

    • 著者名/発表者名
      武藤俊介, 前出淳志, 唐龍樹, 石川裕之, 荒井重勇, 樋口哲夫
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [学会発表] 超高圧TEM-QMS-GCによるZrO2担持Rh微粒子触媒反応機構解析2022

    • 著者名/発表者名
      唐龍樹, 前出淳志, 石川裕之, 田中展望, 荒井重勇, 樋口哲夫, 武藤俊介
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会第78回学術講演会
  • [学会発表] ヘマタイトメソ結晶光電極による高効率・高選択的過酸化水素生成2022

    • 著者名/発表者名
      張主軍, 土持崇嗣,伊奈稔哲, 隈部佳孝, 武藤俊介, 尾原幸治, 山田大貴, 天能精一郎, 立川 貴士
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
  • [学会発表] STEM-EELS と電子回折による水系ナトリウムイオン電池 負極材料の解析2022

    • 著者名/発表者名
      名波拓馬, 喜多條鮎子, 岡田昌樹, 小林歩, 武藤俊介
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期第171回講演大会
  • [学会発表] AB2型水素吸蔵合金の水素化・CO2転化反応のin-situ TEM観察2022

    • 著者名/発表者名
      大塚千尋, 中川鉄水, 荒井重勇, 樋口哲夫, 武藤俊介
    • 学会等名
      第42回水素エネルギー協会大会
  • [備考] 赤錆の光触媒作用で水素と過酸化水素を同時に製造-太陽光水素の利用拡大に期待-

    • URL

      https://www.nagoya-u.ac.jp/researchinfo/result/upload/20220324_imass.pdf

  • [備考] 文部科学省マテリアル先端リサーチインフラ令和4年度「秀でた利用成果」優秀賞を受賞

    • URL

      http://www.nanoscopy.imass.nagoya-u.ac.jp/images/2023.2.1%20ARIM%20Japan.pdf

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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