高輝度パルス電子線を用いた高速オペランドイメージング法の開拓

2021 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21H04637
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 桑原 真人 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50377933)
• 研究分担者: 桑原 彰太 東邦大学, 理学部, 准教授 (10612658) ; 石田 高史 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 助教 (60766525) ; 飯田 敦夫 名古屋大学, 生命農学研究科, 助教 (90437278)
• 研究期間 (年度): 2021-04-05 – 2025-03-31
• キーワード: オペランド計測 / ナノ材料 / 生体高分子 / 電子顕微鏡 / 時間分解

研究実績の概要

高輝度パルス電子線発生に有望なNEA-PC（負の電子親和性(NEA)表面を有する半導体フォトカソード）を用いた電子顕微鏡により、ミリ秒を超える高速オペランドイメージング計測の実現を目指す。
本年度、高輝度パルス電子源の高分解能電子顕微鏡への搭載を可能とする電子光学設計と連結用差動排気システムの設計を実施した。これにより、物理的かつ電子光学的に最適な搭載条件を見出すことに成功した。また、高速オペランド計測を実現するために専用試料ホルダーの製作を進め、パルス電子線に同期した電気的信号の入力が可能なプロトタイプを制作することに成功した。これらを元に新型パルス電子顕微鏡用のオペランド計測ホルダーの設計を進めることが可能となった。
一方、電子線損傷を受けやすい生体組織試料として魚類の卵細胞を用いて、電子顕微鏡観察用の試料作成方法の探索ならびに電子顕微鏡におけるチャージアップ効果、電子線損傷効果を確認した。また、イオン液体を用いた新しい試料作成方法を試み観察可能な条件を見出すことに成功したが、タンパク質固定方法や脱水効果の抑制について不十分であることも見出された。このため、次年度では安定した生体組織観察の限界を定量的に評価し、パルス電子線を活用した顕微鏡観察の有効性が明示される条件を確定する。他方、オペランド計測用試料の作製においては、紫外光によるナノ粒子接合やナノ構造に誘発されるプラズモンモードを測定可能な金ナノプレート粒子の化学合成を進め、合成後のナノ粒子の電子エネルギー損失分光を介して所定の表面プラズモンモードが実現されていることを確認した。さらに、オペランド計測を実現するため、FIBにおけるマイクロサンプリング技術等を応用しTEM用薄膜試料に金属電極の取り付けを実現し、電圧印加しながら電子顕微鏡観察が可能な試料作成手法を確立することに成功した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初計画である４点（高輝度パルス電子源の高分解能電子顕微鏡への搭載に向けた電子光学設計と連結用差動排気室設計、高速オペランド計測のための試料ホルダー設計、ダメージレス計測にむけた電子線損傷効果の検証、オペランド計測用試料の作製）について、いずれも当初予定の通り進行している。特にオペランド計測用試料ホルダーとその試料に関しては、既存パルス電子顕微鏡と組み合わせて周波数帯域計測まで実施し、当初予定の1MHzを越える早い電圧信号の入力可能であることを確認した。また電子線損傷効果の検証に対しては、当初予定していなかった新しい試料作成手法を追加で実施することができている。これら全体の進捗状況を鑑み、順調に進行していると判断される。

今後の研究の推進方策

本年度に設計を終えた構造をもとに接続チャンバーを製作する。この新規製作したチャンバーを介して、時間変調した高輝度電子線発生が可能なNEA-PC電子銃を、加速電圧1 kV～30 kVで動作する高分解能電子顕微鏡本体へ搭載する。また、確認した電流導入可能なTEM用ホルダーの特性結果をもとに改良を実施し、新型パルス電子顕微鏡用のオペランド計測ホルダーの本格設計を進める。また、構築した同期システムを用いて、電子線強度変調、電子線イメージング機器を同期させ、シングルショットイメージングが実現できることを確認する。これにより撮像がナノ秒以下の時間精度で同期計測できることを実証する。一方、合成に成功した金ナノプレート粒子を用いて、プラズモンモードおよびその緩和過程の測定を実施する。また、室温でスキルミオン発現過程が観察可能な薄膜試料の作製を引き続き実施する。他方、魚類生体高分子を用いた電子顕微鏡試料の作製を実施し、二次電子像および透過電子像を用いてチャージアップ効果、損傷効果の入射電子エネルギー依存性を評価し、パルス電子線による利点を定量的に評価する。

研究成果

• [雑誌論文] Improvement of type-I method for observing magnetic contrast using scanning electron microscope under tilting-deceleration condition (2022)
  • 著者名/発表者名: H. Morishita, T. Kohashi, H. Yamamoto, M. Kuwahara
  • 雑誌名: Journal of Magnetism and Magnetic Materials 巻: 546 ページ: 168733～168733
  • DOI: 10.1016/j.jmmm.2021.168733
  • 査読あり
• [雑誌論文] The medaka fish <i>Tol2</i> transposable element is in an early stage of decay: identification of a nonautonomous copy (2022)
  • 著者名/発表者名: S. Hayashi, T. Tsukiyama, A. Iida, M. Kinoshita, A. Koga
  • 雑誌名: Genome 巻: 65 ページ: 183～187
  • DOI: 10.1139/gen-2021-0010
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photoinduced oxygen transport in cobalt double-perovskite crystal EuBaCo2O5.39 (2021)
  • 著者名/発表者名: M. Hada, S. Ohmura, T. Ishikawa, M. Saigo, N. Keio, W. Yajima, T. Suzuki, D. Urushihara, K. Takubo, Y. Masaki, M. Kuwahara, K. Tsuruta, Y. Hayashi, J. Matsuo, T. Yokoya, K. Onda, F. Shimojo, M. Hase, S. Ishihara, T. Asaka, N. Abe, T. Arima, S. Koshihara, Y. Okimoto
  • 雑誌名: Applied Materials Today 巻: 24 ページ: 101167～101167
  • DOI: 10.1016/j.apmt.2021.101167
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of domain wall bimerons in chiral magnets (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Nagase, Y. G. So, H. Yasui, T. Ishida, H. K. Yoshida, Y. Tanaka, K. Saitoh, N. Ikarashi, Y. Kawaguchi, M. Kuwahara, M. Nagao
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 12 ページ: -
  • DOI: 10.1038/s41467-021-23845-y
  • 査読あり
• [雑誌論文] Performance of a silicon-on-insulator direct electron detector in a low-voltage transmission electron microscope (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, A. Shinozaki, M. Kuwahara, T. Miyoshi, K. Saitoh, Y. Arai
  • 雑誌名: Microscopy 巻: 70 ページ: 321～325
  • DOI: 10.1093/jmicro/dfaa072
  • 査読あり
• [雑誌論文] Distinct interferon response in bat and other mammalian cell lines infected with Pteropine orthoreovirus (2021)
  • 著者名/発表者名: R. Tarigan, T. Katta, H. Takemae, H. Shimoda, K. Maeda, A. Iida, E. Hondo
  • 雑誌名: Virus Genes 巻: 57 ページ: 510～520
  • DOI: 10.1007/s11262-021-01865-6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Expression and antimicrobial activity of liver-expressed antimicrobial peptides in the ovaries of the viviparous teleost Xenotoca eiseni (2021)
  • 著者名/発表者名: A. Iida, R. Nakai, J. Yoshida, K Sano, E. Hondo
  • 雑誌名: Fish &amp; Shellfish Immunology 巻: 118 ページ: 405～410
  • DOI: 10.1016/j.fsi.2021.09.029
  • 査読あり
• [雑誌論文] Viral-derived DNA invasion and individual variation in an Indonesian population of large flying fox &lt;i&gt;Pteropus vampyrus&lt;/i&gt; (2021)
  • 著者名/発表者名: A. Iida, H. Takemae, R. Tarigan, R. Kobayashi, H. Kato, H. Shimoda, T. Omatsu, Supratikno, C. Basri, N.L.P.I. Mayasari, S. Agungpriyono, K. Maeda, T. Mizutani, E. Hondo
  • 雑誌名: Journal of Veterinary Medical Science 巻: 83 ページ: 1068～1074
  • DOI: 10.1292/jvms.21-0115
  • 査読あり
• [雑誌論文] Cubam receptor-mediated endocytosis in hindgut-derived pseudoplacenta of a viviparous teleost <i>Xenotoca eiseni</i> (2021)
  • 著者名/発表者名: A. Iida, K. Sano, M. Inokuchi, J. Nomura, T. Suzuki, M. Kuriki, M. Sogabe, D. Susaki, K. Tonosaki, T. Kinoshita, E. Hondo
  • 雑誌名: Journal of Experimental Biology 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.1242/jeb.242613
  • 査読あり
• [学会発表] NEA半導体フォトカソードを応用した時間分解電子顕微鏡の開発と応用 (2022)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人, 中蔵虎二郎, 古井雅人, 石田高史, 田中信夫, 齋藤晃
  • 学会等名: 次世代真空エレクトロニクス研究会 第4回定例研究会
  • 招待講演
• [学会発表] スピン偏極パルス TEM による時間分解測定の現状 (2022)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人
  • 学会等名: マイクロビームアナリシス技術部会
  • 招待講演
• [学会発表] 半導体型単層カーボンナノチューブに由来する新規構造の形成および物性評価 (2022)
  • 著者名/発表者名: 田中朋美，桒原彰太
  • 学会等名: 日本化学会第102春季年会
• [学会発表] Time-resolved measurement in ultrafast transmission electron microscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: Makoto Kuwahara
  • 学会等名: International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021（ICMaSS2021)
  • 国際学会
• [学会発表] Sub-microsecond Electron Imaging using a Time-resolved Transmission Electron Microscope with an SOI Pixel Detector (2021)
  • 著者名/発表者名: Takafumi Ishida
  • 学会等名: International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2021（ICMaSS2021)
  • 国際学会
• [学会発表] 光陰極電子源を用いた100kVパルス透過電子顕微鏡による時間分解計 (2021)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人，水野りら，中蔵虎二郎，古井雅人，森下英郎，石田高史，長沖 功，揚村寿英
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 電子ベッセルビームをもちいたADF-STEMにおける焦点深度拡大 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石田高史，大塚真弘，桑原真人，齋藤 晃，川崎忠寛
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 周波数安定化パルスレーザーを用いた可逆反応の動的TEM観察 (2021)
  • 著者名/発表者名: 古井雅人，中蔵虎二郎，吉田優也，永田渉，石田高史，齋藤 晃，桑原真人
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
• [学会発表] 高密度パルス電子線によるシングルショットイメージング (2021)
  • 著者名/発表者名: 中蔵虎二郎, 古井雅人, 吉田優也, 永田渉, 石田高史, 齋藤 晃, 桑原真人
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
• [学会発表] 低加速透過電子顕微鏡による SOI ダイレクト電 子検出器の性能評価 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石田高史，篠崎 暉，桑原真人，三好敏喜，齋藤 晃，新井康夫
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
• [学会発表] 高輝度 NEA ホトカソート?を用いたハ?ルス電子線 における空間電荷効果の評価 (2021)
  • 著者名/発表者名: 森下英郎，大嶋 卓 ，桑原真人 ，揚村寿英 ，小 瀬 洋一
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
• [学会発表] フォトカソードを用いた透過電子顕微鏡における干渉性と時間分解計測への応用 (2021)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人，横井里奈，永田 渉，古井雅人，中蔵虎二郎，石田高史 ，齋藤 晃，田中信夫
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] パルス透過電子顕微鏡を用いた時間分解計測 (2021)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人，水野りら，横井里奈，吉田優也，桒原彰太，石田高史，齋藤 晃，田中信夫
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] ローレンツ電子顕微鏡を用いた磁気スキルミオ ンとアンチスキルミオンの相互作用の解析 (2021)
  • 著者名/発表者名: 清水大瑚 ，長瀬知輝 ，肖 英紀 ，桒原真人 ，五十嵐信行，長尾全寛
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会第77回学術講演会
• [学会発表] Time-resolved transmission electron microscopy toward operando-measurement in geoscience (2021)
  • 著者名/発表者名: 桑原真人
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2021年大会
  • 招待講演
• [学会発表] 胎生硬骨魚の妊娠の分子生物学 (2021)
  • 著者名/発表者名: 飯田敦夫
  • 学会等名: 日本動物学会 第92回 米子大会
  • 招待講演
• [学会発表] レーザー駆動型電子銃およびダイレクト電子検出器を搭載した透過電子顕微鏡による時間分解観察 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石田高史
  • 学会等名: 日本顕微鏡学会学際的顕微研究領域若手研究部会2021年度WEBシンポジウ
  • 招待講演
• [学会発表] 透過電子顕微鏡による先端時間分解計測技術の研究開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石田高史
  • 学会等名: 応用物理学会東海NFRW・東海地区若手チャプタージョイントワークショップ
  • 招待講演
• [学会発表] Chirality isolation of single-walled carbon nanotubes by the phase transition of a thermoresposive polymer (2021)
  • 著者名/発表者名: 志村英里子，田中朋美，桒原有紀，斎藤毅，菅井俊樹，桒原彰太
  • 学会等名: 第61回FNTG総合シンポジウム
• [備考] 名古屋大学 時間分解電子顕微鏡プロジェクト
  • URL: https://sirius.imass.nagoya-u.ac.jp/trTEM/