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2022 年度 実績報告書

界面構造制御による高急峻スイッチング有機半導体の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21H04651
研究機関東京大学

研究代表者

長谷川 達生  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (00242016)

研究分担者 井上 悟  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任研究員 (00799562)
東野 寿樹  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 研究員 (30761324)
研究期間 (年度) 2021-04-05 – 2025-03-31
キーワード有機半導体 / 薄膜トランジスタ / 半導体界面
研究実績の概要

本研究では、高移動度・低電圧駆動・高急峻スイッチングを同時に示す実用的な塗布型薄膜トランジスタの実現を目指し、有機半導体と絶縁層/電極との界面における高効率なキャリア輸送/注入が両立する機構の解明と、これに適した新規層状有機半導体開発、構造-物性相関の解明、及び革新製膜プロセス開発を行った。前年度の成果を踏まえて、本年度はまず、①金属電極上における極薄半導体層の安定性と経時に伴う構造変性の様相をさらに詳細に調べた。特に経時劣化が確認されたPh-BTBT-Cn系を主な対象に、2分子膜の積層数・電極の表面修飾の有無・封止膜の有無等による挙動について調べた。結果、絶縁層上の有機半導体層には劣化は全く見られないものの、金属電極上では劣化速度が有機半導体層の層厚に依存して進行すること、また保護層により劣化を抑制できることが分かった。またAFM測定・放射光X線回折・可視光偏光吸収測定等により、経時とともに2分子膜構造の再構成が生じていることが明らかになった。また、②新規層状有機半導体開発については、Ph-BTBT-Cnのフェニル基先端にメチル基を付与したpTol-BTBT-Cnを開発し、分子層間の相互作用がメチル基により著しく抑えられる効果を確認した。特に層間相互作用の抑制によって、アルキル鎖の炭素数が偶数の場合に、非対称分子が一様に整列した分子層どうしが、全て向きを同一にして積み重なった新たな極性層状ヘリンボーン構造を構成することが明らかになった。さらに、③層状有機半導体による溶液に絶縁ポリマーを混合するポリマーブレンド法による簡易製膜法の検討を進めた。結果、多結晶薄膜で急峻なスイッチングを示す高性能コプラナー型薄膜トランジスタの開発に成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

前年度明らかになった電極上の極薄有機半導体層の膜質の変性に関して、本年度行った研究により、劣化進行速度が有機半導体層の層厚に依存し、かつ保護層により劣化を抑制できることが明らかになった。これは極薄有機半導体層の層状分子配列の安定性が十分ではなく、表面エネルギーの高い金属表面において分子配列の再構成が生じることを意味している。また極性層状ヘリンボーン構造を示す新たな有機半導体の開発、及びポリマーブレンド法による簡易スピンコートによる高性能な薄膜トランジスタの開発に成功するなど、研究は概ね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

今後の研究推進に関し、本年度までに明らかになった金属電極上における極薄半導体層の構造変性に関して、これを効果的に抑制させるデバイス構築技術を確立した上で、そのようなデバイス内で半導体・電極・絶縁体がともに接した3元界面において、キャリア注入に対するさらなる障壁ポテンシャルの起因となる機構の解明に取り組む。また3元界面の構成要素となる有機半導体として、本年度開発した極性有機半導体を用いる効果について検討する。さらに、これら有機半導体における特有な液晶性を活用したさらなる革新製膜プロセスの開発を進展させる。

  • 研究成果

    (37件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (28件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Intersecting multiaxial domain walls in plastic ferroelectric crystal films2023

    • 著者名/発表者名
      Uemura Yohei、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Harada Jun、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 7 ページ: 035601

    • DOI

      10.1103/PhysRevMaterials.7.035601

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Temperature-induced transformation between layered herringbone polymorphs in molecular bilayer organic semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      Arai Shunto、Inoue Satoru、Tanaka Mutsuo、Tsuzuki Seiji、Kondo Ryusuke、Kumai Reiji、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      Physical Review Materials

      巻: 7 ページ: 025602

    • DOI

      10.1103/PhysRevMaterials.7.025602

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Printed 700 V/V Gain Amplifiers Based on Organic Source‐Gated Transistors with Field Plates2023

    • 著者名/発表者名
      Hemmi Yudai、Ikeda Yuji、Sporea Radu A.、Inoue Satoru、Hasegawa Tatsuo、Matsui Hiroyuki
    • 雑誌名

      Advanced Electronic Materials

      巻: Early View ページ: 2201263

    • DOI

      10.1002/aelm.202201263

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mixing‐Induced Orientational Ordering in Liquid‐Crystalline Organic Semiconductors2022

    • 著者名/発表者名
      Nikaido Kiyoshi、Inoue Satoru、Kumai Reiji、Higashino Toshiki、Matsuoka Satoshi、Arai Shunto、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      Advanced Materials Interfaces

      巻: 9 ページ: 2201789~2201789

    • DOI

      10.1002/admi.202201789

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Insulating Polymer Blend Organic Thin-Film Transistors Based on Bilayer-Type Alkylated Benzothieno[3,2-<i>b</i>]naphtho[2,3-<i>b</i>]thiophene2022

    • 著者名/発表者名
      Miyata Ryo、Inoue Satoru、Nakajima Ken、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 14 ページ: 17719~17726

    • DOI

      10.1021/acsami.2c01676

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly stable and isomorphic donor?acceptor stacking in a family of n-type organic semiconductors of BTBT?TCNQ derivatives2022

    • 著者名/発表者名
      Matsuoka Satoshi、Ogawa Kazuma、Ono Ryota、Nikaido Kiyoshi、Inoue Satoru、Higashino Toshiki、Tanaka Mutsuo、Tsutsumi Jun'ya、Kondo Ryusuke、Kumai Reiji、Tsuzuki Seiji、Arai Shunto、Hasegawa Tatsuo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 10 ページ: 16471~16479

    • DOI

      10.1039/D2TC03634G

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 層状結晶性有機半導体による塗布型トランジスタの高急峻(きゅうしゅん)スイッチング2022

    • 著者名/発表者名
      長谷川 達生、井上 悟
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 91 ページ: 613~618

    • DOI

      10.11470/oubutsu.91.10_613

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Extremely sharp switching operation of printed transistors using highly layered crystalline organic semiconductors2022

    • 著者名/発表者名
      Tatsuo Hasegawa and Satoru Inoue
    • 雑誌名

      JSAP Review

      巻: 2022 ページ: 220206

    • DOI

      10.11470/jsaprev.220206

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 電荷移動錯体 と 有機半導体 ー 分子間力、および分子配列構造の起源に関して2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川 達生
    • 学会等名
      日本学術振興会 分子系の複合電子機能第 181委員会 最終研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] 多軸分子性強誘電体[AH][ReO4]の分極反転におけるドメイン挙動の可視化と強弾性歪みの効果2023

    • 著者名/発表者名
      宮本樹,松岡悟志,原田潤,長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] モノアルキルBTBT 系層状有機半導体の段階的結晶構造最適化と構造起源の解明2023

    • 著者名/発表者名
      大野亮汰,井上悟,荒井俊人,都築誠二,長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] N型半導体開発に向けた有機電荷移動錯体の構造起源解明2023

    • 著者名/発表者名
      都築誠二,大野亮汰,井上悟,松岡悟志,長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 表面張力波による層状有機半導体の界面自己凝集過程の観測と解析2023

    • 著者名/発表者名
      飯塚 太一,井上 悟, 長谷川 達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 高急峻スイッチング有機単結晶TFTにおけるゲート絶縁膜材料に依存したキャリア注入2023

    • 著者名/発表者名
      村田 啓人, 井上 悟, 東野 寿樹, 長谷川 達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] アルキル置換有機半導体における層状液晶相の誘発と無溶媒塗布製膜2023

    • 著者名/発表者名
      二階堂圭,井上悟,長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 摩擦力顕微鏡による塗布型有機半導体層の秩序・無秩序相マッピング2023

    • 著者名/発表者名
      宮田稜, 井上悟, 中嶋健, 長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] BTBTT系半導体への非対称アルキル置換による層状分子配列の制御2023

    • 著者名/発表者名
      東野寿樹,井上悟,荒井俊人,都築誠二,長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] モノアルキルBTNT 系有機半導体の長鎖置換による移動度向上効果Ⅱ2023

    • 著者名/発表者名
      井上悟, 東野寿樹, 田中睦生, 宮田稜, 荒井俊人, 都築誠二, 堀内佐智雄, 長谷川達生
    • 学会等名
      2023年 第70回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] 段階的結晶構造最適化によるポリアセンの層状ヘリンボーン(HB)構造の安定性の解明2023

    • 著者名/発表者名
      大野亮汰, 小山奏汰, 都築誠二, 井上悟, 荒井俊人, 長谷川達生
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会(2023年)
  • [学会発表] 摩擦力顕微鏡による有機半導体多結晶薄膜の配向秩序マッピング2023

    • 著者名/発表者名
      宮田稜, 井上悟, 中嶋健, 長谷川達生
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会(2023年)
  • [学会発表] 多軸分子性強誘電体[AH][ReO4]の分極反転におけるドメイン挙動の電界変調イメージング観察2023

    • 著者名/発表者名
      宮本樹, 松岡悟志, 堤潤也A, 原田潤B, 長谷川達生
    • 学会等名
      日本物理学会 第78回年次大会(2023年)
  • [学会発表] 進化するプリンテッドエレクトロニクス2022

    • 著者名/発表者名
      長谷川 達生
    • 学会等名
      第31回化学・材料インキュベーション研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] ポリアセンの段階的結晶構造予測:結晶対称性・長軸捩れ角の縮環数による変化の起源2022

    • 著者名/発表者名
      大野亮汰,小山奏汰,都築誠二,井上悟,荒井俊人,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 柔粘性強誘電体ドメイン構造の電界変調イメージングと分極スイッチングのその場観察2022

    • 著者名/発表者名
      宮本樹,松岡悟志,原田潤,堤潤也,荒井俊人,井上悟,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 表面波観察による有機半導体の溶液内層状結晶成長過程の解析2022

    • 著者名/発表者名
      飯塚太一,井上悟, 荒井俊人, 長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 高急峻スイッチング有機単結晶TFTにおける半導体・電極界面の安定性と材料依存性2022

    • 著者名/発表者名
      村田 啓人, 北原 暁, 東野 寿樹, 井上 悟, 松岡 悟志, 荒井 俊人, 長谷川 達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 層状有機半導体pTol-BTBT-Cn系における分子混合による結晶多形制御と薄膜トランジスタ特性2022

    • 著者名/発表者名
      二階堂圭,井上悟,都築誠二,熊井玲児,荒井俊人,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] モノアルキルBTNT/絶縁ポリマー混合系による多結晶TFT の高性能化とその起源2022

    • 著者名/発表者名
      宮田稜, 井上悟, 中嶋健, 長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 層状有機半導体mono-Cn-BTNT 系におけるキャリア輸送性能の長鎖アルキル置換効果2022

    • 著者名/発表者名
      井上悟, 東野寿樹, 田中睦生, 村田啓人, 宮田稜, 荒井俊人, 都築誠二, 堀内佐智雄, 長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] BTBTT系有機半導体へのトリル基導入による層状分子配列の制御2022

    • 著者名/発表者名
      東野寿樹,井上悟,荒井 俊人,都築 誠二,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 層状有機半導体pTol-BTBT-Cnの極性型分子配列様式の評価と制御2022

    • 著者名/発表者名
      荒井俊人,吉田海琉,井上悟,関根大輝,小柳恭徳,松原正和,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 層状結晶性有機半導体の層内分子間相互作用:芳香環とアルキル鎖の影響2022

    • 著者名/発表者名
      都築誠二,井上悟,大野亮汰,東野寿樹,荒井俊人,長谷川達生
    • 学会等名
      2022年 第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 層状有機半導体における混合誘起多形制御と高効率キャリア輸送2022

    • 著者名/発表者名
      二階堂圭,井上悟,都築誠二,荒井俊人,長谷川達生
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
  • [学会発表] 原子間力顕微鏡で読み解く層状結晶性有機半導体の力学物性と分子配向秩序との相関2022

    • 著者名/発表者名
      宮田稜, 井上悟, 荒井俊人, 中嶋健, 長谷川達生
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
  • [学会発表] Carrier Injection and Stability of Ternary Interface of Organic Single-Crystal TFT2022

    • 著者名/発表者名
      Keito Murata,Gyo Kitahara,Toshiki Higashino,Satoru Inoue,Satoshi Matsuoka, Shunto Arai,Reiji Kumai,Tatsuo Hasegawa
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
  • [学会発表] 表面波観察による溶液内層状結晶成長過程の解析2022

    • 著者名/発表者名
      飯塚太一, 井上 悟, 荒井 俊人, 長谷川 達生
    • 学会等名
      日本物理学会 2022年秋季大会
  • [備考] 東京大学 大学院工学系研究科 物理工学専攻 長谷川研究室

    • URL

      http://hsgw.t.u-tokyo.ac.jp/

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公開日: 2023-12-25  

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