高強度テラヘルツ・中赤外パルスによる強相関系の超高速量子相転移の開拓

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21H04988
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 岡本 博 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 教授 (40201991)
• 研究分担者: 木村 剛 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (80323525) ; 宮本 辰也 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (40755724) ; 木村 健太 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (70586817)
• 研究期間 (年度): 2021-07-05 – 2026-03-31
• キーワード: 光誘起相転移 / テラヘルツパルス / 中赤外パルス / 強相関系

研究実績の概要

励起子絶縁体Ta2NiSe5にテラヘルツポンプ－中～近赤外反射プローブ分光を適用し、結果を解析することによって、電場誘起絶縁体－金属転移が生じることを実証した。その結果を、可視光励起による金属化の挙動と比較し、このテラヘルツ励起による金属化が、励起子凝縮状態における励起子の電場による解離に基づくことを明らかにした。
前年度に引き続き、TTF-CAの強誘電イオン性相において、テラヘルツ電場に対する応答を過渡反射率の変化及び第二高調波発生の変化により調べた。電場が分極に平行な場合、電場振幅が2 MV/cmを超えると分極の増加は約10%で飽和する。一方、テラヘルツ電場が分極に反平行な場合、分極は、電場の増加とともに電場振幅に比例して減少するが、1.5 MV/cmを超えると非線形に減少し、2.2 MV/cmにおいて分極の減少は約30%に達する。この非線形な分極減少が分子間の電子の量子トンネル過程を引き金にするものであることを明らかにした。
前年度に電場応答の研究を開始したフェロアキシャル物質PbWO4において、テラヘルツ域の反射スペクトルやラマンスペクトルを測定した。さらに、フォノン（ラマンモード）の励起による異方性の変化を、カー楕円率角の変化として検出できる分光系を構築し、信号の電場依存性や偏光角度依存性を精密に測定した。その結果、誘導ラマン散乱の他、赤外モードとラマンモードの非調和結合によりラマンモードの励起が生じ、原子の平均的変位を誘起できることが示唆される結果が得られた。
中赤外パルスによる分極制御については、前年度に開発した非同軸OPAの出力（近赤外極短パルス）を用いて、クロコン酸において、水素結合を構成するプロトンの振動を近共鳴で励起することによる分極変化を測定し、そのダイナミクスにはプロトン振動と分子振動の結合が支配的役割を担うことを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

Ta2NiSe5において電場誘起金属化を実証した。反射率変化を解析するための多層膜モデルを構築し、定量的な過渡光学伝導度スペクトルの導出に成功した。その結果から、テラヘルツ電場によって凝縮した励起子が解離することにより金属化が生じることを実証した（論文審査中）。この成果は、新しい電場誘起相転移の開拓の観点から、本研究の中心的成果となるものである。
電子誘電体については、TTF-CAの強誘電イオン性相において、テラヘルツ電場による量子トンネル過程によりイオン性から中性への転換（分極減少）を誘起できることを示した。これは、テラヘルツ電場による電子強誘電体の新しい分極制御手法を実証した点で本研究の重要な成果の一つとなるものである。
マルチフェロイクス系については、高速の分極や磁性制御の基盤となる基底状態での秩序変数やドメイン構造を検出する手法の開発が進んだ。初年度から取り組んでいるビスマス銅酸化物のテラヘルツ電磁場を使った新しい反強磁性秩序の制御については、現在、論文審査中である。
中赤外パルスによる電子状態制御については、前年度に時間幅が約10 fsの近赤外パルスの発生に成功し、当初計画の測定法開発の中心部分である近赤外域でのサブサイクル分光が可能となった。水素結合型強誘電体の典型物質であるクロコン酸において、この近赤外パルスを第二高調波のプローブに用いることにより、水素結合を構成するプロトンを近共鳴励起したときの分極変化を測定することに成功した。同様な中赤外パルスによるサブサイクル分光については、フォノン励起によるフロッケ状態生成を介したスピンパイエルス相融解及び一次元モット絶縁体における励起子フロッケ状態の観測について論文発表を行った。これらから、中赤外パルスによる電子状態制御の当初計画の重要部分が達成されたと言える。
以上を総合し、当初計画以上に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

2023年度までに、励起子絶縁体Ta2NiSe5においてテラヘルツ電場誘起金属化を実証した。励起子絶縁体相に固有の吸収ピークは、中赤外域に存在する。このピークを共鳴励起することによる電子状態変化を調べることは、この物質の励起子絶縁体相の光・電場応答を総合的に理解するために重要である。そこで、この系において、中赤外ポンプ－中赤外プローブ分光及び中赤外ポンプ－テラヘルツプローブ分光測定を行う。これまでの結果を総合し、励起子絶縁体相の様々な励起条件による電子状態変化の物理的機構を総合的に解明する。
電子型強誘電体TTF-CAについては、更に高い電場を持つテラヘルツパルスで励起し、巨視的分極反転の実現を目指す。また、やはり高い電場をもつ位相固定中赤外パルスを用いて、分極制御のサブサイクル分光を試み、高い電場振幅の励起に特有の新規非線形分極変化現象を開拓する。
フェロアキシャル物質については、テラヘルツ励起によるラマンモードに対応する原子変位の生成機構を解明するために、励起の周波数帯域を制御してその応答を系統的に調べる。誘導ラマン散乱及び赤外モードとラマンモードの非調和結合という二つの機構によるラマンモードの励起を定量的に解析する手法を確立し、論文にて発表する。
マルチフェロイクス系については、前年度までに詳細な研究が進んでいる基底状態の秩序変数やドメイン構造の知見を基盤として、テラヘルツパルスの電磁場を有効に利用した新規分極・磁性制御法を開拓する。
モット絶縁体については、2023年度から開始した中赤外パルス励起による高次高調波発生について、励起電場依存性、励起周波数依存性を様々な系で測定し、その起源を解明する。高電場による電子の量子トンネル過程が関与する高次高調波発生の機構を明らかにする。

研究成果

• [雑誌論文] Destabilization of spin-Peierls phase via a charge-spin modulated Floquet state induced by intramolecular vibrational excitation (2024)
  • 著者名/発表者名: Sakai Daiki, Yamakawa Takashi, Ueda Hajime, Ikeda Ryohei, Miyamoto Tatsuya, Okamoto Hiroshi
  • 雑誌名: Communications Physics 巻: 7 ページ: 1-10
  • DOI: 10.1038/s42005-024-01524-w
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Band transport evidence in PEDOT:PSS films using broadband optical spectroscopy from terahertz to ultraviolet region (2024)
  • 著者名/発表者名: Guo Zijing, Sato Tetsu, Han Yang, Takamura Naoki, Ikeda Ryohei, Miyamoto Tatsuya, Kida Noriaki, Ogino Makiko, Takahashi Youtarou, Kasuya Naotaka, Watanabe Shun, Takeya Jun, Wei Qingshuo, Mukaida Masakazu, Okamoto Hiroshi
  • 雑誌名: Communications Materials 巻: 5 ページ: 1-13
  • DOI: 10.1038/s43246-024-00451-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Orbital hybridization of donor and acceptor to enhance the conductivity of mixed-stack complexes (2024)
  • 著者名/発表者名: Fujino Tomoko, Kameyama Ryohei, Onozuka Kota, Matsuo Kazuki, Dekura Shun, Miyamoto Tatsuya, Guo Zijing, Okamoto Hiroshi, Nakamura Toshikazu, Yoshimi Kazuyoshi, Kitou Shunsuke, Arima Taka-hisa, Sato Hiroyasu, Yamamoto Kaoru, Takahashi Akira, Sawa Hiroshi, Nakamura Yuiga, Mori Hatsumi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 15 ページ: 1-13
  • DOI: 10.1038/s41467-024-47298-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Nonvolatile Switching of Large Nonreciprocal Optical Absorption at Shortwave Infrared Wavelengths (2024)
  • 著者名/発表者名: Kimura Kenta, Kimura Tsuyoshi
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 132 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.132.036901
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamical aspects of excitonic Floquet states generated by a phase-locked mid-infrared pulse in a one-dimensional Mott insulator (2023)
  • 著者名/発表者名: Yamakawa Takashi, Miyamoto Tatsuya, Sakai Daiki, Okamoto Hiroshi
  • 雑誌名: New Journal of Physics 巻: 25 ページ: 093044-093044
  • DOI: 10.1088/1367-2630/acf72a
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Terahertz radiation by quantum interference of excitons in a one-dimensional Mott insulator (2023)
  • 著者名/発表者名: Miyamoto Tatsuya, Kondo Akihiro, Inaba Takeshi, Morimoto Takeshi, You Shijia, Okamoto Hiroshi
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 14 ページ: 1-11
  • DOI: 10.1038/s41467-023-41463-8
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Detecting Magnetoelectric Effect in a Metallic Antiferromagnet via Nonreciprocal Rotation of Reflected Light (2023)
  • 著者名/発表者名: Arakawa Keito, Hayashida Takeshi, Kimura Kenta, Misawa Ryusuke, Nagai Takayuki, Miyamoto Tatsuya, Okamoto Hiroshi, Iga Fumitoshi, Kimura Tsuyoshi
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 131 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.131.236702
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Chemical Switching of Ferroaxial and Nonferroaxial Structures Based on Second-Order Jahn-Teller Activity in (Na,K)2Hf(BO3)2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Nagai Takayuki, Kimura Tsuyoshi
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 35 ページ: 4109-4115
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c00624
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electric field induced magnetochiral dichroism in a ferroaxial crystal (2023)
  • 著者名/発表者名: Hayashida Takeshi, Kimura Kenta, Kimura Tsuyoshi
  • 雑誌名: Proceedings of the National Academy of Sciences 巻: 120 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1073/pnas.2303251120
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visualization of antiferromagnetic domains by nonreciprocal directional dichroism and related optical responses (2023)
  • 著者名/発表者名: Kimura Kenta, Kimura Tsuyoshi
  • 雑誌名: APL Materials 巻: 11 ページ: 1-8
  • DOI: 10.1063/5.0160085
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 1次元モット絶縁体における高次高調波発生 (2024)
  • 著者名/発表者名: 酒井大輝, 池田良平, 許明方,長谷川達生, 宮本辰也, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 銅酸化物系２次元モット絶縁体における高次高調波発生 (2024)
  • 著者名/発表者名: 池田良平, 酒井大輝, 許明方, 佐藤鉄, 宮本辰也, 笹川崇男, 伊藤利充, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 高強度テラヘルツパルスによる一次元金属錯体の格子振動励起と電荷密度波相の制御 (2024)
  • 著者名/発表者名: 山本真毅, 柴田祐大, 久保哲士, 宮本辰也, 高石慎也, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 励起子絶縁体Ta2NiSe5の光ポンプーテラヘルツプローブ分光～絶縁体－金属転移の励起光子エネルギー依存性～ (2024)
  • 著者名/発表者名: 伊藤敬之, 韓陽, 佐藤弘基, 宮本辰也, 佐藤鉄, 中埜彰俊, 澤博, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 励起子絶縁体Ta2NiSe5の光ポンプ－光反射率プローブ分光～中赤外共鳴励起による電子状態変化ダイナミクス～ (2024)
  • 著者名/発表者名: 佐藤弘基, 宮本辰也, 伊藤敬之, 韓陽, 佐藤鉄, 中埜彰俊, 澤博, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 中赤外パルス励起による水素結合型強誘電体クロコン酸の超高速分極変調ダイナミクス (2024)
  • 著者名/発表者名: 李ウンケン, 山川貴士, 尤仕佳, 宮本辰也, 堀内佐智雄, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 中赤外分子内振動励起によるフォノンドレストフロッケ状態を介したスピンパイエルス相融解 ～可視光励起との比較～ (2024)
  • 著者名/発表者名: 宮本辰也, 酒井大輝, 山川貴士, 上田朔, 池田良平, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会第79回年次大会
• [学会発表] 反強磁性体Co2SiO4における電場誘起方向二色性の観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 松本滉永, 林田健志, 木村剛
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] 励起子絶縁体Ta2NiSe5におけるテラヘルツ電場誘起金属化－多層膜モデルによる過渡反射スペクトルの精密解析－ (2023)
  • 著者名/発表者名: 宮本辰也, 高村直幹, 中埜彰俊, 澤博, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 擬一次元フタロシアニン希土類錯体のフィリング制御と広帯域反射スペクトルによる電子状態変化の解析 (2023)
  • 著者名/発表者名: 佐藤鉄, 史一聡, 郭紫荊, 久保哲士, 髙村直幹, 宮本辰也, 高石慎也, 山下正廣, 加藤恵一, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] フェロアキシャル物質PbWO4におけるTHz電場誘起非線形格子振動の解析 (2023)
  • 著者名/発表者名: 山本真毅, 佐藤弘基, 宮本辰也, 永井隆之, 木村健太, 木村剛, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 分子性強誘電体TTF-CAにおけるテラヘルツ電場誘起分極変化ダイナミクス－テラヘルツ反射分光に基づくコヒーレント振動の解析－ (2023)
  • 著者名/発表者名: 久保哲士, 佐藤鉄, 池田良平, 酒井大輝, 山本真毅, 宮本辰也, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 中赤外パルスによる水素結合型分子性強誘電体の超高速分極制御 －第二高調波発生とそのサイドバンド放射を利用した分極変化の検出－ (2023)
  • 著者名/発表者名: 尤仕佳, 宮本辰也, 山川貴士, 李ウンケン, 堀内佐智雄, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 中赤外パルスによる水素結合型分子性強誘電体の超高速分極制御 －プロトン振動ダイナミクスの実時間観測－ (2023)
  • 著者名/発表者名: 李ウンケン, 山川貴士, 尤仕佳, 宮本辰也, 堀内佐智雄, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] 1次元Mott絶縁体ET-F2TCNQにおける中赤外電場駆動下の電子状態の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 池田良平, 酒井大輝, 山川貴士, 宮本辰也, 長谷川達生, 岡本博
  • 学会等名: 日本物理学会2023年秋季大会
• [学会発表] Ultrafast control of physical properties in organic molecular compounds by using an intense terahertz electric-field pulse (2023)
  • 著者名/発表者名: 宮本辰也
  • 学会等名: 錯体化学会第73回討論会 Great Ideas Come from “Advanced Fundamental Measurements
• [学会発表] 広帯域フェムト秒赤外反射分光による励起子絶縁体のテラヘルツ電場誘起金属化の研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 宮本辰也
  • 学会等名: 非平衡固体物性の最前線
• [学会発表] Optical microscope imaging of antiferromagnetic domains via linear magnetoelectric effect (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Symmetry-dependent magnetic, electric, and optical properties in ferroic and multiferroic materials (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura
  • 学会等名: The 26th Congress and General Assembly of the International Union of Crystallography (IUCr 2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Large nonreciprocal optical responses in antiferromagnets with broken space-inversion and time-reversal symmetries (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kimura
  • 学会等名: The 26th Congress and General Assembly of the International Union of Crystallography (IUCr 2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Visualizing magnetoelectric domains in a metallic antiferromagnet (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura
  • 学会等名: The 14th APCTP Workshop on Multiferroics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Detecting magnetoelectric effect in a metallic antiferromagnet via nonreciprocal polarization rotation of reflected light (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Kimura
  • 学会等名: The 22nd Japan-Korea-Taiwan Symposium on Strongly Correlated Electron Systems
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Chemical aspect of displacive-type ferroaxial materials: NASICON systems as an example (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Nagai, Y. Mochizuki, S. Yoshida, and T. Kimura et al.
  • 学会等名: The 14th APCTP Workshop on Multiferroics
  • 国際学会
• [学会発表] Electric field-induced magnetochiral dichroism in a ferroaxial crystal (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Hayashida, K. Kimura, and T. Kimura
  • 学会等名: The 14th APCTP Workshop on Multiferroics
  • 国際学会
• [学会発表] 化学結合に着目した(Na,K)Hf2(BO3)2におけるフェロアキシャル構造の制御 (2023)
  • 著者名/発表者名: 日本物理学会第78回年次大会
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会
• [学会発表] 擬一次元反強磁性体BaCu2Si2O7における磁気相転移と方向二色性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 諸見里真人, 木村健太, 益田隆嗣, 三宅岳志, 木村剛
  • 学会等名: 日本物理学会第78回年次大会