| 研究課題/領域番号 |
21H05008
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
福村 知昭 東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (90333880)
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| 研究分担者 |
岡 大地 東北大学, 理学研究科, 助教 (20756514)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-05 – 2026-03-31
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| キーワード | 希土類単酸化物 / エピタキシャル薄膜 / ヘテロ構造 / 5d電子 / 4f電子 / 磁性 |
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| 研究実績の概要 |
希土類単酸化物の薄膜合成は着々と進んだ。約40年前に多結晶が合成されたのみであるPrOのエピタキシャル薄膜を初めて合成し、キュリー温度が28 Kの弱強磁性を示す近藤格子系金属であることを論文発表した。くわえて、これまで気相のみ存在が知られていたHoOの初固相でもあるエピタキシャル薄膜を合成し、HoOが強磁性半導体で比較的高いキュリー温度（約140 K）をもつことを論文発表した。これは他のHoカルコゲナイドやニクトゲンより100 K以上も高いキュリー温度であり、その高いキュリー温度直下でそれらの化合物と似たメタ磁性の挙動が見られた。つまり、メタ磁性発現の温度もきわめて高い。また、一般に強磁性半導体にキャリアドープを行うとキュリー温度は増大するが、HoOでは逆に減少することがわかった。
CeO、TbO、DyO、ErOについても薄膜合成の見込みが立っており、それらの基本的な性質を解明する予定である。副次的な結果として、同様の手法でPrの準安定相薄膜を合成できることがわかったため、物性を調べる予定である。また、NbドープSrTiO3単結晶をアニール処理することで、酸素拡散を防ぐことのできるSrO終端面を形成することができ、その上に直接、平坦な表面をもつEuOエピタキシャル薄膜を合成することが可能になった。他の希土類単酸化物も同様に合成できる可能性がある。
希土類単酸化物と金属のヘテロエピタキシャル構造については、Pt/EuOは作製可能であるが、より高いキュリー温度をもつGdOを用いたPt/GdOは、GdOの化学的不安定性から良質な構造の作製ができていない。GdO薄膜の最適化が必要であるが、それにはバッファー層の利用が効果的であることがわかった。一方、各層が岩塩構造である、NdO/EuOやPrO/LaOのヘテロエピタキシャル構造の作製に成功した。前者ではEuOからの大きな磁気近接効果を、後者では強磁性と超伝導の競合を調べることが可能となった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
これまで軽希土類単酸化物の合成を行ってきたが、約40年前に多結晶合成はされており、準安定相といえども化学的安定性が比較的高いと考えられ、薄膜化も順調であった。一方、周期表のEuより後の重希土類の単酸化物はGdO、YbO、LuOの薄膜を合成できたものの、以前は主に気相としてしか存在が知られてなかった単酸化物である。合成に困難が予想されたものの、HoOの合成に成功し、今現在、TbO、DyO、ErOの合成の目途も立ったところで、基礎物性の評価に取りかかれるようになった。薄膜合成の基盤技術としては、バッファー層による格子非整合度の軽減による薄膜の結晶性の向上が可能になっており、また、格子整合性基板としては唯一の導電性基板であるNbドープSrTiO3にも、安定相であるセスキ酸化物の形成なしに、EuO薄膜を合成することができた。この基板は電極として活用できるため、縦型ヘテロデバイスには有用な技術である。
ヘテロエピタキシャル構造では、希土類単酸化物薄膜上にPt薄膜がエピタキシャル成長することがわかった。そして、希土類単酸化物薄膜どうしでは、NdO/EuO、PrO/LaOといった複数の組み合わせでヘテロエピタキシャル構造が合成できることがわかった。希土類単酸化物は希土類元素により様々な磁性や電気伝導を示すため、ユニークなヘテロエピタキシャル構造の実現が期待できる。予備的段階ではあるが、ヘテロ構造は、単独の薄膜では示さない特異な磁気伝導を示すことがわかりはじめてきており、今後、詳細を調べる予定である。
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| 今後の研究の推進方策 |
希土類単酸化物の新物質合成を強力に推進する。初合成に成功したCeOやTbOについて電子物性と磁性を解明して論文発表を行う。また，合成の見込みが立ったDyOやErOについて，薄膜の品質を最適化して基礎物性を明らかにする。これらの物質の電子状態も放射光計測の共同研究により評価する。薄膜の作製条件を工夫して，試料の高純度化にも取り組み，まだ成功していないGdOの異常ホール効果の観測を試みる。
ヘテロ構造については，従来物質で強磁性絶縁体であるEuOの磁気近接効果を調べる。まず，参照試料としてPt/EuOヘテロ構造の磁気伝導を調べ，磁気近接効果によるPtの磁気伝導を調べ，理論で予測されている二次元ホールガスの存在を検証する。そして，強磁性金属であるNdOを用いたNdO/EuOヘテロ構造において，EuOの大きな磁気近接効果がNdOの強磁性の磁気伝導に与える影響を調べ，EuOとNdO間のスピンの相互作用を評価する。並行して，その参照試料となるNdO超薄膜の磁気伝導を評価し，膜厚が磁性に与える影響も調べる。さらに，前年度に論文発表した弱強磁性金属であるPrOを用いて超伝導体LaOとの固溶体やヘテロ構造を作製し，磁性不純物であるPrOがLaOとの固溶体の超伝導に及ぼす効果やPrO層からの磁気近接効果が隣接層のLaOの超伝導に及ぼす効果，特に超伝導転移温度の変化，を明らかにする。また，極低温強磁場走査型トンネル顕微鏡を用いて，NbドープSrTiO3基板上のEuOエピタキシャル薄膜の原子像観察および状態密度測定を行う。
今年度は，研究代表者の福村が研究を統括して希土類単酸化物の物質設計・ヘテロ構造設計と物性解析を行い，研究分担者の岡大地が薄膜・ヘテロ構造作製，研究協力者の岡博文が薄膜の原子分解能表面観察およびトンネル分光を担当する。
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| 備考 |
The 4th Symposium for The Core Research Cluster for Materials Science and the 3rd Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Scienceにて、大学院生がBest poster awardを受賞。
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