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本研究目的は、「原子間力顕微鏡及び探針増強ラマンを用いて、反応ガスの振動状態や電荷状態が酸化チタン表面上の触媒機構にどのように影響するのか調べること」である。この目的達成のために、当該年度は、「酸化チタン表面に担持された金ナノ構造体に吸着する一酸化炭素分子の吸着状態や電荷状態を原子レベルで解明すること」と「探針増強ラマンと原子間力顕微鏡の融合装置の開発と最適観測条件の確立」を研究目的とした。その結果、酸化チタン表面上に吸着した一酸化炭素分子は下向き負の双極子モーメントを持ち、さらに一酸化炭素分子全体として負に帯電していることが実験からわかった。また、最も単純な金ナノ構造体として金原子を用い、金原子の帯電状態に依存した一酸化炭素分子の吸着状態の様子を調べた。その結果、金原子は三つの異なる電荷状態(正、負、中性)をもち、さらに、正と負に帯電した金原子のみ一酸化炭素の吸着に対して活性であることがわかった。これらの実験結果と第一原理計算による解析と触媒化学的な考察を加えて、金属酸化物上の触媒モデルの解明を原子レベルで行うことができた。最後に、探針増強ラマンと原子間力顕微鏡の融合と最適観測条件の確立に挑戦した。その結果、従来の振動分光法では、困難とされた原子スケールでかつ電子励起を防ぎながら、幅広い温度で、様々な反応ガスの活性状態を明らかにすることができる非接触原子間力顕微鏡と探針増強ラマン分光を融合した装置開発に成功した。
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