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本研究では、decision diagram (DD)と呼ばれるデータ構造を始めとした組合せ最適化の分野における発展的な手法を用いて、効率的な結晶構造列挙手法の開発を行うと共に、結晶構造の探索可能範囲を広げ、第一原理計算による構造探索手法を発展させることを目指す。前年度から引き続き、2022年度は、探索効率を保ちつつクラスター展開による予測モデルをより高精度にすることに取り組んだ。具体的には、結晶の全エネルギーをクラスター展開法で近似した上で、エネルギー的に最安定構造に近い結晶構造を効率的かつ厳密に列挙する手法を開発した。既存の手法では、線形計画法と呼ばれる数理最適化の手法を用いて、クラスター展開法による近似モデル上での最安定構造を網羅的に探索していた。しかし、このような手法では近似モデルの誤差を考慮していなかった。そこで本研究では、クラスター展開法による近似モデルの最安定構造とそのエネルギーから与えられた閾値以内のエネルギーを持つ結晶構造を線形計画法に用いて網羅的に列挙した。手法の有効性を検証するために、本手法をZrO2－YO1.5系のカチオン・アニオンサイトに関する最安定配置の探索に適用した。そして、線形計画法を経由することで、膨大な候補の中から、ごく僅かのエネルギーが低い結晶構造のみを探索できるという結果を得た。得られた結晶構造に対してDFT計算を行い，Zr10Y2O23において，既知構造による形成エネルギーの凸包上に位置するエネルギー的に安定な結晶構造を得た。
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