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2021 年度 実績報告書

卑金属ヒドリド種を基盤とした触媒設計指針の構築と高効率脱水素触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21J11744
研究機関北海道大学

研究代表者

安村 駿作  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2021-04-28 – 2023-03-31
キーワード金属水素化物 / アルカン活性化
研究実績の概要

水素化物の一つである水素化チタン(TiH2)のプロパン脱水素作用について学術論文で報告した。ボールミル処理したTiH2はTiO2やTiNに比べて高いC3H6生成率を示したが、時間と共に活性が低下した。TiH2上のC3H6生成率は、H2の共添加により向上することがわかった。H2の非存在下あるいは存在下での450℃でのTiH2の構造をinsitu XRDとXANES分光法を用いて検討したところ、H2共存下では活性なチタン水素化物のTi金属への変換が抑制され、TiH2上でのPDH反応にポジティブな効果があることが示された。現在は他の金属水素化物(VH2, LaH3など)についてアルカン活性化能の評価を続けている。
ゼオライト内卑金属ヒドリド種について、ゼオライト内Ga種についてその局所構造と触媒作用の相関について明らかにし、学術論文で報告している。Ga担持量とH2処理温度の異なるGa導入MFIゼオライト(Ga-MFI)を作製し、生成するGa種とエタン脱水素(EDH)の触媒作用について検討した。In situ FTIRスペクトルの結果、従来条件で調製した低担持量Ga-MFIでは[GaH]2+イオンが優先的に生成することが判明した。一方、高担持量Ga-MFIでは、主要なGa水素化物として[GaH2]+イオンが形成された。EDH活性を比較すると、高担持Ga-MFIはコーク生成が少ないため、高い選択性を示し、耐久性が最も高いことがわかった。現在もGa導入ゼオライトについて、他の反応への適用を検討している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初は最終年度に取り組む予定だった金属水素化物による脱水素反応について、1年目で検討を進めることができ、学術論文を報告することができた。2年目は水素化物を使って他のアルカン活性化反応について研究を続けていく予定である。

今後の研究の推進方策

、2年目は水素化物を使ってアルカン活性化反応について研究を続けていく予定である。水素化物として市販で手に入る水素化物(VH2, LaH3, ScH2)などにボールミル処理を施してからプロパン脱水素反応に適用し、既に報告済みのTiH2を超える活性を目指す。また、TiH2についてバッチ型反応器を用いて、他のアルカン活性化反応に対して適用していく予定である。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] High-loading Ga-exchanged MFI zeolites as selective and coke-resistant catalysts for nonoxidative ethane dehydrogenation2022

    • 著者名/発表者名
      Huang Mengwen、Yasumura Shunsaku、Li Lingcong、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 12 ページ: 986~995

    • DOI

      10.1039/D1CY01799C

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • 著者名/発表者名
      Xing Feilong、Nakaya Yuki、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • 雑誌名

      Nature Catalysis

      巻: 5 ページ: 55~65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Propane Dehydrogenation Catalysis of Titanium Hydrides: Positive Effect of Hydrogen Co-feeding2022

    • 著者名/発表者名
      Yasumura Shunsaku、Wen Yuxiang、Toyao Takashi、Kanda Yasuharu、Shimizu Ken-ichi、Maeno Zen
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 ページ: 88~90

    • DOI

      10.1246/cl.210577

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Continuous CO2 Capture and Selective Hydrogenation to CO over Na-Promoted Pt Nanoparticles on Al2O32022

    • 著者名/発表者名
      Li Lingcong、Miyazaki Shinta、Yasumura Shunsaku、Ting Kah Wei、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 ページ: 2639~2650

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c05339

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Lean NOx Reduction by In-Situ-Formed NH3 under Periodic Lean/Rich Conditions over Rhodium-Loaded Al-Rich Beta Zeolites2021

    • 著者名/発表者名
      Yasumura Shunsaku、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 ページ: 12293~12300

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c03396

    • 査読あり
  • [学会発表] 高担持Pd導入CHAゼオライトの固相合成とNO吸着脱離特性2022

    • 著者名/発表者名
      安村駿作, 鳥屋尾隆 ,前野 禅 ,清水 研一
    • 学会等名
      第129回 触媒討論会
  • [学会発表] CHA ゼオライト内に生成するInヒドリド種を活性点としたエタン脱水素反応と構造活性相関2021

    • 著者名/発表者名
      安村駿作
    • 学会等名
      触媒学会若手会 夏の研修会
  • [学会発表] Local structure of In-hydride species in zeolite and its reactivity for C2H6 dehydrogenation2021

    • 著者名/発表者名
      S. Yasumura,T. Toyao, Z. Maeno,K. Shimizu
    • 学会等名
      第51回石油・石油化学討論会
  • [学会発表] Preparation of high-loading Pd-CHA via atomic dispersion of bulk Pd and their NO adsorption/desorption property2021

    • 著者名/発表者名
      Shunsaku Yasumura, Taihei Ueda, Hajime Ide, Takashi Toyao, Zen Maeno, Ken-ichi Shimizu
    • 学会等名
      18th Japan-Korea Symposium on Catalysis (18JKSC)
    • 国際学会

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公開日: 2022-12-28  

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