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2021 年度 実績報告書

Aサイトcolumnar秩序型ペロブスカイト型化合物における極性構造の制御

研究課題

研究課題/領域番号 21J12469
研究機関東京工業大学

研究代表者

福田 真幸  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2021-04-28 – 2023-03-31
キーワード強誘電体 / ペロブスカイト酸化物 / 高圧合成
研究実績の概要

本年度は、新規Aサイトcolumnar秩序型ペロブスカイト強誘電体の合成に着手した他、別のペロブスカイト化合物に対して、物性評価や相転移挙動の調査を行った。

A'平面サイトの秩序-無秩序転移に由来する強誘電性が注目されているAサイトcolumnar秩序型ペロブスカイトA2A'A''B4O12強誘電体として、巨大自発分極を生みだしうるカチオンであるV4+をBサイトに含む新たな化合物を合成した。V4+の巨大変位は鉛系化合物でのみ見られていたが、申請者のこれまでの研究で、Aサイトcolumnar秩序型ペロブスカイトにおいてその変位が生じうることが明らかとなっていた。しかし同時に、V4+は電荷移動の影響を受けやすいということが課題になっていた。本研究では適切な元素選択によってV4+の電荷状態を制御することに成功した。得られた化合物に対して、結晶構造解析や物性評価を行っているところである。
さらに、高圧合成とトポケミカル反応を組み合わせた特殊な合成手法により合成されるAサイト欠損四重ペロブスカイト、CuNb2O6が、室温および高温において、類似結晶構造を示し、かつ巨大誘電率化合物としてよく知られている四重ペロブスカイト、CaCu3Ti4O12に匹敵する誘電率を示すことを観察した。誘電率の周波数依存を詳細に解析することで、CuNb2O6の巨大誘電率の起源が空間電荷にあることを明らかにした。さらに、同化合物における、強磁性秩序と反強磁性秩序が競合している複雑な磁気秩序状態を発見した。この内容は王立化学会の英文誌、Journal of Materials Chemistry Cに掲載された。
また、圧力下X線回折実験および第一原理計算を組み合わせることで、ペロブスカイト強誘電体における圧力誘起相転移挙動に影響する要素を新たに見出し、論文としてまとめている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、3種の研究を主におこなった。

Aサイトcolumnar秩序型ペロブスカイトの研究では、当初の目的であるV4+の電荷移動の抑制に成功しており、新たな強誘電体材料の設計指針となる結果を得ることができた。
また、当初意図していなかったが、新規Aサイト欠損四重ペロブスカイト、CuNb2O6に対して、物性評価を行うことで巨大誘電率など興味深い現象を発見し、論文として報告することができた。
加えて、圧力誘起相転移において、これまで注目されていなかった重要な要素を見出すことができた。

今後の研究の推進方策

既に得られているAサイトcolumnar秩序型ペロブスカイトに対して、内容をまとめて論文として報告する。また、圧力誘起相転移の内容についても同様に論文を投稿する。

さらに、合成条件や化学組成の見直しを行うことで、これまで申請者が合成した化合物における強誘電性などの物性の向上を試みる。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Topochemical synthesis of perovskite-type CuNb2O6 with colossal dielectric constant2021

    • 著者名/発表者名
      Fukuda Masayuki、Yamada Ikuya、Hojo Hajime、Takahashi Chihiro、Yoshida Yuya、Tanaka Katsuhisa、Azuma Masaki、Fujita Koji
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 9 ページ: 13981~13990

    • DOI

      10.1039/D1TC01711J

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Origin and Absence of Giant Negative Thermal Expansion in Reduced and Oxidized Ca2RuO42021

    • 著者名/発表者名
      Hu Lei、Zhu Yingcai、Fang Yue-Wen、Fukuda Masayuki、Nishikubo Takumi、Pan Zhao、Sakai Yuki、Kawaguchi Shogo、Das Hena、Machida Akihiko、Watanuki Tetsu、Mori Shigeo、Takenaka Koshi、Azuma Masaki
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 33 ページ: 7665~7674

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.1c01619

    • 査読あり
  • [学会発表] ペロブスカイト型酸化物Bi0.5Pb0.5MO3(M=3d遷移金属)の電荷分布変化2022

    • 著者名/発表者名
      酒井雄樹, 木原汐里, 若崎翔吾, 西久保匠, 福田真幸, 水牧仁一郎, 東正樹
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
  • [学会発表] Change in Spontaneous Polarization of Order-disorder Ferroelectrics Induced by V4+2021

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Fukuda, Takumi Nishikubo, Yuki Sakai, Hongwu Yu, Yoichi Okimoto, Shin-ya Koshihara, Masaki Azuma
    • 学会等名
      he 10th Asian Conference on High Pressure Research (ACHPR10)
    • 国際学会
  • [学会発表] Low-dimensional Magnetism with Triangular “CuV2” Motifs2021

    • 著者名/発表者名
      Yiran Wang, Masayuki Fukuda, Romain Gautier, Atsushi Miyake, Sergey Nikolaev, Hena Das, Masashi Tokunaga, Masaki Azuma, Kenneth R. Poeppelmeier
    • 学会等名
      2021 MRS Fall Meeting
    • 国際学会

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公開日: 2022-12-28  

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