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本年度は、(1) 非平衡分子動力学法によりイオン伝導度を正確かつ高速に計算する新規手法開発、(2) ガラスセラミックス固体電解質におけるガラス-結晶界面におけるイオン伝導度向上機構解明 の2つに取り組んだ。
(1): 電解質内のイオン種に対して、その形式電荷に比例した外力を与えることでイオン伝導を促し、分子動力学シミュレーションにおけるサンプリング効率を向上させることで、従来の平衡分子動力学法に比べて短い時間でイオン伝導度を評価できる新規非平衡分子動力学法 Chemical color-diffusion非平衡分子動力学法（CCD-NEMD）を開発・実装した。本手法開発を代表的な固体電解質に適用したところ、従来の平衡分子動力学法に比べて必要な計算時間が1/9まで短縮された。また、界面のような局所領域のイオン伝導度を定量化できることも示された。本理論手法開発をまとめた成果は、npj Computational Materials誌に掲載された。
(2): 硫化物固体電解質Li3PS4は、ガラスマトリックス中に微結晶（β-Li3PS4）が析出することで、ガラスのみのイオン伝導度およびβ-Li3PS4のみのイオン伝導度より高いイオン伝導度を発現することが実験的に示唆されてきた。本研究では、複数の界面モデルを検討し、CCD-NEMD法によりその界面の局所的なイオン伝導度を定量化し、その伝導度向上機構を微視的に解明することを目的とした。その結果、一部の界面モデルで、高伝導なα-Li3PS4結晶様な構造が析出し、その結果、イオン伝導度が向上するということが示された。
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