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2022 年度 実施状況報告書

層状化合物超薄膜のファンデルワースル界面に局在する2次元電子状態と電気伝導特性

研究課題

研究課題/領域番号 21K03432
研究機関京都大学

研究代表者

八田 振一郎  京都大学, 理学研究科, 助教 (70420396)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード層状化合物 / 超薄膜 / ヘテロ界面 / 角度分解光電子分光法 / 低速電子回折法
研究実績の概要

二次元層状化合物のファンデルワールス(vdW)界面に局在する二次元電子状態の物性解明を目指し、主に金属カルコゲナイド(Bi2Te3など)の超薄膜(ヘテロ構造を含む)の物性を研究している。
昨年度までにSi(111)基板上のCaF2(111)薄膜を基板とすることでBi2Te3がtwin構造を持たない、単結晶薄膜として成長することを確認していたが、新たに回折パターンの膜厚変化を詳しく解析した。その結果、第1層目が成長した段階ではtwinドメインが同割合で存在し、膜厚の増加とともに偏りが大きくなる傾向が確認できた。ドメイン比の変化は4層目で飽和し、それ以降はシングルドメインのみ成長していた。さらに、5層薄膜について低速電子回折法のI-V曲線の解析を行い、表面近傍の原子にわずかに緩和が見られるものの、ほぼバルクの構造と同じであることが分かった。
このCaF2(111)基板上のBi2Te3(111)超薄膜については、東京大学物性研究所近藤研究室との共同研究を開始した。レーザースピン分解角度分解光電子分光による実験を行い、膜厚が増加したときにトポロジカル表面状態へと変化する2次元電子状態のスピン偏極構造が膜厚によって変化することなど新しい知見を得ることに成功した。
ハロゲン化合物でvdW界面を有するFeBr2超薄膜の成長と電子構造に関する研究も行った。基板に用いたBi(111)表面との間にモアレパターンが発生していることや、Feの3d軌道に由来する価電子状態の同定を行い、成果をまとめた論文を現在投稿中である。
このほか、層状化合物と金属の原子レベルで平坦なヘテロ界面の作製が期待できるSi(111)上のIn超薄膜の研究も行った。蒸着時の基板温度を液体窒素温度近くに下げることで、3原子層相当の結晶性の高い超薄膜が作製できることを見出し、原子構造や電子構造について明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

vdW界面の電子物性を解明するための実験的な課題は、均一かつ結晶性の高い超薄膜を作製することである。CaF2(111)基板上のBi2Te3超薄膜ではこれを達成できたため、電子構造についてvdW界面数の変化との関係を実験的に調べることができている。また、独自に開発した超高真空4端子電気伝導測定器を用いて、電気伝導度の測定も行い、高い伝導性が確認できている。これは別の基板を用いた先行研究と一致する結果であり、vdW界面状態の伝導性が基板やドメイン構造の違いを受けにくいことを示唆している。ヘテロvdW界面をもつ薄膜にしたときにどのような物性の違いが生じるのかが本研究の興味の核心であるため、Bi2Se3/Bi2Te3ヘテロ超薄膜の作製の準備も進めてきた。
Bi2Se3を分子線エピタキシー(MBE)法で成長させる場合、Se雰囲気中でのBiを蒸着し、基板上で反応・2次元成長させる方法が一般的であるが、この方法では測定系へのSe汚染が問題となる。また、本研究特有の問題として、Bi2Te3とSeガスが反応する可能性もある。そこで、Bi2Te3と同様、Bi2Se3の昇華によるMBE法を目指すことにした。水晶振動子膜厚計とSeを検出する四重極型質量分析計を組み合わせた試験を行い、現在、Si(111)基板上での最終的な確認を行っている段階にある。

今後の研究の推進方策

Bi2Se3の成膜条件を確立した後、Bi2Te3超薄膜の上にBi2Se3超薄膜を作製し、Te原子層とSe原子層が接するヘテロvdW界面の物性測定を行う。Bi2Se3の膜厚が十分薄いときには角度分解光電子分光法によって、このヘテロvdW界面特有の電子構造を検出できる。さらに、伝導度測定を行い、ヘテロvdW界面とホモvdW界面の場合を比較する。ヘテロvdW界面では電荷移動によるポテンシャル勾配が存在し、それによるRashba効果や波動関数の偏りによる散乱因子の違いなどが伝導性に影響するはずである。これを原子構造および電子構造の知見と合わせて議論できるよう実験データを積み上げる。
また、ヘテロvdW界面は空間反転対称が破れた場であり、また原子レベルで制御されたバンド接合を構成している領域である。このような場での光電変換についての研究が近年盛んになっていることを考慮し、真空装置外部から光を超薄膜に照射する機構を設置する。これを電気伝導度測定に用いる4端子プローブと組み合わせ、光電流の検出を行い、新しい現象の発見も目指す。

次年度使用額が生じた理由

3月に開催された学会への参加における旅費が概算を下回ったため残余した分を次年度使用することにした。少額であるため、次年度の研究における使用計画には影響しない。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 学会発表 (9件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件)

  • [学会発表] Si(111)上のIn多層膜の成長と原子構造2023

    • 著者名/発表者名
      村田朋香, 黒石健太, 湯川恵介, 八田振一郎, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 走査トンネル顕微鏡を用いたインジウム超薄膜からの発光観測2023

    • 著者名/発表者名
      黒石健太, 湯川恵介, 奥山弘, 八田振一郎, 有賀哲也
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] レーザースピン ARPES から解明するトポロジカル絶縁体 Bi2Te3 薄膜におけるスピン偏極電子状態制御2023

    • 著者名/発表者名
      川口海周, 森亮, 福島優斗, 八田振一郎, 田中宏明, 原沢あゆみ, 有賀哲也, 近藤猛
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
  • [学会発表] Si(111)表面上のインジウム3原子層構造の電子状態2023

    • 著者名/発表者名
      八田振一郎, 湯川恵介, 黒石健太, 村田朋香, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
  • [学会発表] インジウム超薄膜中の量子井戸準位を介したSTM誘起発光の観測2023

    • 著者名/発表者名
      黒石健太, 湯川恵介, 奥山弘, 八田振一郎, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会第78回年次大会
  • [学会発表] Electronic and magnetic properties of ultrathin FeBr2 films grown on Bi/Si(111)2023

    • 著者名/発表者名
      Shigemi Terakawa, Jiabao Yang, Shinichiro Hatta, Hiroshi Okuyama, Tetsuya Aruga, Niels Schroter, and Stuart Parkin
    • 学会等名
      DPG Spring Meetings
    • 国際学会
  • [学会発表] Si(111)表面上におけるインジウム多層膜の低温成長2022

    • 著者名/発表者名
      八田振一郎, 湯川恵介, 黒石健太, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] STM-induced luminescence from In/Si(111)-√7×√3-rect surface2022

    • 著者名/発表者名
      Kenta Kuroishi, Hiroshi Okuyama, Shinichiro Hatta, and Tetsuya Aruga
    • 学会等名
      The 22nd international vacuum congress IVC-22
    • 国際学会
  • [学会発表] Si(111)表面上におけるInの3原子層構造の作製と電子状態2022

    • 著者名/発表者名
      村田朋香, 黒石健太, 湯川恵介, 八田振一郎, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
  • [備考] 京都大学大学院理学研究科化学専攻表面化学研究室HP;

    • URL

      http://www.hyoumen.kuchem.kyoto-u.ac.jp

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公開日: 2023-12-25  

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