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2022 年度 実施状況報告書

超音波を用いた中~高エントロピー物質におけるボンドフラストレーション効果の研究

研究課題

研究課題/領域番号 21K03476
研究機関日本大学

研究代表者

渡辺 忠孝  日本大学, 理工学部, 教授 (70409051)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード高エントロピー物質 / ボンドフラストレーション / 超音波測定 / カンター合金 / スピネル酸化物 / 量子臨界現象 / スピンクロスオーバー / ペロブスカイト酸化物
研究実績の概要

カンター合金系中エントロピー合金CrxCoNi (x = 0.5-1.2)について、単結晶および多結晶を用いた超音波音速測定を行った。CrxCoNiはCr組成xで制御される強磁性量子臨界性がx ~ 0.8で発現するランダム磁性体であるが、量子臨界性を示すCr0.8CoNiにおいては磁場印加により量子臨界相からフェルミ液体相へのクロスオーバーが生じることが知られている。本研究での実験の結果、Cr0.8CoNiにおいて磁場誘起の量子臨界相-フェルミ液体相クロスオーバーに由来する弾性異常が観測された。
スピネル酸化物AB2O4について、AサイトあるいはBサイトを高エントロピー化した物質の多結晶合成を試みた。スピネル酸化物AB2O4は、Bサイトがパイロクロア格子を形成する典型的な幾何学的フラストレート磁性体の結晶構造を有するが、高エントロピー化により強いボンドランダムネスを導入することにより、幾何学的フラストレーションとボンドフラストレーションが競合・共存する磁性体が得られると期待される。本研究での実験の結果、高エントロピー型スピネル酸化物(Zn0.2Cd0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2)Cr2O4とZn(V0.2Cr0.2Mn0.2Fe0.2Co0.2)2O4の単相多結晶の合成に成功した。これらの物質について磁化測定を行ったところ、前者は約50 Kでフェリ磁性転移を示し、後者は約30 K以下でスピングラス挙動を示すことがわかった。
スピンクロスオーバー物質であるペロブスカイト酸化物LaCoO3について、単結晶を用いた超音波音速測定を行った。本研究での実験の結果、LaCoO3においてスピンクロスオーバーに伴うボンドフラストレーションの増強が生じていることを示唆する弾性異常が観測された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

超音波測定による物性研究については、カンター合金系中エントロピー合金CrxCoNiの超音波音速測定で量子臨界性由来の弾性異常の観測に成功した。また、スピンクロスオーバー物質LaCoO3の超音波音速測定でボンドフラストレーション由来の弾性異常の観測に成功した。LaCoO3の研究は当初計画にはなかったものであり、LaCoO3は中~高エントロピー物質には該当しないが、LaCoO3の研究で得られた知見は本研究課題を今後進展させる上で参考となる重要なものである。以上の研究成果から判断して、本研究課題での超音波測定による物性研究は、おおむね順調に進展していると考えている。
新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究については、本年度は当初計画ではラーベス化合物を対象に研究を進める予定であったが、方針を変更して当初計画にはなかったスピネル酸化物を対象に重点的に研究を進めた。その結果、新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体である中~高エントロピー型スピネル酸化物の単相多結晶の合成に成功した。このことから、新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究についても、研究はおおむね順調に進展していると考えている。
以上、当初計画を変更して進めた研究は多いものの、中~高エントロピー型ランダム磁性体の研究に超音波測定を適用する、あるいはボンドフラストレーションを有する新しい中~高エントロピー型ランダム磁性体の探索研究を行うという本研究課題の主旨から判断すると、本研究課題は当初期待していた水準の研究成果を挙げており、おおむね順調に進展していると考えている。

今後の研究の推進方策

これまでの研究で、当初計画では研究対象物質としていなかったスピネル酸化物AB2O4において(Zn-Cd-Mn-Fe-Co-Ni)Cr2O4やZn(V-Cr-Mn-Fe-Co)2O4などの高エントロピー型スピネル酸化物の単相多結晶の合成に成功した。そこで今後は、スピネル酸化物AB2O4の高エントロピー型ランダム磁性体について重点的に研究を進めていく予定である。単相多結晶の合成手法を確立した物質については、フラックス法による単結晶合成も行う。高エントロピー型スピネル酸化物の多結晶および単結晶について超音波測定を始めとする物性測定を行い、ボンドフラストレーションが誘起する新奇物性の探索研究を行う。
当初計画で研究対象物質としたラーベス化合物AB2については、現在も中~高エントロピー型ラーベス化合物の単相多結晶の合成と物性評価を進めている。ラーベス化合物については、引き続き当初計画に沿って研究を進める予定である。

次年度使用額が生じた理由

超音波測定による研究に使用する物品費については、当初計画で研究対象とした物質種よりも少数の物質種においてより深く研究が進展する結果となり、当初計画よりも研究に要した物品が少なかったために次年度使用額が生じた。この額は、次年度により広範な物質種について研究を進めていく上で物品費として必要となるものである。
新しい中~高エントロピー物質の探索研究に使用する物品費については、ラーベス化合物の研究が当初計画の通りに進展しなかったため、物質合成の原材料費をはじめとする物品費に次年度使用額が生じた。この額は、次年度に継続して研究を進めていく上で物品費として必要となるものである。また、当初計画にはなかったスピネル酸化物の研究で新たな進展があったことから、次年度使用額の一部はこちらの研究の物品費として使用する予定である。
旅費については、当初計画で予定していた国内学会1回分の出張が新型コロナウイルスの影響で中止となった。また、当初計画で予定していた国際学会1回分の出張を新型コロナウイルスの感染状況を考慮して見合わせた。次年度は、当初計画の通りに国内学会と国際学会の出張を行う予定である。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 2件)

  • [国際共同研究] オークリッジ国立研究所(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      オークリッジ国立研究所
  • [国際共同研究] オックスフォード大学(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      オックスフォード大学
  • [雑誌論文] Symmetry-resolved elastic anomalies in spin-crossover cobaltite LaCoO32022

    • 著者名/発表者名
      T. Watanabe, R. Okada, and K. Tomiyasu
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 106 ページ: 144432 (1-7)

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.106.144432

    • 査読あり
  • [学会発表] ラーベス相化合物(Ce1-xRx)Fe2 (R = Nb, Ti, Pr)の磁性2023

    • 著者名/発表者名
      奥村陸、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
  • [学会発表] 遍歴反強磁性体CrB2の超音波音速測定2023

    • 著者名/発表者名
      菅沼さくら子、渡邊麻衣、A. Bauer、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
  • [学会発表] ハイエントロピー型クロムスピネル(Zn-Cd-Mn-Fe-Co-Ni)Cr2O4の磁性2023

    • 著者名/発表者名
      大塚啓量、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
  • [学会発表] 中エントロピー型スピネル酸化物Zn(V-Cr-Mn-Fe)2O4の磁性2023

    • 著者名/発表者名
      渡辺竜也、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2023年春季大会
  • [学会発表] ハイエントロピー型スピネル(Zn-Cd-Mn-Fe-Co-Ni-Cu)Cr2O4の磁性2022

    • 著者名/発表者名
      大塚啓量、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本材料学会・材料シンポジウム「若手学生研究発表会」
  • [学会発表] スピンフラストレート系酸化物ATi2O5 (A = Fe, Co)の弾性特性2022

    • 著者名/発表者名
      西村嶺、髙栁和也、渡辺忠孝、F. Lang、F. Kirschner、D. Prabhakaran、S. Blundell、原嘉昭
    • 学会等名
      日本材料学会・材料シンポジウム「若手学生研究発表会」
  • [学会発表] ラーベス相化合物CeFe2の磁性へのCeサイト置換効果2022

    • 著者名/発表者名
      奥村陸、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本材料学会・材料シンポジウム「若手学生研究発表会」
  • [学会発表] カンター合金系ランダム磁性体Cr0.8CoNiの弾性異常2022

    • 著者名/発表者名
      渡邊麻衣、B. C. Sales、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本材料学会・材料シンポジウム「若手学生研究発表会」
  • [学会発表] ラーベス相化合物CeFe2の磁性へのCeサイト置換効果2022

    • 著者名/発表者名
      奥村陸、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] フラストレート系クロムスピネルMgCr2O4の元素置換効果2022

    • 著者名/発表者名
      吉田優紀、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] ハイエントロピー型クロムスピネル(Zn-Cd-Mn-Fe-Co)Cr2O4の磁性2022

    • 著者名/発表者名
      大塚啓量、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] スピネル酸化物Zn(V-Cr-Mn-Fe)2O4の磁性2022

    • 著者名/発表者名
      渡辺竜也、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] スピンフラストレート系酸化物ATi2O5(A=Fe, Co)の弾性特性2022

    • 著者名/発表者名
      西村嶺、髙栁和也、F. Lang、F. Kirschner、D. Prabhakaran、S. Blundell、原嘉昭、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] ハイエントロピー合金Cr-Mn-Fe-Co-Niの磁性の組成依存性2022

    • 著者名/発表者名
      安田裕一、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] カンター合金系ランダム磁性体Cr0.8CoNiの弾性異常2022

    • 著者名/発表者名
      渡邊麻衣、B. Sales、渡辺忠孝
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [学会発表] Ultrasound velocity measurements in pseudo-brookite-type magnet ATi2O5 (A = Fe, Co)2022

    • 著者名/発表者名
      R. Nishimura, K. Takayanagi, F. Lang, F. K. K. Kirschner, D. Prabhakaran, S. Blundell, Y. Hara, T. Watanabe
    • 学会等名
      29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
    • 国際学会
  • [学会発表] Elastic properties of Cantor-alloy-type random magnet Cr0.8CoNi2022

    • 著者名/発表者名
      Mai Watanabe, Brian C. Sales, and Tadataka Watanabe
    • 学会等名
      29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
    • 国際学会

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公開日: 2023-12-25  

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