| 研究課題/領域番号 |
21K04636
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
矢島 健 東京大学, 物性研究所, 助教 (10597800)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 超イオン伝導体 / 単結晶 / 結晶構造解析 |
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| 研究実績の概要 |
高濃度にキャリアイオンを含む超イオン伝導体では、古典的な単一イオンホッピングによる伝導ではなく、キャリアイオン同士の相関による協奏的な伝導が主たるメカニズムであると考えられている。我々はこれまでリチウム超イオン伝導体の単結晶を用いた研究から、高いイオン伝導率を実現するためには適切な大きさのイオン相関を持たせることが重要であると明らかにしてきたが、その制御方法は自明ではない。本研究では超イオン伝導体の大型単結晶試料を育成し、精密結晶構造解析などを通じてイオン相関の最適な制御方法を探るとともに、超イオン伝導体のイオニクスに対する包括的な理解を目指している。
超イオン伝導体は多くの場合、キャリアイオンのサイトを複数有しており、組成や結晶構造、温度変化によってキャリアイオンの分布は変化する。このような変化はイオン相関と密接に関連すると考えられ、両者の関係を明らかにすることで制御指針の確立が可能である。そこで現在最高のイオン伝導率を有するリチウム超イオン伝導体Li10GeP2S12(LGPS)をモデル物質とし、温度変化によるリチウムイオン分布の変化を結晶構造解析から調べた。その結果、昇温に伴い格子定数の増大などは見られるもののリチウムイオンの分布変化は小さく、イオン相関は比較的温度変化に鈍感であることがわかった。次に、イオン相関と構成元素や結晶構造の関係を明らかにすべく、LGPSの元素置換体の大型単結晶育成を試みている。原料や育成条件の検討により、格子定数の異なる単結晶が得られており、元素置換体の単結晶育成に成功したことが示唆される。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
LGPSの大型単結晶はこれまでの研究で育成条件を確立できており、本研究では同様に育成した大型単結晶を用いて高温の結晶構造解析を行い、これまでの成果を順調に発展させることができた。一方で元素置換体の単結晶育成は、構成元素が増えることにより育成条件のより細かな最適化を必要とする。このような場合、成果を得られるまで長期にわたることが多々あるが、すでに小さいながらも単結晶が得られており、さらなる最適化によってより大型の結晶を得られると期待される。よって引き続き、残りの期間を用いて研究を行うことによって超イオン伝導体のイオン相関についてさらなる知見を得ることが可能であると考えられることから、本研究は順調に進捗していると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究では、リチウムイオンの分布の温度変化などから、イオン相関は比較的温度変化に鈍感であり、制御することは難しいことがわかった。そこで、今後は元素置換などによる組成や結晶構造変化とイオン相関の関係解明に注力し適切な制御方法を探る。現時点で元素置換体の単結晶が得られているが、その結晶サイズは中性子回折測定などを行う上で十分な大きさとは言えない。そこで引き続き育成条件の最適化を試み、単結晶の大型化を目指す。また構成元素の組み合わせた組成でも単結晶育成を試み、それぞれに対し結晶構造解析などを行うことで、結晶構造や構成元素がイオン相関に与える影響を包括的に理解することを目指す。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
単結晶育成の最適条件探索に用いる消耗品費を抑えながら進めることができた点、消耗品購入のタイミング、また学会等の出張がオンライン化したなどのため残額が生じた。この経費は、単結晶育成に使用する原料などの消耗品購入や実験環境整備などの費用として有効に活用する予定である。
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