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本研究では量子スピン系物質NaCu2VP2O10のもつスピンモデルを結晶構造評価および物性測定から明らかにした。NaCu2VP2O10は平面配位のCuO4が二量体構造を形成し、磁性イオンが二次元的な配位を示す物質である。結晶学的な知見に基づき二量体構造の配位環境および局所構造を制御し、電気磁気物性に関する機能探索を行った。単結晶を用いた構造解析により、構造と物性の相関を明らかにした。
単結晶の育成にはNaVO3をフラックスに用い、温度、冷却時間を最適化することで最大で長手方向が1 ㎜程度の短冊状の結晶の育成に成功した。単結晶試料の成長方向を決定し、透過型電子顕微鏡法および単結晶X線回折法による精密構造解析により局所構造の評価を行った。NaCu2VP2O10は合成条件に起因してNaの不定比性を示し、融点近傍で焼成を行うことでNa欠損が生じることを明らかにした。仕込み組成および焼成温度を検討することでNa欠損の少ない試料合成に成功した。Na欠損量に依存してNaCu2VP2O10の積層方向の格子定数が減少し、磁化率の温度依存性の示す極大値が変化した。更に磁性イオンサイトへのイオン置換では、Cuサイトに3－5％のMgイオンを置換した際に反強磁性秩序に起因した磁気転移を観察した。不純物イオン誘起での磁気秩序が発達し、その際には積層方向の格子定数が減少するという構造変化を示した。Naの不定比性およびイオン置換により局所構造の変化が誘起され、磁気特性が変化することを明らかにした。
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