| 研究課題/領域番号 |
21K04642
|
|---|
| 研究機関 | 大阪大学 |
|---|
研究代表者 |
布谷 直義 大阪大学, 工学研究科, 助教 (40715314)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
|
| キーワード | 環境触媒 / 貴金属フリー / 揮発性有機化合物 / 酸化触媒 |
|---|
| 研究実績の概要 |
揮発性有機化合物（Volatile organic compounds; VOCs）は、ワックスやインク等の有機溶剤として広く使用されているが、人体や環境に有害な化合物でもある。本研究では、人体や環境に有害な揮発性有機化合物（VOCs）をできる限り低温で燃焼できる貴金属フリー触媒の創成を目指している。本目的を達成するためには、大気中の酸素だけでは不十分と考えられることから、触媒の格子内酸素をVOCs酸化反応に関与させることが重要と考えられる。
2021年度は、格子内に酸化物イオン伝導経路を持つアパタイト型希土類ケイ酸塩R10Si6O27(R:希土類)に着目した。希土類イオンが酸素貯蔵放出特性および触媒活性に与える影響を調べた結果、酸化物イオン伝導性が最も高いLa10Si6O27において最も高い酸素貯蔵放出特性およびトルエン燃焼活性を示すことを明らかにした。このLa10Si6O27に、低価数でありかつ価数変化しやすいCo2+/3+を導入したLa10Si5CoO27-dを助触媒として選択し、酸化活性を有するLaCoO3にBa2+を添加したLa0.9Ba0.1CoO3を主触媒として担持した結果、トルエンを310℃で完全燃焼できることを明らかにした。
さらに、新しい助触媒として、オキシフッ化ランタン（LaOF）に着目し、そこに還元されやすいBi3+イオンを導入したところ、酸素貯蔵放出特性が向上することを明らかにした。これをPtとともにメソポーラスシリカに担持した結果、常圧80℃という温和な条件にもかかわらず、液相中のフェノールを97%除去できることも明らかにした。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
新しい助触媒としてアパタイト型希土類ケイ酸塩R10Si6O27（R:希土類）に着目し、酸化物イオン伝導性が活性に与える影響を調べた結果、希土類イオンのイオン半径が大きいほど、導電率が増加し、これに伴い酸素貯蔵放出特性が向上し、Pt/R10Si6O27の中でPt/La10Si6O27において最も高い活性を示すことを明らかにした。このLa10Si6O27にCo2+/3+を導入することにより酸素貯蔵放出特性を向上させ、さらに酸化活性を示すLaCoO3に低価数のBa2+を添加したLa0.9Ba0.1O3を主触媒とした結果、トルエンを310℃で完全燃焼できることを明らかにした。
さらに、新しい助触媒として、オキシフッ化ランタンLaOFに着目し、還元されやすいBi3+を導入することにより酸素貯蔵放出特性が発現することも見出している。この助触媒は液相中でのフェノール酸化分解に対して機能することを明らかにした。
|
| 今後の研究の推進方策 |
アパタイト型La10Si5CoO27-dにおいて高い酸素貯蔵放出特性が得られていることから、添加元素として、他の金属イオン（Ni2+/3+,Fe2+/3+等）の検討を行う。さらに、合成法を検討することにより助触媒の比表面積を向上させ、酸素貯蔵放出特性の向上を行う。主触媒として、LaCoO3系以外にも、酸化活性を示すことが知られているCo3O4系やLaMnO3系についても調べる。得られた触媒については、粉末X線回折測定、比表面積測定、X線光電子分光測定等の基礎物性評価に加え、酸素貯蔵放出特性および触媒活性を調べる。これらの相関から明らかになった知見については、随時触媒設計にフィードバックを行う。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウイルスの感染拡大により、合成や物性評価結果のフィードバックに遅延が生じた。これらは必ず実施する必要があるため、2022年度に実施する。その際必要になる試薬類、ガス類、一般消耗品等の購入経費に充てる予定である。
|
