| 研究課題/領域番号 |
21K04648
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| 研究機関 | 一般財団法人ファインセラミックスセンター |
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研究代表者 |
小川 貴史 一般財団法人ファインセラミックスセンター, その他部局等, 上級研究員 (90515561)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 欠陥蛍石 / パイロクロア / 第一原理計算 / 結晶構造探索 / 点欠陥 / イオン拡散 / モンテカルロ法 |
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| 研究実績の概要 |
A2B2O7（A = 希土類元素、B = Ti,Zr,Hf,Sn）等の欠陥蛍石型派生構造系において、秩序構造探索を高い自由度で実施するため、第一原理計算及びニューラルネットワークポテンシャル(NNP)とレプリカ交換モンテカルロ法(RXMC, abicsコードを使用)を連携した結晶構造探索のスキーム構築と適用検討を進めた。本手法では、任意の原子配置の構造緩和後のエネルギーを第一原理計算と同程度の精度で取得するツールとして、第一原理計算による緩和後のエネルギーを学習データとし、緩和前の原子配置の配位環境（フィンガープリント）を記述子として作成したNNPを用いた。複合酸化物であるが酸化物欠損を有しないスピネル系を対象に、NNPとRXMCを用いた構造配置探索の有効性を検証した。ランダム配置によって作成したNNPから始め、RXMCの結果からピックアップした構造を加えて再度NNPを作成するプロセスを繰り返すことで、計算精度が向上し、低エネルギーの規則構造を得ることができた。この手法を、欠陥蛍石型構造を有する系に対して適用し、関連する計算条件の調整を進めた。
一方、これまで調べていたYb2Ti2O7以外のA2B2O7組成において、第一原理計算のみを用いた構造探索を行った。その結果、これまで見つかっていたウェーバライト型の層状構造以外に、新たな秩序構造が見つかった。これは、A2B2O7の幅広い組成において低温構造が存在する可能性を示唆している。後者の検討は比較的原子数の少ないセルサイズに限定されているため、今後、構築した構造探索スキームを用いて探索空間を広げることを目指す。
また、パイロクロア構造を含む欠陥蛍石型派生構造におけるイオン拡散や点欠陥解析、局所構造解析など物性解析の基礎的検討を進めることができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
ニューラルネットワークポテンシャルを援用した構造探索スキームの基礎検討が完了し、順調に欠陥蛍石型構造への適応検討を進めることができた。これらの検討により、欠陥蛍石型構造に含まれる酸素欠損周囲の構造緩和が大きいため、構造探索スキームの更なる検討が必要であることが明らかになってきた。一方、第一原理計算を用いた構造探索を従来より広い組成領域で実施した結果、新たな秩序構造を存在することが明らかになり、本研究において幅広い組成の構造探索を行うことの意義がより明確になった。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度に引き続き、第一原理計算及びニューラルネットワークポテンシャル（NNP)とモンテカルロ（MC)計算を用いた構造探索スキームの適用検討を進める。これまでの手順ではNNP作成とMC計算の繰り返しに時間がかかるため、問題点の分析が煩雑になり、計算スキーム・計算条件の調整が容易ではない。そこで、これらの検討をより高速にするため、NNP作成やMC計算を実施可能である計算ツールNanoLabo（アドバンスソフト社製）を導入し、本研究課題遂行に必要な計算スキーム構築に活用する。更に、構築したスキームを用いて、欠陥蛍石型派生構造における秩序構造探索を進める。また、圧力に対する検討構造の安定性変化を調べることで、高圧下での秩序構造の合成可能性についても検討する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
これまで使用していた解析装置の故障により、新たな解析装置の導入が必要となったため、物品費を含めた使用計画の調整が必要となった。検討をした結果、本年度は解析装置の購入を優先し、生じた次年度使用額と翌年度の助成金を合わせて、より着実に研究を推進するために必要となる物品の購入に充てることとした。
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