2022 年度実施状況報告書

セラミックス接合界面での非平衡な気液固反応ダイナミクスの解明と高耐熱接合への応用

研究課題

研究課題/領域番号	21K04683
研究機関	地方独立行政法人京都市産業技術研究所
研究代表者	小濱和之地方独立行政法人京都市産業技術研究所, 京都市産業技術研究所, 次席研究員 (00710287)
研究期間 (年度)	2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード	低温接合 / 高温強度 / 接合機構 / 物質移動 / 相変態
研究実績の概要	セラミックスの低温接合と接合体の高温使用を両立するため、接合時には低い温度で融け、接合後には高い温度でも融けなくなるという、新機能を有したフィラー（接合時に間に挟み込む材料）の開発研究を行っている。その機能の根源は、フィラーに含まれる添加元素の蒸発や化学反応を利用して、フィラーの融点を制御する点にある。一方で、このような添加元素の特殊な振る舞いが十分に理解されていないため、接合界面に出現する気体・液体・固体が関与する複雑な接合機構（ダイナミクス）が明らかになっていない。本研究では、そのダイナミクスに関する知見を体系化することで、プロセス設計の指導原理の確立をめざしている。これまでに、SiとMgを組み合わせた複合フィラーを用い、各種セラミックスの接合を実施した。この系では約950℃以上でSi-Mg共融液相が生成するため、液相を介した接合に供することができる。一方、Mgは蒸気圧が非常に高いため、接合温度での保持中にMgが液相中から蒸発し、残ったSiがその温度で等温凝固することで、固相Si主体の接合層が形成される。令和4年度は、上記のSi-Mg複合フィラーを用い、特に炭化ケイ素（SiC）の接合に取り組んだ。この組み合わせでは、Mgの蒸発が十分に進まず、接合部にMgが多量に残留することがわかっている。残留Mgの形態によっては非常に脆い接合層が形成されるため、接合強度が低くなる。この課題に対し、前年度の研究で見出したMg蒸発促進および接合強度向上のためのフィラー設計指針に基づき、第三元素としてAlを添加したSi-Mg-Al複合フィラーを用い、比較的接合強度の高いSiC接合体を作製することができるようになった。このようなAl添加の効果が発現する機構について、熱力学と物質移動の観点から定性的に考察した。その考察をもとに、学会発表の申込につなげ、論文投稿の準備を進めた。
現在までの達成度 (区分)	現在までの達成度 (区分) 2: おおむね順調に進展している理由当初の計画通り、セラミックスの種類やフィラーの組成などを変化させ、本接合法のダイナミクスがどのように変化するか調べ、その重要な支配因子のひとつを明らかにした。特に、フィラーに添加する第三元素を具体的に選定し、接合機構を理解する実験を実施することができた。これと並行して、実用上の重要な特性である接合体の機械的強度や耐熱性を向上させることもできた。これらの知見をもとに、プロセス設計指針の確立につなげることができると考えられる。これらの取り組み内容をまとめ、学会発表を実施することができ（令和5年4月発表済）、査読付き原著論文への投稿準備も進めた。また、所属機関や産業支援機関でのイベントで研究内容や成果を発表し、アウトリーチ活動にもつながった。
今後の研究の推進方策	研究実施計画に沿って、セラミックスの種類やフィラーの組成などをさらに変化させ、種々の接合温度と時間にて接合体を作製し、接合部の微細組織観察や元素分析などにより、接合機構の重要な支配因子を考察していく。これと並行して、特に実用上の重要な特性である機械的強度や耐熱性をさらに向上させる方策も検討する。フィラー設計だけでなく、プロセス中の温度や雰囲気などの制御も検討が必要な可能性がある。これらを総合し、接合プロセス設計指針の確立につなげていく。それらの実験結果の確度を高め、さらなる学会発表・論文投稿につなげる。
次年度使用額が生じた理由	令和3年度に着想を得たフィラー設計指針に基づき、令和4年度前半に新たなフィラーを作製してセラミックスを接合し、その接合体の機械的特性を評価する実験を実施した。その結果、これまで接合が難しかった炭化ケイ素についても比較的高強度の接合体を得ることができるようになった。令和4年度後半では、この接合機構の原理について詳細な考察に時間を要した。そのため、実験消耗品等に使用した費用が当初計画より減ったため、次年度への繰り越しの助成金が発生した。これらの取り組み内容を学会発表につなげたが、査読付き論文発表には至らず、その経費は使用しなかった。次年度は、フィラーの組成などをさらに変化させて接合体を作製し、接合部の微細組織観察や元素分析などにより、接合機構の重要な支配因子について考察を深める。そのための観察や分析等にかかる実験消耗品等の費用を使用する。特に、実用上の重要な特性である耐熱性・耐酸化性を向上させるための実験に必要な費用も使用する。それらの実験結果の確度を高め、さらなる学会発表・論文投稿につなげる計画であり、必要な旅費や論文投稿費などを使用する。
備考	小濱和之、「セラミックス高耐熱接合用Si基フィラー」、産業技術支援フェア in KANSAI 2022、大阪、2022年11月11日。小濱和之、「接合後に融けにくくなるよう材料設計したセラミックス高耐熱接合用Si基フィラー」、京都先端技術研究会接合・溶接技術セミナー～マテリアル接合DAY2023～、京都、2023年2月10日。