| 研究課題/領域番号 |
21K04746
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| 研究機関 | 秋田大学 |
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研究代表者 |
村上 賢治 秋田大学, 理工学研究科, 教授 (10272030)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 温度応答性高分子 / 吸着剤 / ヒドロゲル / 分子篩 / 有機無機複合体 |
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| 研究実績の概要 |
今年度はN-イソプロピルアクリルアミド（NIPAM）と架橋剤であるN, N’-メチレンビスアクリルアミド（BIS）を重合して合成される温度応答性高分子であるPNIPAMヒドロゲル（PN-HG）の吸着剤表面への被覆量が合成条件によってどのように変化するかを検討した。多くの条件でPN-HG被覆量の検討を行うために，吸着剤として市販のモルデナイト（MOR）を使用することとした。MOR表面に3-グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン（GLYMO）を付加し，その後，GLYMOを起点としてPN-HGを被覆した。なお，PN-HGの合成条件は，BIS/NIPAMモノマーモル比（B/N比）＝0.018～0.22，重合温度40～75℃，重合時間4 h，ラジカル重合開始剤濃度（過硫酸アンモニウム，APS）0.075～3.75μg/mLとした。合成した複合体の構造はXRD，TGで評価した。B/N比が0.037，APS濃度が0.15μg/mLの場合，PN-HG被覆量は重合温度が40～55℃の時は48～59 wt%であった。それに対し，65℃以上の時は約10 wt%と少なくなった。これは温度が高い場合，重合速度がかなり速くて，MOR表面に固定化されないPN-HG量が増加したためと考えられた。なお，XRD結果より，PN-HG被覆量が多くてもMOR構造は壊れないことが分かった。これ以降はPN-HG被覆量が多かった40℃で重合することとした。B/N比が0.018の場合，APS濃度に関係なく，PN-HG被覆量は約60 wt％で，B/N比の増加に伴い，PN-HG被覆量は単調に増加した。一方，APS添加量については，PN-HG被覆量には殆ど影響は与えなかったが，APS添加量が多い場合は，PN-HGは低分子化していることがTG結果より分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
これまでにメソポーラスシリカ（MS）表面上にPNIPAMを単独で被覆してきたが，条件をどのように変えても，数パーセントしか被覆できなかった。それに対し，架橋剤であるBISを添加することで，MORに対してではあるが，最大で70 wt%の温度応答性高分子を被覆することが可能となった。さらに，BIS添加量や重合温度，重合開始剤濃度を変化させることで，PN-HGの分子量を制御できることも明らかになった。これらの知見は本研究の最終目標であるMS表面上に被覆されたPN-HGの温度変化に対する体積膨張率を制御する上で非常に重要となる。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和4年度は加熱ステージを備えた顕微鏡でPN-HG被覆MS複合体の体積膨張率を測定し，PN-HGの分子量や架橋度が体積膨張率の温度依存性にどのような影響を及ぼすかを明らかにする。また，複合体の色素（メチルオレンジ，ブロモフェノールブルー，コンゴーレッドなど）吸着量や吸着速度などが温度に対してどのように変化するかを検討する。これらの検討に基づき，温度制御による精密な分子篩を達成するために，PN-HGの被覆量，分子量，架橋度などの最適化を図る。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
順調に研究が進み，使用した試薬や消耗品費が抑えられたため，次年度に繰り越すこととした。繰り越した予算は消耗品の購入に充てる予定である。
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