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2021 年度 実施状況報告書

酵素/カーボン界面の構造制御によるバイオ燃料電池高電流密度化へ向けた研究

研究課題

研究課題/領域番号 21K04767
研究機関東京工業大学

研究代表者

田巻 孝敬  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (80567438)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワードバイオ燃料電池 / メディエータ / 酵素 / デバイス設計 / エネルギー・物質変換 / アントラセン二量体 / フェロセン / レドックスポリマー
研究実績の概要

バイオ燃料電池は触媒として酵素を用いることで、グルコースなどの生体に安全・安心な燃料が利用できるため、医療用補助具や携帯機器のポータブル電源として開発が期待されている。本研究では、バイオ燃料電池の電極材料として用いるカーボンと酵素との界面構造を制御することで、酵素が有する高い反応速度を活用してバイオ燃料電池の高電流密度化を図る。
本研究では、はじめに電極の反応拡散過程を考慮したモデル計算を改良し、従来の実験における低電流密度の要因について検証した。計算の結果、酵素および電極の間で電子授受を行っているメディエータ濃度(有効メディエータ濃度)が、固定化メディエータの数%程度にとどまっていることが明らかとなり、メディエータを酵素との高い反応性を有する状態で高密度に固定化することの重要性が示された。そこで、カーボン表面に強く吸着するアントラセン二量体と、酵素との高い反応性を有するポリエチレンイミン(PEI)骨格のレドックスポリマーの複合化を行った。酵素グルコースオキシダーゼ(GOx)との反応性を電気化学測定により評価した結果、高い触媒電流密度が得られた。また、安定性の評価としてGOx存在下で電位サイクルを行ったところ、アントラセン二量体と複合化していないレドックスポリマーを物理吸着させた場合と比較して、アントラセン二量体との複合化により、触媒電流の保持率が大幅に向上した。以上の結果より、アントラセン二量体とPEI骨格のレドックスポリマーとの複合化により、高電流密度化と高い保持力の両立を実現した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

メディエータを酵素との高い反応性を有する状態で高密度固定する手法として、アントラセン二量体とポリエチレンイミンを骨格に有するレドックスポリマーとの複合化を行い、初年度の段階から高い触媒電流密度および高い保持力の両立に成功したことから、当初の計画以上に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

今後は電極設計指針の確立へ向けて、本年度開発したアントラセン二量体とポリエチレンイミンを骨格に有するレドックスポリマーの複合体を用いて、複合体の被覆密度やポリマー構造等の検討による界面構造制御を進める。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Numerical Modeling and Experiment of a Thin-Film Enzyme Electrode with an Enzyme Adsorption Experiment to Design High-Current-Density Biofuel Cells2022

    • 著者名/発表者名
      Tamaki Takanori, Nishigaya Ryutaro, Yamazaki Ryota, Yamaguchi Takeo
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 61 ページ: 4504~4513

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.1c04210

    • 査読あり
  • [学会発表] 直鎖ポリエチレンイミンを用いた酵素型バイオ燃料電池の高電流密度化へ向けた表面設計2022

    • 著者名/発表者名
      山崎諒太, 田巻孝敬, 吉沢道人, 山口猛央
    • 学会等名
      化学工学会第87年会
  • [学会発表] アントラセン二量体-ポリマー複合体による酵素型バイオ燃料電池の高電流密度化2021

    • 著者名/発表者名
      山崎諒太, 田巻孝敬, 吉沢道人, 山口猛央
    • 学会等名
      化学工学会第52回秋季大会
  • [学会発表] アントラセン二量体-ポリエチレンイミン複合体による酵素型バイオ燃料電池の高電流密度化2021

    • 著者名/発表者名
      山崎諒太, 田巻孝敬, 吉沢道人, 山口猛央
    • 学会等名
      分離技術会2021シンポジウム
  • [学会発表] 酵素・メディエータを物理吸着させた薄層電極の実験およびモデル計算による解析2021

    • 著者名/発表者名
      田巻孝敬
    • 学会等名
      第31回日本MRS年次大会
    • 招待講演
  • [図書] 近未来のデジタルヘルスを支える酵素バイオ技術 (分担執筆:第III編 電極材と電極界面の開発技術 第5章 高分子型メディエータ固定化電極)2022

    • 著者名/発表者名
      冨永昌人 (分担執筆:田巻孝敬)
    • 総ページ数
      410(分担執筆:9)
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1660-4

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公開日: 2022-12-28  

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