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酵素を触媒に用いるバイオ燃料電池は、グルコースなどの生体に安全・安心な燃料が利用できるため、人体の近くで使用する医療用補助具や携帯機器のポータブル電源として開発が期待されている。本研究では、バイオ燃料電池の電極材料として用いるカーボンと酵素との界面構造を制御することで、酵素が有する高い反応速度を活用してバイオ燃料電池の高電流密度化を図る。
昨年度までの研究により、酵素と電極の間で電子授受を行うメディエータ濃度(有効メディエータ濃度)の増加が電流密度の増加に有効であることや、酵素との高い反応性を有するポリエチレンイミン(PEI)骨格のレドックスポリマーとアントラセン二量体の複合化により高い触媒電流が得られること、アルキルスペーサーを介してメディエータであるフェロセンをPEIへ固定化することで、メディエータの安定性を向上できることが示された。今年度は、さらなる高電流密度化・安定性の向上へ向けたカーボンと酵素の界面構造制御として、酵素とメディエータの接近性やポリマー鎖の可動性に着目し、PEIへの親水基導入による親水化や、PEIポリマー鎖長・レドックスポリマーの修飾密度の変化、PEI間の架橋構造の導入を行った。親水化では電流密度・安定性ともに大きな変化はなく、ポリマー鎖長や修飾密度の増加により安定性が低下した。安定性の低下は、PEIとフェロセンカチオンの錯形成による電気化学的失活の促進が要因と考えられた。そこで、ポリマー鎖の可動性を抑制するために、PEI間の架橋を行ったところ、安定性は向上した。一方で、電流密度は低下し、高電流密度・安定性の両立には、適切な可動性が存在することが示された。さらに、対照実験として、アントラセン二量体へ複合化せず、長鎖PEIを架橋したところ、複合化前に比べて高電流密度が得られ、被覆・架橋による薄膜レドックスポリマー層の形成が有望であることを見出した。
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