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2021 年度 実施状況報告書

孤立貴金属の特異な局所状態を利用した窒素酸化物還元サイトの創出

研究課題

研究課題/領域番号 21K04775
研究機関名古屋大学

研究代表者

佐藤 勝俊  名古屋大学, 工学研究科, 特任准教授 (30586607)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード孤立貴金属 / 局所構造 / NOx還元 / 自動車触媒
研究実績の概要

近年の電動化の流れの中にあっても排ガス浄化触媒は自動車にとって重要な技術の一つである.特に低燃費化による排ガス組成の変化に伴って,酸化雰囲気下でも高い窒素酸化物(NOx)還元活性を示す触媒が必要とされている.本研究では,ごく少量の貴金属を第二金属の結晶構造中に原子レベルで孤立させることによって,特異な構造および電子状態を発現させ,これを酸化雰囲気下でNOxの吸着・活性化を効率的に進める活性サイトとして展開することを目的とする.当該年度はPtに対して、主に第4周期の遷移元素を第二金属として複合触媒化することで孤立貴金属サイトを構築することを試みた.担体としてAl2O3使用して,これに含浸法でPt及び第二金属の前駆体を担持した.調製した触媒前駆体を水素雰囲気化,高温で還元処理したのち,これをクエンチすることによって,複合触媒を調製した.調製した触媒に対して,モデル反応であるNO+CO+O2+C3H6反応活性を評価し,理論空燃比条件および酸素濃度変動条件での触媒性能を比較したところ,いくつかのPt-遷移金属の組み合わせについて目的の酸素過剰条件(酸化雰囲気)下においてモノメタル触媒と比較して有意に高いNO還元活性が発現することを見出した.これらの触媒についてキャラクタリゼーションを実施した.当該年度は XRDや化学吸着量測定を主に実施したが,担持量の影響からか,触媒間で有意な差や特徴を見いだすことができなかった. 一方で,放射光施設を利用したXRDおよびXAFS分析については予備的な測定を実施し,実験手法の点で次年度以降の実験計画に寄与する結果をえることができた.引き続き構造的な特性を捉えるべく解析手法を検討する.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当該年度はPtを中心とした第二金属との複合化について検討し,モデル反応を用いた評価系を構築して以降の評価手法の基盤を構築した.さらにこれらの触媒の中からNO還元に対して有意に作用する系を見いだせたことから,本研究のコンセプトを実証することができたと考えている.触媒解析についてはやや遅れている部分もあるが,前倒しで実施できた項目もあることから,次年度の計画において十分に吸収することが可能であると考えている.

今後の研究の推進方策

当該年度においてコンセプトの実証につながる結果を得ることができたため,当初の方針を維持して研究を推進する.具体的には1年目から第二金属の選択範囲を拡張して,Ptに対する効果がより明確になる組み合わせを探索する.探索の結果をベースに組成比等最適化を行って,触媒性能自体の向上にも取り組む.触解析については,ラボおよび外部施設を利用したoperando分光に着手する.活性点構造の明確化と合わせて,反応機構の解明につながる結果を得たい.

次年度使用額が生じた理由

当初購入予定であったガス供給・サンプリング装置の仕様見直し等によって当年度内の購入が難しくなったたほか,参加予定であった学会等が大半オンラインとなったため,物品費および旅費を中心に繰越がが生じた.次年度に研究計画の見直し(加速)によって適切に執行する予定である.

  • 研究成果

    (1件)

すべて 2021

すべて 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [学会発表] NOx Reduction Activity of Isolated Electron‐Rich Pt in Pt-Co/Al2O3 catalyst for NO-CO-C3H6-O2 Reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Katsutoshi Sato, Yuto Motoyama, Ayano Ito, Yuichiro Wada, Katsutoshi Nagaoka
    • 学会等名
      MRM2021 Materials Research Meeting
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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