高耐久性・組成傾斜型マルチギャップペロブスカイト光電変換素子設計原理の構築

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21K04809
• 研究機関: 滋賀県立大学
• 研究代表者: 奥 健夫 滋賀県立大学, 工学部, 教授 (30221849)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: ペロブスカイト / 太陽電池 / 光電変換素子 / マルチギャップ / 微細構造 / 組成傾斜 / 高耐久性 / 設計原理

研究実績の概要

高耐久性・組成傾斜型マルチギャップペロブスカイト光電変換素子設計原理の構築にあたり、幅広い学際的バックグラウンドを持つ研究者を結集した。目的として、①結晶構造・微細組織を制御した組成傾斜構造の自己組織形成プロセスの構築、②ポリシランホール輸送層導入および190℃高温処理による高耐久性デバイス形成、にフォーカスして研究を推進した。
2021年度は、太陽電池材料の新規合成プロセス開発、光起電力特性・量子効率などのデバイス評価及びペロブスカイト結晶の第一原理計算解析に重点をおきながら、結晶構造及びナノ構造制御によるさらなる発電効率の向上を目指した。2022年度は、光電変換素子の新規合成プロセス開発、光起電力特性などのデバイス評価及びペロブスカイト結晶の第一原理計算解析に重点をおきながら、界面微細ナノ構造制御によるさらなる発電効率の向上及び安定化も目指した。
2023年度はAサイトである陽イオン位置にHC(NH2)2、C(NH2)3、Cs、Cuなどを導入し、第一原理計算により結晶構造安定性やエネルギーバンドギャップ等の電子状態を予測し、全エネルギーの低下が確認できた。実際にこれらの元素を導入したペロブスカイト前駆体溶液とデカフェニルシクロペンタシラン（DPPS）正孔輸送層を用いた高温熱処理多段階再溶融積層によりマルチバンドギャップ制御を試み、α相安定化した組成傾斜ペロブスカイト薄膜の形成が可能となった。またDPPS導入により形成したデバイス形成の光電変換効率が、時間経過とともに向上する高い安定性を示す現象を見出した。以上より、ペロブスカイト前駆体溶液制御および、ポリシラン導入多段階再溶融積層高温熱処理法を統合することで、大気中で安定なペロブスカイト結晶Aサイト組成傾斜光電変換素子を形成する材料設計指針を提示した。

研究成果

• [雑誌論文] Effects of ethylammonium and rubidium addition to guanidinium-based CH3NH3PbI3 perovskite photovoltaic devices prepared at 190℃ in ambient air (2024)
  • 著者名/発表者名: I. Ono, T. Oku, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, and T. Hasegawa
  • 雑誌名: Materials Today Communications 巻: 38 ページ: 107623-1-11
  • DOI: 10.1016/j.mtcomm.2023.107623
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of alkali metals or Cu+ addition to α-FAPbI3 perovskite crystals on electronic structures and photovoltaic properties (2024)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 63 ページ: 02SP21-1-8
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ad0dbc
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electronic structures of ABX3 perovskite crystals with a monovalent copper ion as the A-site cation (2024)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki
  • 雑誌名: Chemical Physics Impact 巻: 8 ページ: 100534-1-8
  • DOI: 10.1016/j.chphi.2024.100534
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Effects of guanidinium iodide surface treatment on CH3NH3PbI3 perovskite solar cells with added decaphenylcyclopentasilane (2024)
  • 著者名/発表者名: K. Kuroyanagi, T. Oku, I. Ono, R. Okumura, A. Enomoto, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, T. Hasegawa
  • 雑誌名: Nano Trends 巻: 5 ページ: 100030-1-11
  • DOI: 10.1016/j.nwnano.2024.100030
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electronic structures of lead-free Sn- or Ge-hybrid perovskite halides studied by first-principles calculation (2024)
  • 著者名/発表者名: Y.-C. Kuo, T. Oku, A. Suzuki, I. Ono, R. Okumura
  • 雑誌名: Hybrid Advances 巻: 5 ページ: 100174-1-10
  • DOI: 10.1016/j.hybadv.2024.100174
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Accelerated formation of photoactive formamidinium-based lead triiodide perovskite crystals by the addition of copper iodide (2024)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki
  • 雑誌名: Chemistry of Inorganic Materials 巻: 3 ページ: 100052-1-10
  • DOI: 10.1016/j.cinorg.2024.100052
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] ペロブスカイト結晶薄膜と安定性 (2024)
  • 著者名/発表者名: 奥 健夫、奥村 吏来、小野 伊織、榎本 彩佑、鈴木 厚志
  • 雑誌名: Journal of Japan Solar Energy Society（日本太陽エネルギー学会学会誌：太陽エネルギー） 巻: 50 (280) ページ: 18-23
• [雑誌論文] First-principles calculation analysis and photovoltaic properties of Cu compound added perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, and T. Hasegawa
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 62 ページ: SK1029-1-8
  • DOI: 10.35848/1347-4065/accaef
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Effects of co-addition of guanidinium and cesium to CH3NH3PbI3 perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Oku, S. Uchiya, R. Okumura, A. Suzuki, I. Ono, S. Fukunishi, T. Tachikawa, and T. Hasegawa
  • 雑誌名: Inorganics 巻: 11 ページ: 273-1-12
  • DOI: 10.3390/inorganics11070273
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electronic structures and properties of lead-free cesium- or rubidium-based perovskite halide compounds by first-principles calculations (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki
  • 雑誌名: Nano Trends 巻: 4 ページ: 100020-1-10
  • DOI: 10.1016/j.nwnano.2023.100020
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Effects of copper substitution in methylammonium-based perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, and T. Hasegawa
  • 雑誌名: Engineering Proceedings 巻: 56 ページ: 46-1-6
  • DOI: 10.3390/ASEC2023-15403
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Search for alternative elements to lead in FAPbI3 perovskite solar cells by first-principles calculations and experiments (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, and A. Suzuki
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Crystal structures of lead-free Sn-based perovskite compounds studied by first-principles calculations (2023)
  • 著者名/発表者名: Y.-C. Kuo, T. Oku, and A. Suzuki
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Effects of copper substitution on electronic structures and photoelectric conversion properties in methylammonium-based perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, and T. Hasegawa
  • 学会等名: The 9th International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Effects of guanidinium iodide addition to perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: K. Kuroyanagi, R. Okumura, A. Enomoto, A. Suzuki, T. Oku, S. Fukunishi, T. Tachikawa, T. Hasegawa
  • 学会等名: 18th International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigment
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic structures and device properties of α-FAPbI3 with inorganic A-site cations (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, and A. Suzuki
  • 学会等名: 18th International Workshop on Supramolecular Nanoscience of Chemically Programmed Pigment
  • 国際学会
• [学会発表] Effects of copper substitution in methylammonium-based perovskite solar cells (2023)
  • 著者名/発表者名: R. Okumura, T. Oku, A. Suzuki, S. Fukunishi, T. Tachikawa, T. Hasegawa
  • 学会等名: The 4th International Electronic Conference on Applied Sciences
  • 国際学会
• [学会発表] ペロブスカイト太陽電池における銅置換の効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 奥村吏来、奥健夫、鈴木厚志、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 第20回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム（第3回日本太陽光発電学会学術講演会）
• [学会発表] 第一原理計算による Cs 及び Rb 系 Pb フリーペロブスカイト結晶の評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 郭祐禎、奥健夫、鈴木厚志
  • 学会等名: 第20回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム（第3回日本太陽光発電学会学術講演会）
• [学会発表] CH3NH3PbI3ペロブスカイト太陽電池におけるGA添加効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 小野伊織、奥健夫、鈴木厚志、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 第20回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム（第3回日本太陽光発電学会学術講演会）
• [学会発表] 電池におけるGAIパッシベーション効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 畔柳圭佑、奥村吏来、榎本彩佑、鈴木厚志、奥健夫、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [学会発表] 第一原理計算による無機鉛フリーペロブスカイト結晶の評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 郭祐禎、奥健夫、鈴木厚志
  • 学会等名: 日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [学会発表] 無機カチオン置換によるα-FAPbI3の相安定性とデバイス特性の向上 (2023)
  • 著者名/発表者名: 奥村吏来、奥健夫、鈴木厚志
  • 学会等名: 日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [学会発表] GA系ペロブスカイト太陽電池へのEA添加効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 小野伊織、奥健夫、鈴木厚志、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 日本材料学会 第9回材料WEEK 材料シンポジウム
• [学会発表] EA およびGA を添加したペロブスカイト太陽電池の作製と評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 小野伊織、奥健夫、鈴木厚志、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部 2023年度 第2回講演会
• [学会発表] CH3NH3PbI3ペロブスカイト太陽電池におけるGAI表面処理効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 畔柳圭佑、小野伊織、奥村吏来、榎本彩佑、鈴木厚志、奥健夫、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部2023 年度第3回講演会
• [学会発表] GA 系ペロブスカイト太陽電池の作製と評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 島田遼人、小野伊織、奥村吏来、畔柳圭佑、鈴木厚志、奥健夫、福西佐季子、立川友晴、長谷川智也
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部2023 年度第3回講演会
• [図書] Alkali Metals: New Research (2023)
  • 著者名/発表者名: Editor: Wilbur M. Hulett
  • 総ページ数: 99
  • 出版者: Nova Science Publishers
  • ISBN: 979-8-88697-706-6
• [備考] 滋賀県立大学工学部材料化学科 エネルギー環境材料分野
  • URL: https://www.mat.usp.ac.jp/energy/index.html
• [産業財産権] ペロブスカイト太陽電池およびその製造方法 (2024)
  • 発明者名: 奥村吏来、榎本彩佑、奥健夫、鈴木厚志
  • 権利者名: 公立大学法人滋賀県立大学
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2024-023349