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半導体は光電子エネルギー変換の中核を担う物質で、変換効率の向上を目指して分光学の分野でも広く研究されている。試料の集団平均を測定するかわりに『単一ナノ粒子』を計測することで、よりシャープで的確な物性測定ができる。本研究では紫外域での単一ナノ粒子のフォトルミネッセンス（PL）スペクトル測定を実現する装置を開発し、ナノ粒子の評価を行った。ターゲットとして酸化亜鉛（ZnO）を用いた。光―電子変換を効率的に制御するには、理想的な性質をもつ同一のナノ材料を大量に合成することが必要となる。このような理由から本年度は、各反応過程における粒子の不均一性の評価を行った。ZnOナノ粒子は、酢酸亜鉛から化学合成で作成した。各反応時間のナノ粒子溶液を取り出し、測定試料とした。PLスペクトル測定のため、励起光として320nm のCWレーザーを試料上部から照射した。実際に反応時間を変えることで、粒子の性質にどのような変化があるか評価するため、反応の初期段階、中間段階、飽和段階におけるナノ粒子を採取し、単一粒子の状態で紫外PL測定を行った。反応の初期段階では欠陥発光が顕著にあらわれ、エキシトン発光と欠陥発光の比に大きな個体差が見られた。中間段階では、エキシトン発光が増加しはじめたが、欠陥に由来する発光も多く観察された。発光成分比の粒子固体差は、中間段階において最も顕著であった。飽和段階においては、粒子の発光成分比はほぼ一定で個体差が小さくなったことが分かった。欠陥発光は抑制され、エキシトン由来の発光が顕著にみられた。これらの結果から、粒子の成長段階で結晶化が進行しつつ欠陥が修復されることがわかった。また、表面欠陥が選択的に修復されることも示された。さらに反応が進行するにしたがって、粒子の均一性が増すことがわかった。以上、化学反応を用いて高度に均一なナノ粒子を作製するにあたっての重要な指針を得た。
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