| 研究課題/領域番号 |
21K05236
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| 研究機関 | 近畿大学 |
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研究代表者 |
納谷 真一 近畿大学, 有害物質処理室, 技術課長補佐 (20329113)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | プラズモニック光電極 / ヘテロエピタキシャル接合 / ドメインマッチング / ホットスポット / 光触媒による水の分解 |
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| 研究実績の概要 |
多くのホットキャリア移動型プラズモニック光触媒で共通である光捕集－ホットキャリア注入－電荷分離からなる一連の物理プロセスの効率向上のための指針を得るため、最も代表的なプラズモニック光触媒である金ナノ粒子担持酸化チタン（Au/TiO2）において未解明であったTiO2結晶型効果の原因を検討した。担持されたAuナノ粒子の形状およびTiO2との接合界面を詳細に解析した結果、Au(111)面の結晶格子4つ分とルチル型TiO2（110）面の結晶格子3つ分が、ドメインマッチング（DM）によるヘテロエピタキシャル（HEPI）接合を形成することで、金ナノ粒子に異方性（ファセット化）が誘起されることが明らかとなった。FDTD法を用いた理論計算により、金ナノ粒子のファセット化で酸化チタンとの界面に強い局所電場が誘起される結果、プラズモニック光触媒の活性が大幅に増大することが明らかになった。この設計指針を元に、担体であるR-TiO2を（110）面が支配的であるナノロッドとすることで、90％を超えるファセット化確率と3－4倍の活性向上を達成した。HEPI接合の形成は、バルクではミスマッチが0.3％未満でしか形成されないのに対し、ナノ粒子間では数％のミスマッチも許容される。さらに、ドメインマッチングにより、その組み合わせの可能性が飛躍的に増大することから、非常に多くの材料の間でのHEPI形成が期待できる。これにより、プラズモニック光触媒の可能性を大きく広げることが出来たと考えている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
多くのプラズモニック光触媒で共通となる、光捕集－ホットキャリア注入－電荷分離からなる一連の物理プロセスの効率向上に基づいた、「ドメインマッチング ヘテロエピタキシャル接合」という新たなプラズモニック光触媒設計指針を確立することが出来た。これにより、正孔誘起プラズモニック光電極の性能向上の大きな手掛かりとなることから、おおむね期待通り進捗していると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
新たに示すことの出来た指針を元に、高活性なプラズモニック光触媒電極を設計・合成する。CuS-NiOの間の原子レベルでの接合状態を、高分解能TEMや電子線回折を用いて明らかにするとともに、良好な接合を持つ電極の合成法を開発する。さらに、これを用いた光電気化学セルを作製し、疑似太陽光を用いた水素生成を検討していく。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
触媒電極の作製等が期待通りスムーズに進み、試薬等の購入が抑えられたため、次年度使用額とした。次年度は、次年度使用額を加えた助成金を使用し、さらに研究を加速する。
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