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2023 年度 実績報告書

可視光応答型半導体光触媒と生体触媒によるハイブリッド型人工光合成系の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K05245
研究機関大阪公立大学

研究代表者

東 正信  大阪公立大学, 人工光合成研究センター, 特任准教授 (10711799)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード人工光合成 / 光触媒 / 酸窒化物 / 硫化物 / 生体触媒 / ギ酸脱水素酵素 / 乳酸脱水素酵素
研究実績の概要

人工光合成は、CO2排出量増加による環境問題やエネルギー問題を解決できる方法の1つとして注目されている。光触媒は比較的容易に水を電子源にすることは可能だが,反応の選択性を制御することは難しい。一方、生体触媒は目的の反応を100%で進行させることが可能であるが、それのみでは水を電子源にすることは困難である。本研究では両触媒の長所を組み合わせた光触媒-生体触媒系の構築を試みた。
硫化物CuInS2光カソード、人工補酵素メチルビオローゲン(MV)およびギ酸脱水素酵素を組み合わせることで、可視光で二酸化炭素をギ酸に変換できることを見出した。しかし、MVの1電子還元体は酸素と速やかに反応してしまうため、次に、天然の補酵素であるNADHを用いる系を検討した。その結果、ロジウム錯体[Cp*Rh(bpy)H2O]2+を用いることで、NAD+からNADHへ再生でき、その後の酵素反応へにも適用できた。しかし、CuInS2光カソードのみでは水を電子源にできてはおらず、次に、酸窒化物光TaONアノードとの複合化を検討した。TaONに担持する水の酸化助触媒(コバルト属)を検討したところ、イリジウム種を担持することで最も卑側の電位で光電流が立ち上がり、CuInS2光カソードと複合化することで、水を電子源としたNADH再生ならびに乳酸脱水素を用いたピルビン酸からの乳酸生成を実証した。
本年度では、光アノード系のみでの構築を目指し、TaONより伝導帯位置が負側にある複合型酸窒化物CaTaO2N光電極の調製方法を検討した。フラックス剤RbClを用いて合成したCaTaO2Nは明確な光電流を示し、さらに適切な焼成温度で酸化コバルトを担持することで光電流が増加および安定化することが分かった。この光アノードは、TaONでは光電流が観測されなかった無バイアス条件下にて、ロジウム錯体を還元できることを見出した。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (1件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] 半導体光触媒と生体触媒を組み合わせたハイブリッド型人工光合成系の開発2023

    • 著者名/発表者名
      東正信
    • 雑誌名

      触媒(Catalysts and Catalysis)

      巻: 65巻5号 ページ: 294~300

  • [学会発表] 可視光エネルギー変換を目的とした複合型酸窒化物電極の開発2024

    • 著者名/発表者名
      東正信・平川 一成
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
  • [学会発表] 半導体光触媒と生体触媒を組み合わせたハイブリッド型人工光合成系の開発2023

    • 著者名/発表者名
      東正信・加納滉也・天尾豊
    • 学会等名
      第42回光がかかわる触媒化学シンポジウム

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公開日: 2024-12-25  

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