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2022 年度 実施状況報告書

弱酸基を持つ有機化合物の腐植物質への吸着に負電荷支援型水素結合が果たす役割の解明

研究課題

研究課題/領域番号 21K12280
研究機関名城大学

研究代表者

村野 宏達  名城大学, 農学部, 教授 (00570798)

研究分担者 前林 正弘  名城大学, 農学部, 教授 (00402488)
研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
キーワード腐植物質 / 溶存有機物 / 水素結合
研究実績の概要

初年度に観察された腐植物質標準フミン酸(Suwannee River Humic Acids III:SRHAIII)のpKa付近で表面電荷が上昇の低分子有機酸を添加による抑制現象を、より確かなものとして確認するため、2種類のpKaの異なる低分子有機酸を、濃度を変えて添加し、表面電荷に与える影響を調べた。その結果、SRHAIIIのpKaにpKaがより近い低分子有機酸は濃度が低くても、表面電荷の上昇を抑え、pKaが離れた有機酸は、表面電荷の上昇の抑制が発揮されるためには、より高い濃度で添加する必要性があることが示された。
また、サイズ排除クロマトグラフィーによる平均分子量の変化は、表面電荷に影響を与えた低分子有機酸では影響が見られないことが、詳細な実験により明らかとなった。今後は、サイズ排除クロマトグラフィーで影響の見られた有機酸が、表面電荷に与える影響について観察し、二つの実験方法での違いの理由を明らかにしていく。
(-)CAHBによる腐植物質の相互作用を、全反射赤外分光法(ATR-FTIR)を用いて、分光学的に調べる方法について検討した。ZnSeのATRは広い範囲の波長が観察できるため、これを用いて、測定法の確立を目指した。腐植物質に低分子有機酸を添加してから経時的に観察し、波長の変化を2D-COS解析することによって、腐植物質の相互作用が低分子有機酸によってどのように変化するかを観察することを目指した。この検討過程で、低分子有機酸や腐植物質によりその表面が侵食され測定ごとに感度の低下が見られた。そこで、今後、より侵食されにくいGeのATRを用いて、分光学的な解析を試みる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

腐植物質の表面電荷のpHによる変化と、この表面電荷に低分子有機酸が与える影響の結果およびSEC試験の結果は、(-)CAHBが腐植物質同士の相互作用に関与している可能性を示唆していると考えられた。これらの成果を年内に投稿すべく、研究分担者および海外研究協力者とWeb会議システムを用いながら討議を繰り返し、執筆準備をするとともに、論文に掲載する更なる裏付けデータの取得を進めている。
令和4年度にATR-FTIRを用いて分光学的な手法によって(-)CAHBが腐植物質同士の相互作用に関与しているかを観察する手法の確立を試みた。これにより分光学的な(-)CAHBの解析手法の足掛かりをつかむとともにZnSeは腐植物質や添加する低分子有機酸によって侵食されることが明らかとなった。令和5年度にはGeを基盤としたATR-FTIRによる分光学的な(-)CAHB関与の解析手法の確立を引き続き目指していく。
上記の様に、表面電荷およびサイズ排除クロマトグラフィーの成果は、一定の成果を得ており、新型コロナウィルスの影響による海外研究協力者との連携が難しい中にあっても、Web会議システムを用いて、継続的な研究の推進に務め、学術雑誌への投稿のめどが立ちつつある。また、ATR-FTIRを用いた分光学的な解析についても、腐植物質が水溶液中に溶存した状態で(-)CAHBが関与して相互作用しているかどうかを確める方法の確立について、分析方法および得られたデータの解析方法それぞれについて着実に前進しており、計画は概ね順調に進んでいる。

今後の研究の推進方策

令和3および4年度に得られた腐植物質の表面電荷およびサイズ排除クロマトグラフィーの研究結果について、一定の成果を得つつある。令和5年内の学術雑誌への投稿を目指して、執筆を進めるとともに、論文に必要な補足的なデータの取得に務める。また、令和5年の夏期に、この投稿論文の内容の討議および得られた成果を、今後、どのように発展させていくかについて協議するため、海外協力研究者であるPignatello博士の所属するConnecticut Agricultural Experiment Stationに訪問し、討議・予備実験が可能か協議中である。この研究訪問が難しい場合は、Web会議システムを用いた研究チームでの集中的な討議を予定している。
ATR-FTIRを用いた分光学的な解析については、Ge基盤のATRの購入を進めており、これを用いて、(-)CAHBの関与の解析方法の確立を目指す。具体的には、令和4年度に取り組んできた、pH、時間、添加有機酸濃度を変化させることにより(-)CAHBへの影響を観察する方法の確立を目指す。腐植物質はたんぱく質などの様に特定の構造を持たないため、得られた結果から(-)CAHBの関与を特定するには、微細な変化を解析できる手法が必要となる。そこで、データ解析ソフトのMATLAB(Mathworks社)を用いて二次元相関分光法(two-dimensional correlation spectroscopy:2D-COS)で解析する方法を確立する。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うちオープンアクセス 1件) 学会発表 (7件)

  • [国際共同研究] Conn. Agric. Exp. Stn.(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      Conn. Agric. Exp. Stn.
  • [雑誌論文] 農薬の土壌吸着機構への新たな提言: 強い水素結合は農薬の土壌吸着に寄与しているのか?2022

    • 著者名/発表者名
      村野 宏達
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Pesticide Science

      巻: 47 ページ: 8~10

    • DOI

      10.1584/jpestics.W22-09

    • オープンアクセス
  • [学会発表] 溶存有機物の表面電荷にpH と低分子有機酸が与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      村野宏達・Zhengyang Wang・永田万由・Joseph Pignatello
    • 学会等名
      日本土壌肥料学会2022年大会
  • [学会発表] カルボキシ基を有する農薬の吸着に負電荷支援型水素結合が果す役割の解明2022

    • 著者名/発表者名
      深津奎祐・前林正弘・礒井俊行・村野宏達
    • 学会等名
      日本土壌肥料学会2022年大会
  • [学会発表] カルボン酸がフミン酸のpHと表面電荷に与える影響 ―フェノキシ系除草剤の土壌吸着機構の解明に向けての予備的研究―2022

    • 著者名/発表者名
      永田万由・Zhengyang Wang・村野宏達・Joseph Pignatello
    • 学会等名
      第39回農薬環境科学研究会
  • [学会発表] 赤黄色土の粘土鉱物へのグリホサート吸着機構の継時的変化2022

    • 著者名/発表者名
      野々垣ほのか・礒井俊行・村野宏達
    • 学会等名
      第39回農薬環境科学研究会
  • [学会発表] カルボキシ基を有する農薬の吸着に負電荷支援型水素結合が果す役割の解明2022

    • 著者名/発表者名
      深津奎祐・前林正弘・礒井俊行・村野宏達
    • 学会等名
      第39回農薬環境科学研究会
  • [学会発表] カルボキシ基を有する農薬の吸着に負電荷支援型水素結合が果す役割の解明2022

    • 著者名/発表者名
      深津奎祐・礒井俊行・村野宏達・前林正弘
    • 学会等名
      日本土壌肥料学会中部支部第102回例会
  • [学会発表] カルボン酸がフミン酸の表面電荷とpHに与える影響2022

    • 著者名/発表者名
      永田万由・Zhengyang Wang・村野宏達・Joseph Pignatello
    • 学会等名
      日本土壌肥料学会中部支部第102回例会

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公開日: 2024-12-25  

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