| 研究課題/領域番号 |
21K14560
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
宍戸 博紀 東北大学, 工学研究科, 助教 (90827792)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 密度汎関数理論 / 分子動力学法 / 化学ポテンシャル / 機械学習 / 溶解度 |
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| 研究実績の概要 |
溶融塩溶媒における核分裂生成物の安定性を評価するために溶解度の数値解析評価を実施した。具体的には、第一原理分子動力学計算を実施し、Widomの粒子挿入法を用いて化学ポテンシャルを評価し、添加した粒子数による化学ポテンシャルの変化から溶解度を予測できるか試みた。まず簡単な系として、溶融塩LiFに核分裂生成物元素であるZrおよびCsを添加したシステムに対して評価を進めた。当該系において、Widomの粒子挿入法により化学ポテンシャルを評価できることは確認された。しかしながら、溶解度評価のためには溶質（核分裂生成物元素）のみから成る系の化学ポテンシャルが必要となるが、予想される値とは大きく異なる結果が得られており、結果として溶解度予測にまでは至っていない。当該手法が適用できない原因を追究中である。
また、核分裂生成物の化合物を添加した溶融塩の諸物性予測手法について検討した。申請当初は第一原理計算から相互作用ポテンシャル関数を構築することを検討していたが、近年機械学習を用いた分子動力学計算手法の開発が進んでいることを受け、本年度は当該手法の適用性検討を行った。機械学習分子動力学計算は、最初に第一原理分子動力学計算を行い、そこで得られた粒子位置とエネルギーおよび力の関係を機械学習によって関連付け、構築された機械学習ポテンシャルを用いて古典分子動力学計算を行うものである。こちらもまずは簡単な系としてLiFを対象に適用性評価を実施した。検討の結果、機械学習による第一原理計算の再現精度は非常に高いということが確認された。また、実際に得られた計算結果は溶融塩の物性値を再現しており、当該手法が溶融塩に対しても概ね適用できるであろうことが確認された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
溶融塩溶媒に添加した核分裂生成物の安定性の評価に関しては遅れている。申請当初はこの安定性を電気化学測定により評価することを検討していた。しかし、反応によって生じると予想される電位差を拾うことが技術的に難しいと判断されたため、当該計画の実施を取りやめた。2021年度は代わりに数値解析をメインとして、自由エネルギー評価手法の構築に取り組んだ。しかし、研究実績の概要で述べた通り評価手法確立の目処は立っていない。
一方で、核分裂生成物を添加した溶融塩の物性評価手法の確立は概ね順調に進んでいる。機械学習分子動力学法の溶融塩に対する適用可能性が確認されたため、様々な化合物形態から成る核分裂生成物を添加した溶融塩へと系を展開していく予定である。
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| 今後の研究の推進方策 |
溶融塩溶媒に添加した核分裂生成物の安定性の評価に関しては、実験評価を主体として進める。電気による反応の分析が難しいと判断されたことから、その他の適用可能な分析手法を模索し、2022年度中には目処をつけ実験を開始することを目標に進める。2021年度に実施した数値解析による安定性評価手法の検討については一度保留とする。機械学習による分子動力学計算手法が確立されれば、取り扱える系のサイズを大幅に増加させることができるため、これを以て自由エネルギー評価手法の構築を検討していくのが妥当であると考えている。
核分裂生成物を添加した溶融塩の物性評価手法については、機械学習分子動力学計算の有用性が見込めることから、より多数の元素や化合形態を含む複雑な系に対しての当該手法の適用可能性について検討を進めていく。同時に粘度測定実験を開始する。得られた実験結果と数値解析結果を比較することで、動的な特性に対する機械学習分子動力学法の妥当性評価を進める。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
交付申請時においては、溶融塩溶媒に添加した核分裂生成物の反応性評価のための、電気化学測定装置（ポテンショスタット）を主として計上していた。しかし、「現在までの進捗状況」において述べた通り、電気化学分析では当該目的を達成できないと判断されたことから、購入を取りやめることとした。2022年度はその他の分析手法の検討を進める予定である。有用と思われる実験機器や装置一式の購入費用と今回の計上額が近いものになるかは不確かであるが、基本的にこれらの購入費用に当該助成金を充てることとする。
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