| 研究課題/領域番号 |
21K14580
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
岡本 拓也 北海道大学, 電子科学研究所, 助教 (40888608)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | ペロブスカイト / 共振器 / エネルギー移動 / 蛍光増強 / レーザー / 量子ドット |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、利得媒質のペロブスカイト結晶とファブリ・ペローナノ共振器の組み合わせによるサブnmオーダーのスペクトル半値幅と低閾値化、そしてレーザー発振波長の選択を同時に達成可能なナノレーザーの開発を目的とする。本年度は、混合ハロゲンペロブスカイト結晶合成における前駆体の仕込み濃度の検討と、半導体量子ドット-ナノ共振器へのスペーサー層の導入と共振器上における量子ドットの蛍光特性の検討、そして金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。まず、前駆体試料における異種ハロゲンイオンの仕込み濃度比を変えることで混合ハロゲンペロブスカイト結晶の合成を試みた。しかし、異種ハロゲンアニオンを混合させた前駆体を用いると結晶形状の制御が困難であることが判明したため、自然放射増幅光の発振にはハロゲンアニオン交換により作成した混合ハロゲンペロブスカイト結晶を採用した。次に、量子ドットとナノ共振器の系に酸化アルミニウムをスペーサー層として導入し、量子ドット-薄膜間の距離による量子ドットの蛍光特性変化について検討を行った。その結果、酸化チタンへの電子移動および金薄膜へのエネルギー移動による量子ドットの消光はスペーサー層の導入により抑制できることが明らかとなった。さらに、ペロブスカイトナノ結晶と金薄膜の系におけるエネルギー移動およびプラズモン結合を検討するため金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。リガンド保護されたナノ結晶では金ナノ粒子薄膜上で消光されたのに対し、リガンドフリーなナノ結晶では金ナノ粒子薄膜上で蛍光が増強されることがわかった。この系について時間分解顕微分光、過渡吸収測定、そして有限差分時間領域法による電場解析を行い、現在論文を執筆中である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度は、混合ハロゲンペロブスカイト結晶合成における前駆体の仕込み濃度の検討と、ナノ共振器へのスペーサー層の導入による共振器上に分散させた半導体量子ドットの蛍光特性変化の検討、さらに、金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性の評価を行った。まず、自然放射増幅光の発振に向けて混合ハロゲンペロブスカイト結晶の合成法について最適化した。また、半導体量子ドット-ナノ共振器において、スペーサー層の導入により共振器上での量子ドットの消光を抑制できることがわかった。金ナノ粒子薄膜上におけるペロブスカイトナノ結晶のエネルギー移動について検討した結果、結晶表面にリガンドがある場合はペロブスカイトナノ結晶が消光されたのに対し、リガンドがない結晶では金ナノ粒子由来のプラズモンにより蛍光が増強されることを見出した。以上より、研究計画を大幅に変更させることなく、ペロブスカイト結晶合成ならびにナノ共振器改良の方針を確立できたため、おおむね順調に進展していると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
次年度は、「金ナノ粒子薄膜上のペロブスカイトの蛍光増強メカニズムの解明」と「ペロブスカイト結晶およびナノ結晶-共振器の系におけるレーザー発振の低閾値化」を達成するため、次の研究を行う。第一に、金ナノ粒子薄膜上に形成したリガンドフリーなペロブスカイトナノ結晶の蛍光特性や結合波長、そして蛍光増強メカニズムについて引き続き検討し、得られた成果に基づいた論文を投稿する。第二に、ペロブスカイトのマイクロ結晶、ナノ結晶集積体（超結晶）、そしてスペーサー層を導入したナノ結晶-共振器のそれぞれの系にてレーザー発振閾値および安定性の評価を行う。すでにナノ結晶のリガンド交換反応によりペロブスカイトの超結晶を形成できることを見出しており、励起子の非局在化によるレーザー発振の低閾値化を試みる。それぞれの系におけるレーザー発振閾値や、スペクトル幅、そして発振モードについて比較を行う。
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