| 研究課題/領域番号 |
21K14593
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| 研究機関 | 国立研究開発法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
木村 謙介 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 基礎科学特別研究員 (70856773)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | THz電場駆動-光STM / 単一分子科学 / 帯電状態ダイナミクス |
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| 研究実績の概要 |
有機分子に電荷が1つ注入されると、分子構造に歪みや振動が生じ、やがて安定状態へと緩和する。この帯電により誘起される分子構造の歪みや振動が、分子が示す様々な物性に重要な役割を果たす。このような有機分子の多様な性質を司る“帯電状態のダイナミクス”を高い実時間・実空間分解能で調べ、制御する事は未到達な研究領域である。本研究では、単一分子を可視化できる走査トンネル顕微鏡(STM)と超短パルスレーザーを用いた光学系を組み合わせることで、サブピコ秒の時間・サブナノメートルの空間分解能を有する顕微分光手法を開発し、帯電状態ダイナミクスを捉えることを目的とする。具体的には、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法により、有機分子の帯電状態ダイナミクスを単一分子レベルで観測し、更には制御することを目指す。
今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功した。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。加えて、光学系を改良することでTHzを2パルスに分割してパルス間の遅延時間を調整することでも、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。このように今年度は装置開発を推進していくことで、THzパルスによる単一分子への電荷注入を様々な角度から制御できるようにして、帯電状態ダイナミクスを測定するための基盤を形成した。更に、ホウ酸バリウム結晶を用いてレーザーからの1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れることも行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功したことから大きな進捗があったと言える。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。これは当初の研究計画で想定していなかった研究進捗であることから、このような進捗区分にした。また、研究を進めていく中で、THzを2パルス化することでも電荷注入を制御できるという着想を得て光学系の改良を進め、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。また、当初計画にあったように、1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れられるような光学系の改良も行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。以上の理由から、当初計画以上の進捗を得たと考えており、上記のような評価区分とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
800字
本研究の目的は、有機分子に電荷が注入されることによって引き起こされる分子構造の変化を新規に開発するSTMと超短パルスレーザーを用いた分光手法によって調べることにある。具体的には、THzパルスにより分子の帯電状態をコントロールし、引き続きやってくる可視・近赤外光によって分子の状態を調べるポンプ・プローブ法を開発する。
昨年度の研究により、THz光パルスにより分子への電荷注入を制御して、分子の励起状態を作成し、発光検出をすることに成功した。更にTHz光に対して時間遅延が制御された近赤外光や可視光パルスをSTMに導入することも可能になり、ポンプ・プローブ法の素地を整えた。ただし、現状ではTHz光による電荷注入の確率が低いことからSTMや試料側の条件最適化を進めて、更なる自在な分子への電荷注入を実現する。
また、プローブ光として用いる近赤外光および可視光とTHz光を同時にSTMに入れる際に、ビームスプリッタを用いて光を合流させているが、そこでTHz強度をロスしていることが判明した。これを回避するための光学系の考案は既に完了していることから、光学系の改良を進め、単一分子に対してのポンプ・プローブ法の適用を目指して実験を進めていく。
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