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2021 年度 実施状況報告書

放射性核種の超長期安定固定材料:超構造を有するムラタイトの合成と構造解析

研究課題

研究課題/領域番号 21K14707
研究機関岡山理科大学

研究代表者

牧 涼介  岡山理科大学, 工学部, 助教 (30881693)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2025-03-31
キーワードセラミックス / シンロック固化 / 微構造 / 蛍石型構造 / 超格子構造
研究実績の概要

多種類の放射性核種が含まれる高レベル廃棄物の安全かつ低コスト保管法の確立は日本における重要な課題となっている。シンロック固化技術は放射性廃棄物の長期保管方法の一種であり、固化体の候補の一つであるムラタイトは多くの元素を長期間安定に閉じ込めることが可能な次世代のセラミック固化体として期待されているが詳細な結晶構造は解明されていない。本研究は、ムラタイトの詳細な結晶構造を明らかにし、安定に閉じ込めることが可能な放射性核種について検討し、得られた結果を基に、多様な放射性核種を高密度に含有可能なムラタイトの合成法を開発することを目的としている。
新たにSr, CsおよびMoについて構成元素として取り込むことが可能か検討するため、種々の組成および焼成温度でムラタイトを固相反応法により合成した。得られた試料について粉末X線回折装置を用いて相同定した結果、上記の元素を含まない試料は3×3×3の三次元的な蛍石型構造 (M3超格子)を示し、Sr, CsおよびMoを含む試料は8×8×8の蛍石型構造 (M8超格子)を主相に持つM8/M3コンポジット固化体であることがわかった。M8相を内包するようにM3相が生成することから、M8相に含まれる放射性核種はマルチバリア構造による高い耐浸出性が期待される。また、焼成温度によりM8/M3比率は変化することがわかった。
M8/M3コンポジット固化体のM3結晶中にイオン半径の大きい元素(Zrなど)を豊富に含むメゾスケールの巨大周期をもつ超構造の生成が確認されている。これは、研究当初はM3およびM8相の相互成長に起因すると考えられていたが、組成の異なるムラタイトについて電子顕微鏡観察を行った結果、超構造の生成は化学組成(特にZr)に影響される可能性が示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

計画通り、おおむね順調に進展している。2021年度は、種々の元素を含むムラタイトを固相反応法により合成し、様々な放射性核種について構成元素として取り込むことが可能か検討した。Sr, CsおよびMoを含む試料では8×8×8の蛍石型構造 (M8超格子)を主相に持つM8/M3コンポジットが生成することが明らかとなり、これらの元素は優先的にM8相に取り込まれると考えられる。また、メゾスケール超構造の生成について検討した結果、化学組成に依存することがわかった。
以上のことから、2021年度の目的はおおむね達成できたと判断した。

今後の研究の推進方策

2022年度は、Sr, CsおよびMoを含むM8/M3コンポジット固化体について微構造評価を行い、化学組成および結晶構造パラメーターを詳細に検討する。また、耐浸出性評価を試み、微構造との相関性について検討する。
メゾスケール超構造の生成は化学組成に起因すると考えられるため、種々の組成でムラタイトを合成し、メゾスケール超構造の形成メカニズムの解明を図る。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Effect of CNT addition and its orientation on thermal shock resistance of B<sub>4</sub>C/CNT composites fabricated by hot-pressing2022

    • 著者名/発表者名
      Maki Ryosuke S. S.、Muhammad Fajar、Maletaskic Jelena、Gubarevich Anna V.、Yoshida Katsumi、Yano Toyohiko、Suzuki Tohru S.、Uchikoshi Tetsuo
    • 雑誌名

      Journal of Asian Ceramic Societies

      巻: - ページ: 1~8

    • DOI

      10.1080/21870764.2022.2054512

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of Monophasic Al<sub>3</sub>BC<sub>3</sub> Powder with Hexagonal Plate-like Morphology2022

    • 著者名/発表者名
      Maki Ryosuke S. S.、Matsumura Shunta、Kida Sota、Maeda Tomoyuki、Taira Hatsuo、Kusano Yoshihiro
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 61 ページ: 3493~3497

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c03424

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Microstructure and coloring mechanism of purplish red &lt;i&gt;shiso&lt;/i&gt; on Bizen stoneware2022

    • 著者名/発表者名
      Peng Zeliang、Nakata Hiroyuki、Maki Ryosuke、Fukuhara Minoru、Kusano Yoshihiro
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 130 ページ: 313~319

    • DOI

      10.2109/jcersj2.21167

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Studying and Utilizing Traditional Technologies: Microstructure and Formation Mechanism of ε-Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub> on Traditional Japanese Bizen Stoneware2021

    • 著者名/発表者名
      Kusano Yoshihiro、Nakata Hiroyuki、Peng Zeliang、Maki Ryosuke S. S.、Ogawa Tomoyuki、Fukuhara Minoru
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      巻: 13 ページ: 38491~38498

    • DOI

      10.1021/acsami.1c09394

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Al3BC3単相粉末の合成と焼結性評価2022

    • 著者名/発表者名
      松村峻汰・牧涼介・草野圭弘・前田朋之・平初雄
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2022年年会
  • [学会発表] 備前焼表面に現れる茶褐色の微構造と呈色機構2022

    • 著者名/発表者名
      彭沢亮・牧涼介・福原実・草野圭弘・小川智之
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2022年年会
  • [学会発表] A further investigation of the complex M3 murataite structure using Hf substitution and STEM-EELS techniques2022

    • 著者名/発表者名
      Ryosuke S. S. Maki, Peter E. D. Morgan
    • 学会等名
      The 9th Advanced Functional Materials & Devices (AFMD) The 4th Symposium for Collaborative Research on Energy Science and Technology (SCREST)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 備前焼茶褐色模様の微構造と呈色機構2022

    • 著者名/発表者名
      プン ゾリャン・牧涼介・福原実・小川智之・草野圭弘
    • 学会等名
      粉体粉末冶金協会2021年度秋季大会(第128回講演大会)

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公開日: 2022-12-28  

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