本研究では二酸化炭素と水蒸気を反応させ有用な炭素化合物を得る光触媒系の構築に向けて,銀ナノ粒子を助触媒として担持した酸化ガリウム光触媒を対象に,二酸化炭素および水蒸気雰囲気下でのUV-Vis,XAFS,FT-IR測定を実施した.二酸化炭素および水蒸気を測定セルにフローさせながら光を照射しin-situで分析をした.その際,光照射波長を光学フィルターにより制御することで,酸化ガリウム光触媒のバンドギャップ励起と銀ナノ粒子助触媒の局在表面プラズモン共鳴の影響を区別した. UV-VisおよびXAFS測定の結果から,酸化ガリウム光触媒のバンドギャップ励起では銀ナノ粒子は還元されて金属的になるのに対し,銀ナノ粒子助触媒の局在表面プラズモン共鳴では銀ナノ粒子自身が酸化されることが明らかになった.一方,同条件でのFT-IR測定の結果から,局在表面プラズモン共鳴を引き起こす光の照射時間に伴って,反応中間体となる吸着炭酸水素種の吸着量が増加し,つづく酸化ガリウム光触媒のバンドギャップ励起を引き起こす光の照射時間に伴って,吸着炭酸水素種の吸着量は減少した.UV-VisおよびXAFS測定により得られた結果と対応させると,銀ナノ粒子助触媒は,二酸化炭素の吸着・分解を伴いながら,酸化還元を繰り返していると考えられる. このように,役割の異なる2種の波長の光照射により,二酸化炭素還元を効率的に進行させることができる可能性が示された.
|